等级孔结构协同Fe改性提升ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化性能

作     者：宋宇航 刘湛 吕佳敏 余申 李小云 孙明慧 陈丽华 苏宝连 SONG Yuhang;LIU Zhan;LYU Jiamin;YU Shen;LI Xiaoyun;SUN Minghui;CHEN Lihua;SU Baolian

作者机构：武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室武汉430070 武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室武汉430070 那慕尔大学无机材料化学实验室那慕尔B-5000比利时 

出 版 物：《高等学校化学学报》 (Chemical Journal of Chinese Universities)

年 卷 期：2024年第45卷第5期

页      面：28-37页

核心收录：

学科分类：081704[工学-应用化学] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 070301[理学-无机化学] 

基　　金：国家重点研发计划项目(批准号:2022YFB3504000) 国家自然科学基金(批准号:22302152,U20A20122,22293020,U22B6011) 中央高校基本科研业务费专项资金(批准号:2024IVA090)资助 

主　　题：ZSM-5分子筛 等级结构 过渡金属铁 芳烃烷基化 

摘      要：针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原实验(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂中活性Fe的存在形式进行了表征.结果表明,该材料中位于离子交换位及铁氧八面体(六配位)的孤立Fe(III)是主要的氧化还原活性中心,当Fe负载量(质量分数)为1%时,苯甲醇转化率最高为59.3%,产物选择性为83.2%,最终收率达到49.3%,在循环使用5次后仍保持高催化活性.