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MOF基Pd单位点催化CO酯化制碳酸二甲酯

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化学学报 2022年第7期80卷 867-873页

作者：谢晨帆徐玉平高明亮徐忠宁江海龙中国科学技术大学化学系合肥230026 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的工业产品, 被广泛应用于制备锂离子电池溶剂和聚碳酸酯等化工产品. 一氧化碳(CO)酯化反应制DMC是一种新型的碳一技术路线, 具有成本低、反应效率高和安全等优势, 近年来引起了广泛的研究兴趣. 许多研究表明,... 详细信息

碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的工业产品, 被广泛应用于制备锂离子电池溶剂和聚碳酸酯等化工产品. 一氧化碳(CO)酯化反应制DMC是一种新型的碳一技术路线, 具有成本低、反应效率高和安全等优势, 近年来引起了广泛的研究兴趣. 许多研究表明, Pd单位点催化剂(Pd SSCs)可以催化该反应高选择性合成DMC, 却易被反应物CO还原成Pd纳米颗粒, 从而导致DMC选择性快速下降. 因此, 设计合成稳定的Pd SSCs显得尤为重要. 通常, 研究人员通过增加Pd原子与载体之间的相互作用来稳定催化剂. 在各种载体中, 金属有机框架材料(MOFs)由于具有比表面积大、稳定性好、可修饰性强等特点, 是稳定单金属位点的理想载体. 选择自身较为稳定且易修饰的UiO-66-NH_(2)作为载体, 采用后合成修饰的方法将吡啶-2-甲醛引入UiO-66-NH_(2)的孔中. 吡啶-2-甲醛通过与氨基进行反应连接在UiO-66-NH_(2)的框架上, 进而创造了相近的双氮原子位点共同鳌合Pd原子, 记为PdⅡ-UiO-66-X%. 该催化剂在反应中, 展现出极高的DMC选择性, 同时也具备良好的催化稳定性, 在70 h的连续评价中, 依旧能够保持85%以上的DMC选择性. 该工作这一发现对构筑稳定Pd SSCs高选择性催化合成DMC提供了新思路.

关键词：金属有机框架碳酸二甲酯 Pd单位点催化剂后合成修饰 CO酯化反应

地下非均匀非饱和带中地下洞室的渗流问题数值模拟——介质参数的灵敏度分析

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地球科学（中国地质大学学报） 2003年第5期28卷 497-504页

作者：李国敏 Chin Fu Tsang Earth Sciences Division Lawrence Berkeley National Laboratory

影响任何一个地下废物处置场所长期行为的一个重要因素是进入地下废物贮置洞室内的渗流量的大小.预测地下洞室中的渗流量是困难的,特别是当地下废物贮置洞室位于非均质非饱和带中.三维数值模型用于研究地下非均质中非饱和流动及流入地... 详细信息

影响任何一个地下废物处置场所长期行为的一个重要因素是进入地下废物贮置洞室内的渗流量的大小.预测地下洞室中的渗流量是困难的,特别是当地下废物贮置洞室位于非均质非饱和带中.三维数值模型用于研究地下非均质中非饱和流动及流入地下洞室中的渗流量.讨论了非均质模型与均质模型的比较以及数值剖分尺度对计算结果的影响.进入洞室中的渗漏率随着引入系统中入渗量的增加而增大.选用4个参数来衡量渗流场的非均质程度:(1)介质的平均渗透率K0;(2)VanGenuchten参数α;(3)渗透率空间分布相关尺度;(4)渗透率空间分布变化的标准差σ.根据一个随机实现的渗透率分布,通过改变平均渗透率来研究其对流入洞室中渗透量的影响.对一个固定的入渗率而言,流入洞室中的渗漏率将随着VanGenuchten参数α的减小而减小.模拟结果表明流入洞室的渗漏率与介质的平均渗透率相关,即随平均渗透率的增大,流入洞室的渗漏率亦增大.流入洞室的渗漏率还高度依赖于非均质渗透率场的空间分布相关长度与标准差.一个大的相关长度或高的标准差均能导致流入洞室的渗漏率增大.

