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吩嗪-芘共聚物电极新材料的制备及储能性能研究

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现代化工 2024年第3期44卷 118-123,129页

作者：费强徐立环苏畅沈阳化工大学辽宁沈阳110142

以5,10-二氢吩嗪和1,6-二溴芘为原料,通过Buchwald-Hartwig芳胺化反应合成出新型聚合物聚(吩嗪-芘)(p-PyPZ),将其作为有机锂电池正极材料,研究其电化学和电池性能。通过FT-IR及XPS对新型聚合物材料的结构形貌进行表征,并通过电化学循环... 详细信息

以5,10-二氢吩嗪和1,6-二溴芘为原料,通过Buchwald-Hartwig芳胺化反应合成出新型聚合物聚(吩嗪-芘)(p-PyPZ),将其作为有机锂电池正极材料,研究其电化学和电池性能。通过FT-IR及XPS对新型聚合物材料的结构形貌进行表征,并通过电化学循环伏安(CV)法对其性能进行测试。结果表明,聚合物p-PyPZ具有多重氧化还原特征,在3.590/3.447 V处出现芘结构单元对应的氧化还原特征峰,表明新型共聚物中芘结构单元即作为链接单元,同时参与氧化还原过程,使制备的电极材料具有多电子储能特性。作为锂离子电池正极材料,聚合物p-PyPZ表现出优良的循环稳定性。在电流密度为20 mA/g的条件下,其稳定放电比容量达到112.1 mAh/g,经过50圈充放电循环后仍能保持在113 mAh/g。在20、50、100、200 mA/g和500 mA/g的电流密度下的放电比容量分别稳定在114.7、109.6、103、96.6 mAh/g和92.1 mAh/g。

关键词：有机材料正极 π共轭吩嗪芘

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吩嗪类化合物对梨火疫病菌的抗菌活性研究

植物保护 2022年第6期48卷 105-110页

作者：孙伟波赵杨扬明亮董靓靓朱守卫赵延存刘凤权江苏省农业科学院植物保护研究所江苏省食品质量安全重点实验室省部共建国家重点实验室培育基地南京210014 安徽农业大学植物保护学院合肥230036 江苏省徐州市农业农村综合服务中心徐州221000

由解淀粉欧文氏菌Erwinia amylovora引起的梨火疫病是危害梨、苹果等蔷薇科果树的一种重要细菌病害,在世界范围内造成严重损失,是果树上重要的防控对象。药剂防治是控制梨火疫病传播蔓延的一种重要手段。吩嗪类化合物是绿针假单胞菌Pseu... 详细信息

由解淀粉欧文氏菌Erwinia amylovora引起的梨火疫病是危害梨、苹果等蔷薇科果树的一种重要细菌病害,在世界范围内造成严重损失,是果树上重要的防控对象。药剂防治是控制梨火疫病传播蔓延的一种重要手段。吩嗪类化合物是绿针假单胞菌Pseudomonas chlororaphis和抗生素溶杆菌Lysobacter antibioticus等生防细菌产生的抗菌活性物质,在农药、医药等领域有广阔的应用前景。为明确吩嗪类化合物对梨火疫病菌的抗菌活性,本研究通过测定含不同浓度药剂的菌悬液OD_(600)的方法,评价了本课题组分离的5个吩嗪类化合物以及常见的抗细菌药剂对梨火疫病菌的室内抗菌活性。结果表明,堆囊粘菌素(myxin)和吩嗪-1-羧酸(PCA)活性较好,EC_(50)分别为7.20μg/mL和46.41μg/mL。中生菌素、噻霉酮、春雷霉素等药剂EC_(50)为7.21~50.74μg/mL。进一步对活性较好的药剂进行了复配筛选,结果显示,吩嗪-1-羧酸∶中生菌素=9∶1复配组合的EC_(50)为27.15μg/mL,增效系数为1.28,表现了一定的相加作用。本研究明确了5个吩嗪化合物对梨火疫病菌的抗菌活性,为扩充梨火疫病防治药剂种类、开发利用吩嗪类化合物提供了参考。

