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Arsenite oxidation by three types of manganese oxides

Journal of Environmental Sciences 2006年第2期18卷 292-298页

作者： feng xiong-han ZU Yan-qun TAN Wen-feng LIU Fan College of Resources and Environment Huazhong Agricultural University Wuhan 430070 China College of Resources and Environment Yunnan Agricultural University Kunming 650201 China

Oxidation of As（Ⅲ） by three types of manganese oxides and the effects ofpH, ion strength and tartaric acid on the oxidation were investigated by means of chemical analysis, equilibrium redox, X-ray diffraction （XRD） and transmission electron microscopy （TEM）. Three synthesized Mn oxide minerals, bimessite, cryptomelane, and hausmannite, which widely occur in soil and sediments, could actively oxidize As（Ⅲ） to As（Ⅴ）. However, their ability in As（Ⅲ）-oxidation varied greatly depending on their structure, composition and surface properties. Tunnel structured cryptomelane exhibited the highest ability of As （Ⅲ） oxidation, followed by the layer structured birnessite and the lower oxide hausmannite. The maximum amount of As （Ⅴ） produced by the oxidation was in the order （mmol/kg） of cryptomelane （824.2）〉 bimessite （480.4）〉 hausmannite （117.9）, As pH increased from the very low value（pH 2.5）, the amount of As（Ⅲ） oxidized by the tested Mn oxides was firstly decreased, then negatively peaked in pH 3.0 6.5, and eventually increased remarkably. Oxidation of As（Ⅲ） by the Mn oxides had a buffering effects on the pH variation in the solution. It is proposed that the oxidative reaction processes between As （Ⅲ） and biruessite（or cryptomelane） are as follows：（1） at lower pH condition：（MnO2）x＋ H3AsO3 ＋ 0.5H^＋=0.5H2AsO4^- ＋ 0.5HAsO4^2- ＋Mn〉^2＋（MnO2）x-1 ＋ H2O; （2） at higher pH condition：（MnO2）x ＋ H3AsO3 = 0.5H2AsO4^- ＋ 0.5HAsO4^2- ＋ 1.5H^＋＋（MnO2）x-1. MnO. With increase of ion strength, the As（Ⅲ） oxidized by bimessite and cryptomelane decreased and was negatively correlated with ion strength. However, ion strength had little influence on As （Ⅲ） oxidation by the hausmarmite. The presence of tartaric acid promoted oxidation of As（Ⅲ） by birnessite. As for cryptomelane and hansmannite, the same effect was observed when the concentration of tartaric acid was below 4 mmol/L, otherwise the oxidized As（Ⅲ） decreased. These findings are of great significance in improving our understanding

关键词： oxidation of As(Ⅲ) As(Ⅴ) Mn oxides pH ion strength tartaric acid

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Effect of Cobalt-Doped Framework on Formation of Todorokite from Layered Manganese Oxides with Mg^(2+)/Co^(2+) Ions as Template

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Pedosphere 2011年第6期21卷 730-737页

作者： CUI Hao-Jie LIU Fan TAN Wen-feng feng xiong-han Institute of Urban Environment Chinese Academy of Sciences Xiamen 361021 （China） Key Laboratory of Subtropical Agricultural Resources and Environment Ministry of Agriculture Huazhong Agricultural University Wuhan 430070 （China）