关键词：地下洞室非均质非饱和带渗漏率灵敏度分析废物处置

包含等离子体辅助沉积参数和离子刻蚀作用过程的结构区域相图

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中国表面工程 2016年第1期29卷 1-6页

作者： André Anders 吉小超魏荣华加利福尼亚大学劳伦斯伯克利国家实验室

文中提出一种扩展的薄膜微观结构的区域相图,可以用其来表征过滤阴极弧以及高功率脉冲磁控溅射镀膜过程中含有大量离子流的动态沉积过程。其坐标轴包括广义同系温度,标量化动能以及可以表征离子刻蚀作用的净膜厚。需要强调的是,由于影... 详细信息

文中提出一种扩展的薄膜微观结构的区域相图,可以用其来表征过滤阴极弧以及高功率脉冲磁控溅射镀膜过程中含有大量离子流的动态沉积过程。其坐标轴包括广义同系温度,标量化动能以及可以表征离子刻蚀作用的净膜厚。需要强调的是,由于影响薄膜生长的实际参数要远超相图中有限的坐标轴数,因此该结构区域相图展示的生长条件与薄膜结构之间的关系是近似和简化过的。

关键词：结构区域相图薄膜制备等离子体辅助离子刻蚀应力形貌同系温度位能与动能

夸克物质中的超子整体极化与矢量介子自旋排列

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物理学报 2023年第11期72卷 13-18页

作者：阮丽娟许长补杨驰美国布鲁克海文国家实验室物理系美国厄普顿11973 山东大学前沿交叉科学青岛研究院粒子物理与粒子辐照教育部重点实验室青岛266237

相对论重离子对撞机RHIC上超子整体极化和矢量介子自旋排列的实验发现证实了近20年前提出的理论.该理论预言和实验测量开辟了一种从自旋这个新的自由度来研究高能重离子碰撞中产生的高温高密核物质特性的新途径.本文简略回顾了整体极化... 详细信息

相对论重离子对撞机RHIC上超子整体极化和矢量介子自旋排列的实验发现证实了近20年前提出的理论.该理论预言和实验测量开辟了一种从自旋这个新的自由度来研究高能重离子碰撞中产生的高温高密核物质特性的新途径.本文简略回顾了整体极化理论提出和实验发现,总结了现有大科学装置上的相关测量进展,以及国际上现有的多种理论解释.同时,简要介绍了STAR探测器近期升级所带来的物理机遇.

关键词：相对论重离子对撞机螺线管径迹谱仪超子整体极化矢量介子自旋排列

高温氧化时Al_2O_3/FeAl界面孔洞形成过程的分析

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金属学报 2003年第10期39卷 1065-1070页

作者：牛焱侯嫣中国科学院金属研究所金属腐蚀与防护国家重点实验室 Materials Sciences Division Lawrence Berkeley National Laboratory Berkeley CA 94720

合金高温氧化时在氧化膜/合金界面处常出现孔洞,显著地削弱氧化膜的黏附力.研究了1000℃氧化后Fe—40％Al合金/氧化膜处孔洞的生成过程,并测定孔洞数量与体积随氧化时间的变化.将经不同时间氧化试样表面形成的氧化膜揭去后,用扫描电子... 详细信息

合金高温氧化时在氧化膜/合金界面处常出现孔洞,显著地削弱氧化膜的黏附力.研究了1000℃氧化后Fe—40％Al合金/氧化膜处孔洞的生成过程,并测定孔洞数量与体积随氧化时间的变化.将经不同时间氧化试样表面形成的氧化膜揭去后,用扫描电子显微镜和原子力显微镜测定界面处孔洞的大小和深度.同时基于氧化过程中产生的空位全部聚集形成孔洞的考虑,计算了形成孔洞的总量.把实验结果与理论计算进行比较,讨论了氧化膜/合金界面处孔洞形成的机制.

关键词：孔洞界面氧化 FeAl A12O3

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基于集群计算环境的核外计算调度方法研究

华中科技大学学报（自然科学版） 2013年第8期41卷 40-43,49页

作者：周峥许先斌 Mehmet Devec 武汉大学计算机学院湖北武汉430072 俄亥俄州立大学生物信息系美国俄亥俄州哥伦布43210

为了提高在集群环境中进行大规模线性核外计算时的系统外存访问效率,在使用数据流中间件的编程模式中,提出了逆向调度策略和基于数据感知的调度策略.逆向调度策略可以在迭代交替时通过逆转任务序列,减少系统对外存的访问次数;基于数据... 详细信息

为了提高在集群环境中进行大规模线性核外计算时的系统外存访问效率,在使用数据流中间件的编程模式中,提出了逆向调度策略和基于数据感知的调度策略.逆向调度策略可以在迭代交替时通过逆转任务序列,减少系统对外存的访问次数;基于数据感知的调度策略可以通过对当前节点内存中已有数据的实时感知,对任务序列进行动态调整,最大限度触发满足数据条件的任务,降低系统的外存访问频率.通过典型的稀疏矩阵与矢量的乘法计算(SpMV)实验,与消息传递接口(MPI)传统调度策略进行了对比,论证了逆向调度策略和基于数据感知的调度策略均可有效减少外存访问次数,基于数据感知的调度策略使系统运行速度得到了最大值约为2倍的提升.