关键词：梨火疫病解淀粉欧文氏菌吩嗪抗菌活性复配组合增效系数

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假单胞菌属双组分信号转导系统调控吩嗪生物合成研究进展

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微生物学通报 2022年第1期49卷 352-362页

作者：邱薇刘磊康杰叶泽铭葛菁萍黑龙江大学农业微生物技术教育工程研究中心黑龙江哈尔滨150500 黑龙江大学生命科学学院微生物省高校重点实验室黑龙江哈尔滨150080

吩嗪是由假单胞菌或链霉菌产生的一类具有抗菌、抗肿瘤和抗寄生虫活性的含氮杂环代谢物,在农业和医疗领域具有广泛的应用。但吩嗪的合成受到复杂的级联网络调控。本文总结了假单胞菌属中双组分信号转导系统(two-component signal transd... 详细信息

吩嗪是由假单胞菌或链霉菌产生的一类具有抗菌、抗肿瘤和抗寄生虫活性的含氮杂环代谢物,在农业和医疗领域具有广泛的应用。但吩嗪的合成受到复杂的级联网络调控。本文总结了假单胞菌属中双组分信号转导系统(two-component signal transduction system,TCS)对吩嗪生物合成的调控机制,阐明在双组分信号转导系统的控制下小RNA(small RNA)和群体感应(quorum sensing)对吩嗪生物合成的影响,为假单胞菌属调控吩嗪合成级联网络的进一步研究提供参考。

关键词：假单胞菌属吩嗪双组分信号转导系统群体感应小RNA

基于2,3-二羟基吩嗪-Cu配位组装体的CN^(-)离子识别性能研究

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化学研究与应用 2022年第9期34卷 1985-1993页

作者：师海雄李乔李文婷林奇姚虹张有明魏太保张兴辉兰州文理学院化工学院甘肃兰州730000 西北师范大学化学化工学院教育部生态环境相关材料重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室甘肃兰州730070

设计合成了一个基于竞争配位机理识别CN^(-)离子的荧光传感分子S4,首先向该受体的含水溶液中加入Cu离子使体系荧光猝灭,形成新的配位组装传感器S4-Cu。当向传感器S4-Cu的DMSO/HO(V∶V=1∶1,HEPES缓冲溶液,pH=7.2)溶液中加入CN^(-)离子... 详细信息

设计合成了一个基于竞争配位机理识别CN^(-)离子的荧光传感分子S4,首先向该受体的含水溶液中加入Cu离子使体系荧光猝灭,形成新的配位组装传感器S4-Cu。当向传感器S4-Cu的DMSO/HO(V∶V=1∶1,HEPES缓冲溶液,pH=7.2)溶液中加入CN^(-)离子时荧光打开,而其它离子都没有响应。此外,该传感器S4-Cu可以作为可循环使用的CN^(-)离子探针,这个性质使S4-Cu作为一个CN^(-)控制的荧光开关和IMP逻辑门。接着通过ESI-MS、红外以及DFT理论计算等探讨了该识别过程,提出了可能的识别机理。最后还制备了基于该传感器来检测CN^(-)离子的试纸,能够快捷、便利地检测含水体系中的CN^(-)离子,这在简便、快速地检测CN^(-)离子方面具有一定的应用前景。

关键词：吩嗪 CN^(-)离子配位组装体传感器

基于吩嗪衍生物的金属有机框架材料合成及性质研究

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基于吩嗪衍生物的金属有机框架材料合成及性质研究

作者：李铭晖华东师范大学

学位级别：硕士

人类社会的飞速发展离不开化石燃料,但过度使用会导致二氧化碳含量升高,引发严重的温室效应。利用太阳能将二氧化碳还原转化为高附加值化学原料是一种理想的解决方案。然而,现有的光催化剂大多只能利用紫外和可见光区的能量,使得太阳光... 详细信息