Cobalt （Co） exists in significant quantities in naturally occurring manganese （Mn） oxides and alters the growth of Mn oxide crystals. Four-layered Mn oxides, Na-buserite （Na-bus） and three Co-doped Na-buserite samples prepared from oxidation of Mn（OH）2 with 5%, 10%, and 20% Co/（Mn ＋ Co） molar ratios （5Co-Na-bus, 10Co-Na-bus, and 20Co-Na-bus）, were used to prepare todorokite, a common Mn oxide on the Earth＇s surface, using Mg2＋/Co2＋ ions as a template. The results showed that todorokites could be obtained by reflux treatment of Mg2＋-exchanged non-doped Na-buserite and three Co-doped Na-buserites at atmospheric pressure. However, the formation of todorokites was prohibited by reflux treatment of Co2＋-exchanged Na-bus, 5Co-Na-bus, and 10Co-Na-bus samples. Instead, todorokite was obtained by the reflux treatment of Co2＋-exchanged 20Co-Na-bus samples under atmospheric pressure. X-ray photoelectron spectroscopy analysis showed that doped Co existed as Co3＋ in the MnOs layers of doped Na-buserites. The amount of substituted Co3＋ in the MnO6 layers may play a key role in the conversion of buserite to todorokite using Co2＋ ions as a template.

关键词： Mn oxide Na-buserite reflux treatment transformation tunnel structure

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不同锰氧化度水钠锰矿的XPS研究

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中南大学学报（自然科学版） 2012年第2期43卷 776-782页

作者：赵巍刘凡冯雄汉谭文峰西北农林科技大学黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室陕西杨凌712100 中国科学院水利部水土保持研究所黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室陕西杨凌712100 华中农业大学农业部亚热带农业资源与环境重点开放实验室湖北武汉430070

为了了解水钠锰矿八面体空位的具体分布状况以及表面化学性质,采用X线光电子能谱技术（XPS）对不同锰氧化度水钠锰矿表面Mn与O元素的化学状态进行研究;探讨水钠锰矿结构中空位的分布状况,并建立结构模型。研究结果表明：在高真空测试环... 详细信息

为了了解水钠锰矿八面体空位的具体分布状况以及表面化学性质,采用X线光电子能谱技术（XPS）对不同锰氧化度水钠锰矿表面Mn与O元素的化学状态进行研究;探讨水钠锰矿结构中空位的分布状况,并建立结构模型。研究结果表明：在高真空测试环境下,在不同锰氧化度水钠锰矿结构中,Mn存在饱和配位和不饱和配位2种化学状态,其含量（摩尔数分数,下同）分别为83.79%-91.69%和8.31%-17.21%;对于锰氧化度较高的水钠锰矿,不饱和配位Mn的含量较小;O以晶格氧、羟基氧和水分子中氧3种化学状态存在,其含量分别为50.44%-65.05%,24.90%-39.27%和8.07%-12.63%;对于锰氧化度较高的水钠锰矿,结构中羟基氧的含量较大;当水钠锰矿沿（110）方向上含Mn^3＋的MnO6八面体链中Mn^3＋含量增大时,结构中空位含量相应减少。

关键词：锰氧化度水钠锰矿 X线光电子能谱空位分布结构模型

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热液条件下钙锰矿的合成及其影响因素

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地球科学（中国地质大学学报） 2005年第3期30卷 347-352页

作者：冯雄汉谭文峰刘凡许永胜王贻俊华中农业大学资源与环境学院湖北武汉430070 中国地质大学地球科学学院湖北武汉430074

钙锰矿具有3×3的大隧道构造,广泛分布于大洋锰结壳和锰结核等环境中,其性质和成因倍受关注.以改进方法制备的水钠锰矿(birnessite)为前驱物,Mg2+交换后得到Mg水钠锰矿(或称布塞尔矿,buserite),经热液处理合成了结晶度高的单相钙锰矿(to... 详细信息