关键词：集群调度核外计算全局地址数据感知

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聚合物对还原法合成Pt纳米粒子过程的影响

化学学报 2003年第11期61卷 1781-1785页

作者：缪长喜谢在库陈庆龄 SOMORJAI Gabor A 上海石油化工研究院上海201208 加利福尼亚大学伯克利分校

用H2 还原K2 PtCl4溶液的方法在常温下合成了Pt纳米粒子 .考察了poly(N isopropylacrylamide) (PNIPA) ,poly(N vinylacetamide) (PNVA)和poly(vinylalcohol) (PVA)等三种可溶于水的聚合物对Pt纳米粒子大小和溶胶稳定性的影响 .TEM和溶胶中加入KCl电解质溶液后溶胶稳定性测定结果表明 ,以PNIPA为稳定剂可获得粒径最小的Pt粒子 ,且溶胶最为稳定 .较高的PNIPA/Pt2 + 摩尔比对合成小颗粒的Pt纳米粒子有利 ,而聚合物的分子量对粒子影响不大 .Pt晶粒在H2 气氛下生长过程较为缓慢 ,停止通入还原气体H2 6h后 ,晶粒生长才基本完成 ,但溶胶在

关键词：聚合物还原法合成 Pt 纳米粒子铂稳定性摩尔比

Bi系高温超导体中非公度调制结构相的空间群测定

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金属学报 2009年第6期45卷 673-679页

作者：边为民朱溢眉周廉东北大学研究院 Brookhaven National Laboratory Upton NY 11973USA 西北有色金属研究院

采用会聚束电子衍射(CBED)对Bi-2212相和Bi-2223相中具有非公度调制结构的超胞结构进行了测定。测定结果表明:具有A型调制结构Bi-2212相超胞的点群是2mm,空间群是I2mm;具有B型调制结构Bi-2223相超胞的点群是mmm,空间群是Ibmm。结合实验... 详细信息

采用会聚束电子衍射(CBED)对Bi-2212相和Bi-2223相中具有非公度调制结构的超胞结构进行了测定。测定结果表明:具有A型调制结构Bi-2212相超胞的点群是2mm,空间群是I2mm;具有B型调制结构Bi-2223相超胞的点群是mmm,空间群是Ibmm。结合实验结果讨论了摇摆曲线对CBED图对称性的影响,并指出:采用CBED测定晶体结构的对称性时,应以高阶Laue线为依据,而不应依靠0层盘内摇摆曲线的对称性。CBED图模拟结果表明:Bi-2212相CBED图显示的是调制结构超胞的对称性,而不是亚胞的对称性。

关键词： Bi系高温超导体会聚束电子衍射 Bi 2212相 Bi-2223相非公度调制结构空间群

hcp-Ti中辐照诱发缺陷演化及温度效应的分子动力学研究

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金属学报 2013年第5期49卷 530-536页

作者：姚曼高晓曾维鹏王旭东徐海譞 Simon R.Phillpot 大连理工大学材料科学与工程学院大连116024 Materials Science and Technology Division Oak Ridge National Lab Department of Materials Science and Engineering University of Florida

运用分子动力学方法研究了hcp Ti中的级联碰撞.建立晶体结构模型,选取不同的初级碰撞原子方向和能量,分别研究了级联碰撞中所产生的点缺陷的演化情况,给出初始物理图景.对级联碰撞中的两大特征分布"离位峰"及"热峰"进行分析,定量讨论了... 详细信息

运用分子动力学方法研究了hcp Ti中的级联碰撞.建立晶体结构模型,选取不同的初级碰撞原子方向和能量,分别研究了级联碰撞中所产生的点缺陷的演化情况,给出初始物理图景.对级联碰撞中的两大特征分布"离位峰"及"热峰"进行分析,定量讨论了损伤区瞬态温度分布,局部"熔化区域"的变化,辐照诱发峰值缺陷数和稳定缺陷数等,为分析材料辐照损伤行为提供了数据.本工作中运用的计算方法可作为研究材料辐照诱发缺陷形成微观机制的一个有效手段.

关键词： hcp-Ti 级联碰撞分子动力学辐照诱发缺陷温度