人类社会的飞速发展离不开化石燃料,但过度使用会导致二氧化碳含量升高,引发严重的温室效应。利用太阳能将二氧化碳还原转化为高附加值化学原料是一种理想的解决方案。然而,现有的光催化剂大多只能利用紫外和可见光区的能量,使得太阳光中接近一半能量的近红外光被浪费掉。为了更加高效地利用太阳能,实现全光谱催化,开发新型的近红外光催化剂是必不可少的。发展高效近红外光催化剂的主要挑战是近红外光的能量不足以激发出具有足够氧化还原能力的电子驱动光催化反应。光热催化剂不依赖光生电子,而是通过提高温度提高传质速率,降低催化能垒来实现催化。将光热催化和光催化整合到一起可以通过协同作用提高催化活性,实现全光谱驱动光催化。金属有机框架材料(MOF)作为一个经典的多功能平台,通过合理的设计可以将光热效应和光催化整合进一个MOF中,增强MOF光催化效率。本论文由以下三个部分构成:第一章:介绍了常见的MOF合成方法及经典的MOF系列;随后,对MOF在光催化领域的应用进行总结,列举了具有代表性的MOF光催化还原二氧化碳例子,并讨论了当下MOF光催化剂效率低下的主要原因;最后,介绍了通过利用近红外光能量提升光催化剂效率策略并列举了近红外光催化和光热催化领域中MOF所取得的进展。在这些基础上,本文旨在解决当下光催化剂效率不足的问题,通过将光热效应和光催化性质结合,通过协同效应增强MOF的光催化表现,得到高效的全光谱光催化剂。第二章:通过对吩嗪π共轭结构进行延伸设计了三种吩嗪衍生物配体,配体的合成主要利用Buchwald-hartwig偶联反应和酯水解反应。随后通过溶剂热法将这三种配体分别与不同金属离子进行组装,从而得到了一系列不同维度的MOF材料。其中,共轭度最长的吩嗪配体与Cu结合得到的MOF 3-Cu具有二维层状结构且对光存在非常强烈的吸收,其吸收光谱横跨紫外、可见光和近红外三个区域。其独特的全光谱吸收性质主要由于MOF 3-Cu内部发生了配体到金属电荷转移。MOF 3-Cu展示了优异的光热性能,在808 nm的激光照射下3-Cu表面温度迅速上升,最高能够达到142.2°C。此外,循环实验也证实了3-Cu拥有良好的光热稳定性。第三章:将光热效应与光催化活性结合在一起,利用协同效应增强3-Cu的光催化二氧化碳还原活性。利用Mott-schottky测试确定了3-Cu导带底能级(氧化还原电势)为-0.4 V vs NHE,该还原电势表明3-Cu能够将二氧化碳还原成甲酸。光电流测试结果也说明了光照下3-Cu能发生良好的电荷分离,有助于其光催化表现。以LED白光作为光源,三乙醇胺作为氢源和牺牲剂体系,3-Cu能够以656.8μmol gh的产率生成甲酸根,这是迄今为止Cu-MOF光催化二氧化碳还原成甲酸方向取得的最好结果。红外热成像显示在光催化过程中反应体系的温度明显上升,证实了光热效应能够在光催化反应发挥协同作用。得益于光热效应和光催化协同作用,3-Cu在自然太阳光下以454.9μmol gh的产率成功实现了光催化二氧化碳还原为甲酸。飞秒瞬态吸收光谱技术(fs-TA)的光激发动力学研究发现,自由基L的衰减相关的差异光谱(DADS)中表现了典型的具有强斯塔克效应的TA光谱特征,说明自由基配体存在高效的电荷转移。而3-Cu在580和620 nm处表现出更强的信号,表明在配体组装成为MOF之后电荷转移得到了增强。此外3-Cu中DADS-4的TA信号为负值,推测是因为MOF骨架中的长寿命电子阻止了基态吸收所致,该长寿命物种的存在表明在3-Cu的带隙中存在被陷阱态(trap-state)捕获的电子。3-Cu更弱的荧光强度和更短的荧光寿命同样证实了电荷转移的发生。最后,结合电子顺磁共振(EPR)和X射线光电子能谱(XPS)的实验结果,我们提出了一个基于配体到金属电荷转移过程的光催化还原二氧化碳的反应机理。该工作为提供了更加高效的可见光二氧化碳还原催化剂并且为新型全光谱光催化剂的发展奠定了基础。

关键词：金属有机框架材料光催化吩嗪光热转换瞬态吸收光谱

含噁唑环的吩嗪衍生物的设计、合成和抑菌活性研究

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含噁唑环的吩嗪衍生物的设计、合成和抑菌活性研究

作者：郭多璟南京农业大学

学位级别：硕士

吩嗪类化合物是一类主要来源于假单胞菌属（Pseudomonas）和链霉菌属（Streptomyces）等微生物中的次级代谢产物,其具有多种生物活性。而噁唑环是一种重要的活性杂环,具有杀菌、杀虫、抗癌、消炎、抗氧化等生物活性,广泛应用于药物设计... 详细信息

