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一种加速多硫化锂转化动力学的Li-S电池添加剂研究

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化工新型材料 2024年第6期52卷 173-176页

作者：刘宜霖尤樱樱倪峻泽蔡盈盈王志华张汉平常州大学石油化工学院常州213164

锂硫(Li-S)电池作为下一代储能系统的候选者之一,具有高能量密度的优势。然而,多硫化锂(LiPSs)中间体缓慢的氧化还原动力学很大程度上阻碍其实际应用。通过引入电解液添加剂2,5-二巯基-1,3,4-噻二唑(DMcT)调节了LiPSs的分子轨道能级,以... 详细信息

锂硫(Li-S)电池作为下一代储能系统的候选者之一,具有高能量密度的优势。然而,多硫化锂(LiPSs)中间体缓慢的氧化还原动力学很大程度上阻碍其实际应用。通过引入电解液添加剂2,5-二巯基-1,3,4-噻二唑(DMcT)调节了LiPSs的分子轨道能级,以提高Li-S电池的电化学性能。原位锂化的DMcT(DMcT^(2-))和LiPSs通过可逆的离子-偶极作用实现结合,形成配位化合物。与LiPSs相比,配位化合物具有更高的最高占据分子轨道(HOMO)能级和更低的最低占据分子轨道(LUMO)能级,因此表现出更强的氧化还原活性。采用DMcT的Li-S电池不仅在2C倍率下提供703mA·h/g的容量,在0.2C倍率下100次循环后仍保持768mA·h/g的比容量。

关键词： 2,5-二巯基-1,3,4-噻二唑多硫化锂动力学锂硫电池

静电纺丝法制备自支撑Zn_(2)VO_(4)/N-CNFs复合中间层及电化学性能研究

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热加工工艺 2024年第12期53卷 41-47页

作者：吴丁丁曲来涛陈利萍魏刚王娟西安建筑科技大学陕西省纳米材料与技术重点实验室西安清洁能源重点实验室陕西西安710055 中国船舶集团有限公司第十二研究所陕西兴平713102

应用静电纺丝技术设计了一种具有3D网状结构的Zn、V双金属化合物-氮掺杂碳纳米纤维自支撑中间层(Zn_(2)VO_(4)4/N-CNFs),被用于锂硫电池。结果表明,吡啶氮和吡咯氮能与锂离子发生强的相互作用,Zn_(2)VO_(4)4对多硫化锂有极强的吸附和催... 详细信息

应用静电纺丝技术设计了一种具有3D网状结构的Zn、V双金属化合物-氮掺杂碳纳米纤维自支撑中间层(Zn_(2)VO_(4)4/N-CNFs),被用于锂硫电池。结果表明,吡啶氮和吡咯氮能与锂离子发生强的相互作用,Zn_(2)VO_(4)4对多硫化锂有极强的吸附和催化效果。碳纳米纤维网络捕捉多硫化锂的同时还可以提供长程电子传导路径,在促进电子转移的同时又能存储电解液,提供了电化学反应空间。Zn_(2)VO_(4)4/N-CNFs中间层发挥了对多硫化锂从捕捉到促进转化的双功能作用。因此,采用Zn_(2)VO_(4)4/N-CNFs中间层的锂硫电池在0.2 C下的初始放电比容量为796.1 mAh·g^(-1),循环100圈后仍可保持727.2 mAh·g^(-1)的容量,容量保持率为91.3%。在1.0 C时,电池的初始容量为593.4 mAh·g^(-1),循环1000圈后仍保有353.3 mAh·g^(-1)的容量,每圈的容量衰减仅为0.0024%。

关键词：双金属化合物碳纳米纤维中间层多硫化锂

静电纺丝法制备自支撑ZnVO/N-CNFs复合中间层及电化学性能研究

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热加工工艺 2024年 41-47页

作者：吴丁丁曲来涛陈利萍魏刚王娟西安建筑科技大学陕西省纳米材料与技术重点实验室西安清洁能源重点实验室中国船舶集团有限公司第十二研究所

应用静电纺丝技术设计了一种具有3D网状结构的Zn、V双金属化合物-氮掺杂碳纳米纤维自支撑中间层（Zn2VO4/N-CNFs），被用于锂硫电池。结果表明，吡啶氮和吡咯氮能与锂离子发生强的相互作用，Zn2VO4对多硫化锂有极强的吸附和催化效果。... 详细信息

