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Al-modified mesocellular silica foam as a superior catalyst support for dibenzothiophene hydrodesulfurization

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第8期38卷 1347-1359页

作者： Shaotong Song Xu Yang Bo Wang Xiaofeng Zhou Aijun Duan Kebin Chi Zhen Zhao Chunming Xu Zhentao Chen Jianmei Li State Key Laboratory of Heavy Oil Processing China University of Petroleum Beijing 102249 China Petrochemical Research Institute PetroChina Company Limited Beijing 100195 China Fushun Research Institute of Petroleum and Petrochemicals SINOPEC Fushun 113001 Liaoning China

A series of Al‐containing mesostructured cellular silica foams(Al‐MCFs)with different Si/Al molar ratios(x;x=10,20,30,40,or50)were prepared by a post synthetic method using aluminum isopropoxide as an alumina *** corresponding NiMo catalysts supported on Al‐MCFs were prepared and evaluated using dibenzothiophene(DBT)as the probe *** the synthesized samples were characterized by small‐angle X‐ray scattering,scanning electron microscopy,nitrogen adsorption‐desorption,uV‐Vis diffuse reflectance spectroscopy,H2temperature‐programmed reduction,27Al MAS NMR,temperature‐programmed desorption of ammonia,pyridine‐FTIR,Raman spectroscopy,HRTEM,and X‐ray photoelectron spectroscopy to analyze their physicochemical properties and to gain a deeper insight of the interrelationship between the structures and the catalytic *** synthesis mechanism was proposed to involve the formation of Br?nsted acid and Lewis acid sites through the replacement of Si4+with Al3+.Aluminum introduced into MCFs by the post synthetic method has a negligible influence on the mesostructure of the parent MCFs but can form silicoaluminate materials with moderate Br?nsted *** Al‐MCFs(x)materials,the detection of tetrahedrally coordinated Al3+cations demonstrated that the Al species had been successfully incorporated into the silicon ***,the DBT hydrodesulfurization(HDS)catalytic activity of the NiMo/Al‐MCFs(x)catalysts increased with increasing Si/Al molar ratio,and reached a maximum at a Si/Al molar ratio *** interaction of Ni and Mo species with the support became stronger when Al was incorporated into the MCFs *** high activities of the NiMo/Al‐MCFs catalysts for the DBT HDS were attributed to the suitable acidity properties and good dispersions of the Ni and Mo active phases.

关键词： Al‐MCFs Si/Al ratio Post‐synthesis Hydrodesulfurization catalyst Dibenzothiophene

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重质油在孔道内扩散传质的研究进展

化工学报 2016年第1期67卷 165-175页

作者：陈振涛徐春明中国石油大学化学工程学院重质油国家重点实验室北京102249

内扩散广泛存在于非均相催化反应过程中。重质油因为具有更大的分子尺寸和复杂的组成结构,其在催化转化过程中通过孔道的扩散传质受到显著影响,极大降低了重质油的高效转化和催化剂的有效利用。本文重点对重质油在孔道内扩散传质的主要... 详细信息

内扩散广泛存在于非均相催化反应过程中。重质油因为具有更大的分子尺寸和复杂的组成结构,其在催化转化过程中通过孔道的扩散传质受到显著影响,极大降低了重质油的高效转化和催化剂的有效利用。本文重点对重质油在孔道内扩散传质的主要研究方法(隔膜池、吸附扩散和反应动力学法)和现状、孔内扩散的影响因素以及内扩散对重质油催化转化的影响等方面进行了综述,还探讨了重质油催化转化过程中扩散传质研究的发展方向。

关键词：扩散传质重质油受限扩散分子构型缔合

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扩孔剂对合成有序孔材料孔径的影响

石油科学通报 2019年第3期4卷 323-334页

作者：刘小妩李建梅段爱军中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油国家重点实验室

硅铝基材料因其孔道结构多样、孔径大小易调、比表面积较大、易于通过负载活性金属及嫁接有机官能团等特点,具有调变反应活性及选择性等优势,广泛用作各种工艺过程的催化剂材料。其中,具有较大孔径的有序孔材料对催化反应活性中心位点... 详细信息

硅铝基材料因其孔道结构多样、孔径大小易调、比表面积较大、易于通过负载活性金属及嫁接有机官能团等特点,具有调变反应活性及选择性等优势,广泛用作各种工艺过程的催化剂材料。其中,具有较大孔径的有序孔材料对催化反应活性中心位点的分布和反应物、中间物及产物的传质扩散有着重要的影响。本文综述了近年来有序孔材料合成中不同扩孔剂的添加对其孔道结构及物化性质的影响,从化学扩孔,如微孔材料的酸碱后处理;物理扩孔,如在介孔材料合成中添加极性与非极性扩孔剂等方法入手,总结了扩孔剂的作用机理及其对材料性质影响,并对未来利用扩孔剂合成有序孔材料进行了展望,为特种催化剂材料后续的设计及优化改性等提供了信息及方向。

关键词：有序孔材料扩孔剂溶解度分子体积极性

重质油超临界溶剂萃取梯级分离工艺的化学基础

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中国科学：化学 2018年第4期48卷 369-386页