吩嗪类化合物是一类主要来源于假单胞菌属（Pseudomonas）和链霉菌属（Streptomyces）等微生物中的次级代谢产物,其具有多种生物活性。而噁唑环是一种重要的活性杂环,具有杀菌、杀虫、抗癌、消炎、抗氧化等生物活性,广泛应用于药物设计和农化领域。在新农药创制研究中,采用活性亚结构拼接的方法,将活性基团与天然化合物结合是一种有效的药物设计方法。本课题通过以天然产物吩嗪-1-羧酸为先导化合物,在吩嗪环上引入噁唑结构,设计合成出20个新型含噁唑环的吩嗪衍生物,并在此基础上引入醚键和酯键,得到醚类化合物和酯类化合物各12个。对所有目标化合物进行四种常见植物病原真菌的抑菌活性测定,以期获得高活性的新型杀菌剂。主要研究内容如下:根据参考文献,以活性天然产物吩嗪-1-羧酸为先导化合物,在吩嗪骨架上引入活性结构噁唑环,设计合成出Ⅰ系列化合物。再通过与噁唑环相连的-CHCl引入醚键和酯键,设计合成Ⅱ系列和Ⅲ系列化合物。本课题共合成三个系列44个化合物,并通过分析化合物的核磁共振谱图、质谱图和单晶数据对其结构进行了验证。测定了合成的所有目标化合物对水稻纹枯病菌（Rhizoctonia solani）、油菜菌核病菌（Sclerotinia sclerotiorum）、小麦赤霉病菌（Fusarium graminearum）和辣椒疫霉病菌（Phytophthora capsici）这四种常见植物病原真菌的抗菌活性。实验结果显示,Ⅱ系列中化合物Ⅱ-11、Ⅱ-12和Ⅲ系列中化合物Ⅲ-5抑菌活性较好,大部分Ⅰ系列化合物的抑菌活性优异,其中化合物Ⅰ-2对水稻纹枯病菌和油菜菌核病的EC值分别为1.56μg/m L和1.32μg/m L,化合物Ⅰ-14对水稻纹枯病菌、油菜菌核病和小麦赤霉病的EC值分别为和1.35μg/m L、0.73μg/m L和2.72μg/m L,显著优于先导化合物吩嗪-1-羧酸,与商品药剂多菌灵活性相当。活体防效实验中,在200μg/m L浓度下,化合物Ⅰ-2和Ⅰ-14对水稻纹枯病的防效分别为67.7%和75.3%,略弱于阳性对照多菌灵（防效为83.9%）,表明其对水稻纹枯病菌具有较好的活体防治效果。构效关系分析发现,在吩嗪结构中引入噁唑环可以提高化合物的生物活性。Ⅰ系列化合物中吩嗪环2号位和4号位有取代基时化合物抗菌活性较好,其中化合物Ⅰ-2和Ⅰ-14抑菌活性最优。醚键和酯键的引入无法增加化合物的抗菌活性。针对I系列化合物的三维定量构效分析实验指导我们在进一步的结构拓展中对吩嗪环和噁唑环上取代基尝试进行改造。分子对接结果显示,化合物Ⅰ-2和Ⅰ-14的吩嗪环和噁唑环结构都与预测靶标蛋白GCN5的A链形成了π键,作用方式和结合位点均多于吩嗪-1-羧酸和吩嗪-1-甲酰胺,并与其他位置的一些氨基酸通过范德华力与电子式相互作用。化合物Ⅰ-2和Ⅰ-14的-cdock＿interaction＿energy值均高于PCA和PCN,能够更稳定地结合在活性位点。本课题研究发现,通过活性亚结构拼接的方法合成含噁唑环的吩嗪衍生物,可以获得具有良好抗菌活性的新分子,作为农用杀菌剂开发的前体进行进一步的结构改造。

关键词：吩嗪噁唑抑菌活性活性亚结构拼接

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吩嗪衍生物在分子识别与自组装中的应用进展

有机化学 2017年第10期37卷 2619-2639页

作者：李文婷曲文娟张海丽李翔林奇姚虹张有明魏太保西北师范大学化学化工学院生态环境相关高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室兰州730070