应用静电纺丝技术设计了一种具有3D网状结构的Zn、V双金属化合物-氮掺杂碳纳米纤维自支撑中间层（Zn2VO4/N-CNFs），被用于锂硫电池。结果表明，吡啶氮和吡咯氮能与锂离子发生强的相互作用，Zn2VO4对多硫化锂有极强的吸附和催化效果。碳纳米纤维网络捕捉多硫化锂的同时还可以提供长程电子传导路径，在促进电子转移的同时又能存储电解液，提供了电化学反应空间。Zn2VO4/N-CNFs中间层发挥了对多硫化锂从捕捉到促进转化的双功能作用。因此，采用Zn2VO4/N-CNFs中间层的锂硫电池在0.2 C下的初始放电比容量为796.1 m Ah·g-1，循环100圈后仍可保持727.2 m Ah·g-1的容量，容量保持率为91.3%。在1.0 C时，电池的初始容量为593.4 m Ah·g-1，循环1000圈后仍保有353.3 m Ah·g-1的容量，每圈的容量衰减仅为0.0024%。

关键词：双金属化合物碳纳米纤维中间层多硫化锂

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共价有机框架基锂硫电池隔膜的研究进展

电池 2024年第3期54卷 427-431页

作者：沈彬彬李涛湖北文理学院理工学院机械与汽车工程学院湖北襄阳441025

共价有机框架(COFs)具有比表面积高、结构明确、孔分布均匀和易于功能化等特点,是一种有前景的锂硫电池隔膜材料。总结COFs基隔膜的进展,主要包括COFs基隔膜在锂硫电池中的应用,强调COFs的多孔尺寸和高比表面积在抑制多硫化物穿梭效应... 详细信息

共价有机框架(COFs)具有比表面积高、结构明确、孔分布均匀和易于功能化等特点,是一种有前景的锂硫电池隔膜材料。总结COFs基隔膜的进展,主要包括COFs基隔膜在锂硫电池中的应用,强调COFs的多孔尺寸和高比表面积在抑制多硫化物穿梭效应和促进Li+传导方面的重要性,说明电荷中性COFs、离子型COFs及COFs基复合材料在提高锂硫电池可逆容量和循环稳定性方面的优越性。介绍COFs基隔膜面临的挑战,并对未来的发展方向进行展望。

关键词：锂硫电池共价有机框架(COFs) 功能化隔膜改性多硫化锂穿梭效应

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锂硫电池中多硫化锂捕获研究进展

过程工程学报 2023年第9期23卷 1231-1243页

作者：胡婷婷刘海建陈云逸刘伶俐戴春爱韩永生中国科学院过程工程研究所北京100190 北京交通大学物理科学与工程学院北京100044 中国科学院大学化工学院北京100049 合肥学院能源材料与化工学院安徽合肥230601

锂硫电池具有超高的理论比容量(1675 mAh/g)和理论比能量(2600 Wh/kg),并且单质硫在地球中的储量丰富、价格低廉、提取过程对环境友好,因此,锂硫电池被认为是未来储能系统的理想储能单元。然而,锂硫电池在充放电过程产生的多硫化锂中间... 详细信息

锂硫电池具有超高的理论比容量(1675 mAh/g)和理论比能量(2600 Wh/kg),并且单质硫在地球中的储量丰富、价格低廉、提取过程对环境友好,因此,锂硫电池被认为是未来储能系统的理想储能单元。然而,锂硫电池在充放电过程产生的多硫化锂中间体易溶于电解液,导致电解液的黏度增加,离子导电性降低。此外,溶解的多硫化锂通过在正负极之间迁移,与锂负极发生反应,产生严重的穿梭效应,造成活性物质硫的不可逆损失,极大地降低了电池的寿命和安全性,也阻碍了锂硫电池的商业化进程。近年来人们通过物理吸附、化学作用及外场约束等策略来攻关这一难题,并取得较好的结果。本文总结了物理、化学、外场三种捕获多硫化锂方法的研究进展,讨论了每种方法捕获多硫化锂的特点及其对锂硫电池电化学性能的影响,并对其未来发展进行了展望。