作者：赵锁奇张霖宙陈振涛许志明孙学文史权徐春明中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

超临界溶剂萃取分馏方法可实现重质油的深度精细切割分离,从而成为研究重质油化学组成结构的有力工具.本文针对以此方法为基础的重油化学基础研究进展进行专题评述,总结了在重质油超临界萃取分离组分的缔合作用、在液体及超临界戊烷溶... 详细信息

超临界溶剂萃取分馏方法可实现重质油的深度精细切割分离,从而成为研究重质油化学组成结构的有力工具.本文针对以此方法为基础的重油化学基础研究进展进行专题评述,总结了在重质油超临界萃取分离组分的缔合作用、在液体及超临界戊烷溶剂中微量金属与沥青质的吸附缔合作用、分子组成变化规律、在多孔材料中的扩散规律及其热转化和加氢转化行为等方面的近期研究进展,并介绍了这些研究进展对重油超临界溶剂萃取梯级分离工艺开发的指导作用.

关键词：重质油超临界流体萃取梯级分离

超声辅助法合成球形中空结构的有序介孔FDu-12材料

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超声辅助法合成球形中空结构的有序介孔FDU-12材料

不同NiMoS边缘位吲哚HDN反应机理的DFT研究

第十一届全国环境催化与环境材料学术会议

作者：范吉元杜鹏肖承坤李玉洋刘聪胡笛段爱军赵震中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室

介孔二氧化硅材料具有良好的有序孔道系统、可调孔径、高比表面积和优异的热稳定性等特点,使其在吸附、氧化反应、酸催化反应等方面被广泛应用[1]。特别是具有中空结构的介孔二氧化硅材料,由于其内部中空结构提供大的自由空间、高比面... 详细信息

介孔二氧化硅材料具有良好的有序孔道系统、可调孔径、高比表面积和优异的热稳定性等特点,使其在吸附、氧化反应、酸催化反应等方面被广泛应用[1]。特别是具有中空结构的介孔二氧化硅材料,由于其内部中空结构提供大的自由空间、高比面积和低密度特点而成为了研究热点。本研究采用超声辅助合成法,通过优化合成条件,在较短的时间内成功地合成出具有大孔(15.5 nm)球形空心结构的介孔二氧化硅FDu-12[2]。该合成路线经济、环保,

关键词： FDu-12 中空结构超声辅助

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不同NiMoS边缘位吲哚HDN反应机理的DFT研究

重质油在催化剂孔道内受限扩散及其关联模型研究进展

第十一届全国环境催化与环境材料学术会议

作者：郑鹏肖承坤李玉洋胡笛段爱军中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室

随着环保法规的日益严格,对燃料油质量的要求越来越高,允许油品中的硫、氮含量越来越低,尽管油品中氮的含量远低于硫的含量,但加氢脱氮(HDN)的难度高于加氢脱硫(HDS)。基于之前的研究表明[1],含氮有机化合物可以与含硫化合物在活性中心... 详细信息

随着环保法规的日益严格,对燃料油质量的要求越来越高,允许油品中的硫、氮含量越来越低,尽管油品中氮的含量远低于硫的含量,但加氢脱氮(HDN)的难度高于加氢脱硫(HDS)。基于之前的研究表明[1],含氮有机化合物可以与含硫化合物在活性中心发生竞争吸附,从而抑制脱硫反应的发生;含氮化合物的存在会导致柴油的安定性变差,同时对油品的颜色影响也很大,严重影响油品的使用。因此,加快脱氮技术的研究同样至关重要。而基于实验研究结果[2],HDN反应以先加氢后脱硫(HYD)路径为主。并且,在HDN反应条件

关键词： NiMoS HDN 反应机理密度泛函

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工业催化 2017年第9期25卷 1-9页

作者：王博段爱军陈振涛赵震徐春明中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 中海油炼油化工科学研究院北京102209

重质油分子结构复杂、尺寸较大且容易聚集形成缔合体,致使在加氢及催化裂化催化剂孔道内存在明显的扩散阻力,显著阻碍了反应物分子与催化剂孔道内部活性位的接触,导致反应速率与转化率明显低于轻质原料。因此,研究重油分子在催化剂孔道... 详细信息

重质油分子结构复杂、尺寸较大且容易聚集形成缔合体,致使在加氢及催化裂化催化剂孔道内存在明显的扩散阻力,显著阻碍了反应物分子与催化剂孔道内部活性位的接触,导致反应速率与转化率明显低于轻质原料。因此,研究重油分子在催化剂孔道内扩散受阻情况可以为催化剂的设计优化提供信息与指导。尽管借助仪器或膜材料能获得溶质分子的扩散性能,但与反应条件下扩散规律差别较大,因此在实际反应体系下获得重油分子在催化剂孔道中的扩散传质具有重要的现实意义。综述采用反应动力学手段获得扩散传质数据并建立受限因子关联模型及其影响因素的研究进展,从反应物选择、反应条件及催化剂等因素的优化角度对重油分子受阻扩散研究进行展望。

关键词：化学动力学重质油受限扩散反应动力学法受阻扩散模型