种类繁多的吩嗪类化合物对有机化学研究者来说并不陌生,它广泛地存在于有机天然产物中并且具有较好的生物活性,含有天然骨架的吩嗪类化合物的合成过程简单,分子结构的功能化容易.该类化合物具有多个配位点和较大的共轭体系,使其容易形... 详细信息

种类繁多的吩嗪类化合物对有机化学研究者来说并不陌生,它广泛地存在于有机天然产物中并且具有较好的生物活性,含有天然骨架的吩嗪类化合物的合成过程简单,分子结构的功能化容易.该类化合物具有多个配位点和较大的共轭体系,使其容易形成氢键、离子键以及π-π堆积作用等弱相互作用.因此,吩嗪类化合物在超分子化学中的应用极为广泛.分子识别(MR)和超分子自组装(MS-A)是一直以来是超分子化学的两大重要的研究方向,综述了近几年来吩嗪衍生物在MR和MS-A中的应用进展.根据与吩嗪衍生物所作用的客体的类型的不同将MR分为阳离子识别(CR)、阴离子识别(AR)以及中性分子识别(NMR)三类.根据诱导因素的不同又将MS-A分为以下五类:氢键作用诱导的自组装(HBSA)、堆积作用诱导的自组装(ASA)、金属-配体作用诱导的自组装(M-LSA)、多种作用力协同作用诱导的自组装(MFSA)以及外界环境的导向作用诱导的自组装(OESA).

关键词：吩嗪天然产物分子识别超分子自组装

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吩嗪类化合物N-甲基化选择性研究

广州化工 2022年第6期50卷 69-71页

作者：范颖刘懋丛航贵州省大环化学及超分子化学重点实验室贵州大学贵州贵阳550025

吩嗪及苯并[d]吩嗪在精细化学及材料化学中具有重要的潜在应用价值,由于其N-取代衍生化对该稠环化合物的电子结构及理化性质具有很大的影响,本文考察了吩嗪及苯并[d]吩嗪的N-甲基化反应的可能性,并结合底物分子结构,电子结构以及位阻作... 详细信息

吩嗪及苯并[d]吩嗪在精细化学及材料化学中具有重要的潜在应用价值,由于其N-取代衍生化对该稠环化合物的电子结构及理化性质具有很大的影响,本文考察了吩嗪及苯并[d]吩嗪的N-甲基化反应的可能性,并结合底物分子结构,电子结构以及位阻作用等方面,对吩嗪、二苯并吩嗪以及四苯并吩嗪与硫酸甲酯的N-甲基化反应选择性进行了量子化学方法分析。

关键词：吩嗪二苯并吩嗪二萘并吩嗪 N-甲基化

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吩嗪在铜绿假单胞菌去除六价铬中的作用

环境工程学报 2015年第8期9卷 3633-3636页

作者：曹昌丽吴冉冉陈立香赵峰中国科学院城市环境研究所厦门361021

研究了铜绿假单胞菌的吩嗪类分泌物:绿脓菌素(pyocyanine,PYO)和1-羟基吩嗪(1-hydroxyphenazine,POH),在铜绿假单胞菌去除Cr(Ⅵ)中的作用。采用分光光度法和原子吸收光谱法测定样品中Cr(Ⅵ)和总铬在不同时间点的浓度,结果表明,铜绿假单... 详细信息

研究了铜绿假单胞菌的吩嗪类分泌物:绿脓菌素(pyocyanine,PYO)和1-羟基吩嗪(1-hydroxyphenazine,POH),在铜绿假单胞菌去除Cr(Ⅵ)中的作用。采用分光光度法和原子吸收光谱法测定样品中Cr(Ⅵ)和总铬在不同时间点的浓度,结果表明,铜绿假单胞菌可吸附并还原Cr(Ⅵ),并且PYO和POH均可加速菌体对Cr(Ⅵ)的还原,随着吩嗪浓度增大,还原速率加快,当PYO或POH的浓度为50μmol/L时,12 h内的Cr(Ⅵ)还原量分别为12 mg/L和16 mg/L。

关键词：吩嗪电子中介体铜绿假单胞菌六价铬