关键词：锂硫电池多硫化锂穿梭效应电化学性能

O-NiCo_(2)S_(4)/CNT复合材料对多硫化锂催化转化性能研究

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储能科学与技术 2023年第11期12卷 3318-3329页

作者：沈李园张桂鑫马兆玲广西师范大学化学与药学学院广西桂林541004

NiCo_(2)S_(4)由于具有丰富的催化位点和金属特性,能够催化锂硫电池中的多硫化锂的氧化还原转化。然而,其催化活性和化学吸附性不足以抑制多硫化锂在长循环中的穿梭效应。通过水热法结合空气煅烧制备了氧掺杂NiCo_(2)S_(4)/CNT复合材料(... 详细信息

NiCo_(2)S_(4)由于具有丰富的催化位点和金属特性,能够催化锂硫电池中的多硫化锂的氧化还原转化。然而,其催化活性和化学吸附性不足以抑制多硫化锂在长循环中的穿梭效应。通过水热法结合空气煅烧制备了氧掺杂NiCo_(2)S_(4)/CNT复合材料(O-NiCo_(2)S_(4)/CNT),系统的实验证明氧掺杂后体相NiCo_(2)S_(4)的结晶度增强,表面NiCo_(2)S_(4)趋于无定形态,O-NiCo_(2)S_(4)/CNT的电导率升高。其次,O掺杂可以有效调节NiCo_(2)S_(4)中金属阳离子的电子结构,增强催化活性位点的化学吸附和催化转化能力,进而提升多硫化锂的转化动力学,抑制多硫化锂的穿梭效应。基于O-NiCo_(2)S_(4)/CNT功能化隔膜的锂硫电池在0.2 C下初始放电容量高达1362.7 mAh/g,循环150圈后的容量为923 mAh/g,每圈的容量衰减率仅为0.21%。在3 C下,容量可达到701.8 mAh/g。本工作表明,氧原子掺杂金属硫化物是开发高效催化剂的一种有效策略。

关键词：氧掺杂功能化隔膜穿梭效应多硫化锂锂硫电池

O－NiCoS/CNT复合材料对多硫化锂催化转化性能研究

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储能科学与技术 2023年

作者：沈李园张桂鑫马兆玲广西师范大学化学与药学学院

NiCo2S4由于具有丰富的催化位点和金属特性，能够催化锂硫电池中的多硫化锂的氧化还原转化。然而，其催化活性和化学吸附性不足以抑制多硫化锂在长循环中的穿梭效应。通过水热法结合空气煅烧制备了氧掺杂NiCo2S4/CNT复合材料(O-NiCo2S4/... 详细信息

NiCo2S4由于具有丰富的催化位点和金属特性，能够催化锂硫电池中的多硫化锂的氧化还原转化。然而，其催化活性和化学吸附性不足以抑制多硫化锂在长循环中的穿梭效应。通过水热法结合空气煅烧制备了氧掺杂NiCo2S4/CNT复合材料(O-NiCo2S4/CNT)，系统的实验证明氧掺杂后体相NiCo2S4的结晶度增强，表面NiCo2S4趋于无定形态，O-NiCo2S4/CNT的电导率升高。其次，O掺杂可以有效调节NiCo2S4中金属阳离子的电子结构，增强催化活性位点的化学吸附和催化转化能力，进而提升多硫化锂的转化动力学，抑制多硫化锂的穿梭效应。基于O-NiCo2S4/CNT功能化隔膜的锂硫电池在0.2 C下初始放电容量高达1362.7 mAh·g-1，循环150圈后的容量为923 mAh·g-1，每圈的容量衰减率仅为0.21%。在3 C下，容量可达到701.8 mAh·g-1。我们的工作表明，氧原子掺杂金属硫化物是开发高效催化剂的一种有效策略。