钙锰矿具有3×3的大隧道构造,广泛分布于大洋锰结壳和锰结核等环境中,其性质和成因倍受关注.以改进方法制备的水钠锰矿(birnessite)为前驱物,Mg2+交换后得到Mg水钠锰矿(或称布塞尔矿,buserite),经热液处理合成了结晶度高的单相钙锰矿(todorokite),采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和选区电子衍射(SAED)等技术探讨了热液温度、体系压力和处理时间等因素对钙锰矿合成的影响.结果表明:合成的钙锰矿与天然钙锰矿有相同的形貌和生长特征,呈纤维状,沿120°三连晶生长,平均化学组成为Mg0.16MnO2.07·0.82H2O.在实验条件下,热液温度和处理时间是影响钙锰矿合成的主要因素;而通过改变高压釜的填充度引起体系压力的变化对钙锰矿合成的影响较小,体系压力并不是钙锰矿形成的主要影响因素.热液温度越高,Mg水钠锰矿转化为钙锰矿的速率越快,完全转化为钙锰矿所需的处理时间越短.热液温度分别为120℃、160℃和200℃时,Mg水钠锰矿完全转化为钙锰矿所需的时间分别为6h、4h和2h;但热液温度高于160℃时,易生成水锰矿杂质.延长处理时间与提高热液温度具有相似的影响规律.这进一步明确了钙锰矿的生成条件,可为阐明钙锰矿的形成机制和促进其在材料科学中的应用提供理论依据.

关键词：钙锰矿水钠锰矿热液合成影响因素

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模拟环境条件下δ-MnO_2氧化As(Ⅲ)的搅拌流动动力学特征

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中国环境科学 2014年第4期34卷 966-975页

作者：王鹍夏平平刘凡谭文峰邱国红冯雄汉华中农业大学资源与环境学院农业部长江中下游耕地保育重点实验室湖北武汉 430070

采用搅拌流动法研究了酸性水钠锰矿及水羟锰矿2种δ-MnO2矿物氧化As(Ⅲ)的动力学过程,构建了可用于多相体系的搅拌-流动氧化还原反应动力学模型.经过As吸附量的校正后,该模型对酸性水钠锰矿及水羟锰矿氧化As(Ⅲ)动力学数据拟合度分别为0... 详细信息

采用搅拌流动法研究了酸性水钠锰矿及水羟锰矿2种δ-MnO2矿物氧化As(Ⅲ)的动力学过程,构建了可用于多相体系的搅拌-流动氧化还原反应动力学模型.经过As吸附量的校正后,该模型对酸性水钠锰矿及水羟锰矿氧化As(Ⅲ)动力学数据拟合度分别为0.980和0.951,模型拟合得到pH 7时2种矿物单位比表面上氧化As(Ⅲ)的初始反应速率常数k分别为0.131,0.014min-1·m-2.相比而言,该速率常数明显高于批量法得到的表观速率常数kobs,0.021,0.001min-1?m-2更接近真实的化学动力学参数.搅拌流动法与批量法得到的不同矿物的速率常数大小趋势一致,即尽管酸性水钠锰矿对As(Ⅲ)的氧化率低于水羟锰矿,单位比表面上酸性水钠锰矿氧化As(Ⅲ)初始反应速率却远高于水羟锰矿.反应过程分析表明,反应初始阶段,As(Ⅲ)的吸附为主要限速步骤;而随着反应的进行,矿物表面反应位点逐渐钝化或减少,反应位点数量成为限速步骤.

关键词： As(III) δ-MnO2 搅拌流动法动力学速率常数反应位点

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水钠锰矿的锰氧化度与Pb^(2+)吸附量的关系

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环境科学 2009年第2期30卷 535-542页

作者：赵巍崔浩杰冯雄汉谭文峰刘凡华中农业大学资源与环境学院武汉430070

研究水钠锰矿对重金属离子的吸附,其结构中八面体空穴特点与重金属离子吸附的关系是人们关注的热点.采用酸性和碱性2种介质条件合成了具有不同锰氧化度的2个系列水钠锰矿,研究了它们的锰氧化度(average oxidation state of Mn,AOS)与其... 详细信息

