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无机化学学报 2024年第7期40卷 1270-1278页

作者：王坤刘文蕊江鹏宋宇航陈丽华邓兆武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室武汉430070

以乙二醇为溶剂,聚乙烯吡咯烷酮为表面活性剂,通过一步溶剂热法合成了分级中空结构的BiOBr-Pt催化剂。合成的分级中空结构BiOBr-2h催化剂的比表面积为28 m^(2)·g^(-1),是对比样品BiOBr-1h的2倍,这种结构为催化反应提供更多的反应活性... 详细信息

以乙二醇为溶剂,聚乙烯吡咯烷酮为表面活性剂,通过一步溶剂热法合成了分级中空结构的BiOBr-Pt催化剂。合成的分级中空结构BiOBr-2h催化剂的比表面积为28 m^(2)·g^(-1),是对比样品BiOBr-1h的2倍,这种结构为催化反应提供更多的反应活性位点。此外,在催化剂中引入Pt增强了BiOBr的载流子传导速率,而且Pt可以作为电子陷阱捕获周围大量电子,有效抑制光生载流子的复合,从而提高CO_(2)还原的催化活性。光催化CO_(2)还原实验结果表明,BiOBr-Pt的主要产物为CO,产物选择性为99%,其CO产率达到了20.8μmol·h^(-1)·g^(-1),为原始BiOBr的2.1倍。这一结果说明,这种Pt负载且具有分级中空结构的催化剂可以有效地将CO_(2)转化为增值化学品。

关键词：光催化 BiOBr CO_(2)还原中空结构

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等级孔结构协同Fe改性提升ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化性能

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高等学校化学学报 2024年第5期45卷 28-37页

作者：宋宇航刘湛吕佳敏余申李小云孙明慧陈丽华苏宝连武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室武汉430070 武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室武汉430070 那慕尔大学无机材料化学实验室那慕尔B-5000比利时

针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫... 详细信息

针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原实验(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂中活性Fe的存在形式进行了表征.结果表明,该材料中位于离子交换位及铁氧八面体(六配位)的孤立Fe(III)是主要的氧化还原活性中心,当Fe负载量(质量分数)为1%时,苯甲醇转化率最高为59.3%,产物选择性为83.2%,最终收率达到49.3%,在循环使用5次后仍保持高催化活性.

关键词： ZSM-5分子筛等级结构过渡金属铁芳烃烷基化

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Engineering surface framework TiO6 single sites for unprecedented deep oxidative desulfurization

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National Science Review 2024年第5期11卷 303-314页

作者： Shen Yu Zhan Liu Jia-Min Lyu Chun-Mu Guo Xiao-Yu Yang Peng Jiang Yi-Long Wang Zhi-Yi Hu Ming-Hui Sun Yu Li Li-Hua Chen Bao-Lian Su Laboratory of Living Materials at the State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing Wuhan University of Technology Nanostructure Research Center Wuhan University of Technology School of Chemistry Chemical Engineering and Life ScienceWuhan University of Technology Laboratory of Inorganic Materials Chemistry University of Namur

Catalytic oxidative desulfurization（ODS） using titanium silicate catalysts has emerged as an efficient technique for the complete removal of organosulfur compounds from automotive fuels. However, the precise control of highly accessible and stable-framework Ti active sites remains highly challenging. Here we reveal for the first time by using density functional theory calculations that framework hexa-coordinated Ti（TiO6） species of mesoporous titanium silicates are the most active sites for ODS and lead to a lower-energy pathway of ODS. A novel method to achieve highly accessible and homogeneously distributed framework TiO6active single sites at the mesoporous surface has been developed. Such surface framework TiO6species exhibit an exceptional ODS performance. A removal of 920 ppm of benzothiophene is achieved at60°C in 60 min, which is 1.67 times that of the best catalyst reported so far. For bulky molecules such as4,6-dimethyldibenzothiophene（DMDBT）, it takes only 3 min to remove 500 ppm of DMDBT at 60°C with our catalyst, which is five times faster than that with the current best catalyst. Such a catalyst can be easily upscaled and could be used for concrete industrial application in the ODS of bulky organosulfur compounds with minimized energy consumption and high reaction efficiency.

关键词： electrostatic interactions framework hexa-coordinated Ti site oxidative desulfurization mesoporous materials self-assembly

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Hierarchically Macroporous Zeolite ZSM-5 Microspheres for Efficient Catalysis

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Chemical Research in Chinese Universities 2024年第4期40卷 704-711页

作者： ZHENG Mingdan CHEN Ya LIU Zhan LYU Jiamin YE Bo SUN Ming-Hui CHEN Li-Hua SU Bao-Lian State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing Wuhan University of TechnologyWuhan430070P.R.China Laboratory of Inorganic Materials Chemistry(CMI) University of Namur5000NamurWalloniaBelgium

Hollow zeolite microspheres have recently attracted much attention for their applications in catalysis,microreactors and ***,we present hierarchically structured zeolite ZSM-5 microspheres with unique,abundant macropores that allow more efficient use for *** hierarchically macroporous zeolite ZSM-5 microspheres are synthesized under the assistance of water/oil emulsions and using polystyrene nanospheres as *** zeolite microsphere is assembled by uniform hollow zeolite *** large inner cavities and thin zeolite shells lead to smaller diffusion channel and higher improved accessibility to active sites,contributing to high catalytic performance in the catalytic conversion of benzyl alcohol in *** novel zeolite microspheres with impressive performance will be applied to numerous other industrial catalytic reactions.

关键词： Hierarchically porous structure Hollow structure Microsphere Zeolite ZSM-5 Alkylation

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