关键词：氧掺杂功能化隔膜穿梭效应多硫化锂锂硫电池

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高效多硫化锂固定与催化转化正极材料研究

高效多硫化锂固定与催化转化正极材料研究

作者：文晨旭河北工业大学

学位级别：硕士

锂硫电池因其高能量密度(2600 Wh kg)、硫资源丰富以及环境友好性,被认为是最具前景的新一代储能设备之一。然而,锂硫电池的应用面临着许多技术瓶颈,包括硫和放电产物LiS/LiS的导电性差、在循环过程中巨大的体积膨胀（80%）以及多硫化锂... 详细信息

锂硫电池因其高能量密度(2600 Wh kg)、硫资源丰富以及环境友好性,被认为是最具前景的新一代储能设备之一。然而,锂硫电池的应用面临着许多技术瓶颈,包括硫和放电产物LiS/LiS的导电性差、在循环过程中巨大的体积膨胀（80%）以及多硫化锂（Li PS）溶解导致的严重穿梭行为。上述障碍不可避免地导致锂硫电池硫利用率低、反应动力学迟缓、负极严重腐蚀以及容量衰减快等问题。为了针对上述问题,本论文从多硫化物吸附及催化转化动力学调控的角度设计正极材料的组分与结构,使其具有丰富的活性位点（吸附和催化位点）以抑制Li PS的穿梭效应和提高Li PS的转换反应动力学,并研究其作用机制对电化学性能的影响。具体研究工作如下:（1）合理设计一种独特的分层多孔结构,将掺Al氧化锌（AZO）作为导电大孔框架和嵌入框架中的Co锚定的N掺杂碳（Co-NC）微孔纳米笼结合起来作为硫固定剂和催化剂的正极材料。在这种纳米结构中,AZO材料具有良好的Li PS极性吸附能力和导电性,大孔框架加速了物质的输送和电解液的渗透,并且为Li PS的强吸附提供了丰富的活性位点。同时,由Co Zn-金属有机框架衍生的Co-NC纳米笼嵌入大孔中进一步增强了对Li PS的吸附和转化动力学。因此,Co-NC@AZO/S正极在5 C的倍率条件下提供了635 m Ah g的比容量。此外,Co-NC@AZO/S正极的软包电池可以扩展到4.0 mg cm的硫载量,在100次循环后提供了897 m Ah g的卓越比容量。这项工作提出了一个稳定循环和实际可行的锂硫电池设计。（2）成功在三维碳纳米纤维框架上制备p-n型Ni O-Mo S异质结作为亲硫性宿主,该异质结由p型Ni O纳米颗粒嵌入到n型Mo S纳米花组成。p型Ni O纳米颗粒通过化学吸附有效锚定了Li/Li PS,而具有大表面积、孔隙度高的n型Mo S纳米花在CNFs的帮助下促进了Li/Li PS的扩散。此外,该p-n型Ni O-Mo S异质结提供了内置电场,增强了Li/Li PS在界面上的扩散动力学以提高Li PS的氧化还原动力学。得益于以上优势,在1 C循环500圈的条件下,Ni O-Mo S@CNFs/LiS正极的容量衰减率低至0.018%。在8 C的大电流密度下仍具有700 m Ah g的放电比容量。即使在8.2 mg cm的高硫负载量和4.1μL mg的贫电解液（E/S）的情况下,在0.2 C下的初始比容量仍然达到1141 m Ah g。此外,Ni O-Mo S@CNFs电极装配的软包电池显示出稳定的循环性能,证明了其实际应用的潜力。

关键词：锂硫电池正极材料多硫化锂吸附催化转化

环三磷腈基共价有机框架的制备及其吸附碘和多硫化锂性能研究

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环三磷腈基共价有机框架的制备及其吸附碘和多硫化锂性能研究

作者：郑昭奇广西师范大学

学位级别：硕士

二维共价有机框架(Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks,2D COFs)具备低密度、有序的孔隙以及高度的热稳定性和化学稳定性等优异的材料特性,使其在吸附领域表现出优异的吸附性能。研究表明,绝大多数COFs都是由刚性构筑单元合成... 详细信息

二维共价有机框架(Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks,2D COFs)具备低密度、有序的孔隙以及高度的热稳定性和化学稳定性等优异的材料特性,使其在吸附领域表现出优异的吸附性能。研究表明,绝大多数COFs都是由刚性构筑单元合成的,对柔性框架结构的COFs材料研究还不够深入。因此,拓展柔性构筑单元显得很有必要,特别是其中N、O、P和S等原子既是柔性构筑单元的柔性位点又是富含电子的活性位点,对碘及多硫化锂表现出优异的吸附能力。然而,有关设计由柔性构筑单元合成不同孔径大小的COFs的报道还较少,尤其是以(C+C)为结构构型,合成具有三角孔拓扑结构的环三磷腈基COFs。基于此,本文主要研究内容如下:(1)探究以C对称结构的柔性构筑单元为母体,合成系列环三磷腈基COFs。选取含磷-氧键的C对称结构配体的六(4-甲酰基-苯氧基)环三磷腈(CTP-6)为节点,与四种不同分子长短的对苯二胺(PDA)、4,4-二氨基二苯醚(ODA)、5,5-二氨基2,2-联吡啶(BPY)和4,4-二氨基三联苯(DPT)等氨基类链接配体,通过溶剂热法合成了具有三角孔拓扑结构的系列不同理论孔径的环三磷腈基COFs(CTP-X-COF,X=PDA,ODA,BPY,DPT)。通过Materials Studio(MS)模拟和Pawley精修,确定了四种环三磷腈基COFs的P1空间群和AA堆垛结构。利用固体核磁(NMR)等表征确定了环三磷腈基COFs的成功合成。最后,对上述四种制备的环三磷腈基COFs化合物进行了稳定性研究,表明其具备优异的热稳定性和耐溶剂性能。(2)探究环三磷腈基COFs所具有的丰富活性位点和三角孔结构对碘的吸附性能的影响。利用重量法研究了四种环三磷腈基COFs化合物对碘蒸汽的吸附性能。研究发现,CTP-PDA-COF、CTP-ODA-COF、CTP-BPY-COF和CTP-DPT-COF对碘蒸汽的吸附容量分别为4.65 g g、4.18 g g、2.38 g g和3.57 g g。此外,通过等温吸附实验分析,对四种环三磷腈基COFs化合物在环己烷溶液中碘单质的吸附性能进行了研究。实验结果发现CTP-PDA-COF、CTP-ODA-COF、CTP-BPY-COF和CTP-DPT-COF对环己烷中碘单质的吸附容量分别为281.50 mg g、221.67 mg g、161.14 mg g和222.67 mg g,表明环三磷腈基COFs无论是在气相或是液相中均表现出较好的吸附性能。利用等温吸附、动力学吸附和吸附碘的化学态分析等方法,探究了环三磷腈基COFs化合物对碘分子的吸附机理,表明该吸附过程是一种以物理吸附为主,化学吸附为辅的混合吸附过程。另外,吸附碘的化学态分析还发现材料中吸附的碘以分子和聚碘阴离子的形式存在,确定了客体分子碘与富电子主体COFs材料形成了强库伦作用力,会使柔性框架扭曲和塌陷。最后实验还证实了上述四种COFs均具备至少5次重复吸附的优异性能。(3)探究共价有机框架纳米片(CONs)与多壁碳纳米管(MWCNT)掺混的复合材料对锂硫电池性能的影响。通过溶剂超声剥离法将环三磷腈基COFs材料CTP-PDA-COF和CTP-ODA-COF剥离成纳米片。已知CONs中具有的富电子基团能有效锚定存在于电解质中的多硫化锂,而其微孔三角孔又可对多硫化锂进行物理吸附。基于此,将CONs与能提供高效导电通道的MWCNT进行掺混处理。实验表明复合材料相较于未掺混的MWCNT和CONs材料,表现出更加优异的循环稳定性和倍率性能。在0.5 C的电流下循环200圈,CTP-PDA-COF/MWCNT/S仍然能保持在511 m Ah g的放电比容量对应于85.9%的容量保持率;CTP-ODA-COF/MWCNT/S的放电比容量升至636 m Ah g。证实了复合材料不仅可以依靠CONs自身带有丰富的三角孔径和富电子基团,进一步优化对多硫化锂的物理和化学约束,还可以通过MWCNT提高复合材料基体材料的导电性。

关键词：二维共价有机框架柔性构筑单元吸附多硫化锂共价有机框架纳米片