研究水钠锰矿对重金属离子的吸附,其结构中八面体空穴特点与重金属离子吸附的关系是人们关注的热点.采用酸性和碱性2种介质条件合成了具有不同锰氧化度的2个系列水钠锰矿,研究了它们的锰氧化度(average oxidation state of Mn,AOS)与其d110面网间距和Pb2+的最大吸附量的关系,以及Pb2+吸附量与Mn2+、H+和K+释放量的关系.结果表明,同系列的水钠锰矿具有相似的晶体形貌,它们的锰氧化度与其d110面网间距呈极显著的负相关(r=-0.90350.6614,n=14,α=0.01),供试水钠锰矿锰氧化度的高低表观上反映了结构中八面体空穴数量的多少,水钠锰矿随着锰氧化度的提高,导致其结构中的八面体空穴数增多,对Pb2+的吸附容量增大,八面体空穴数量对Pb2+的吸附量的大小起着非常重要的作用.Pb2+的吸附量与吸附过程中Mn2+、H+和K+的释放量之和呈极显著的正相关(r=0.9962>0.6614,n=14,α=0.01),Pb2+吸附过程中伴随的Mn2+、H+和K+的释放主要来自于水钠锰矿结构中八面体空穴处吸附的相应阳离子.吸附前Mn2+,Mn3+与H+、K+占据水钠锰矿结构中八面体空穴上下方位点的相对多少受水钠锰矿的锰氧化度高低的影响,锰氧化度低时,八面体空穴上下方位点吸附Mn2+、Mn3+较多,吸附的H+、K+则较少,反之亦然.

关键词： Pb^2+ 吸附水钠锰矿锰氧化度八面体空穴

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天然有机质和金属离子在矿物表面的共吸附

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农业环境科学学报 2018年第8期37卷 1574-1583页

作者：易层严玉鹏王小明胡震熊娟刘凡冯雄汉谭文峰华中农业大学资源与环境学院农业部长江中下游耕地保育重点实验室武汉430070

天然有机质(NOM)在土壤、沉积物和水体等环境中无处不在,其中富里酸和胡敏酸是主要形态。富里酸及胡敏酸活性高,易与天然矿物颗粒和金属离子发生相互作用,影响矿物的表面化学特性以及金属离子的形态与迁移性,进而在控制环境中金属离子... 详细信息

天然有机质(NOM)在土壤、沉积物和水体等环境中无处不在,其中富里酸和胡敏酸是主要形态。富里酸及胡敏酸活性高,易与天然矿物颗粒和金属离子发生相互作用,影响矿物的表面化学特性以及金属离子的形态与迁移性,进而在控制环境中金属离子的生物有效性和毒性等方面起重要作用。本文主要综述了富里酸和胡敏酸等NOM和金属离子在矿物表面共吸附特性与主要影响因素,归纳了表面络合模型和现代光谱技术在上述三元体系研究中的应用及其反应机制研究进展。NOM在较大程度上改变了金属离子在矿物表面的吸附特性和反应机制,并受体系pH、金属离子类型和浓度、NOM浓度、NOM和金属离子的添加顺序、矿物类型等因素的影响。低pH时,NOM通常促进矿物对金属离子的吸附。NOM和金属离子在矿物表面的共吸附机制包括:NOM和金属离子竞争吸附表面活性吸附位点;在溶液中形成NOM-金属离子络合物;形成金属离子桥接矿物表面位点与NOM的A型三元络合物(矿物-金属离子-NOM)或NOM联接矿物表面与金属离子的B型三元表面络合物(矿物-NOM-金属离子);静电作用改变表面电荷特征。最后展望了天然有机质等配体与金属离子在矿物表面共吸附有关的研究热点和方向。

关键词：天然有机质富里酸胡敏酸金属离子矿物共吸附

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Bioinspired Passive Tactile Sensors Enabled by Reversible Polarization of Conjugated Polymers

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Nano-Micro Letters 2025年第1期17卷 361-377页

作者： feng He Sitong Chen Ruili Zhou hanyu Diao Yangyang han Xiaodong Wu School of Mechanical Engineering Sichuan UniversityChengdu 610065People’s Republic of China School of Software Engineering Chongqing University of Posts and TelecommunicationsChongqing 400065People’s Republic of China State Key Laboratory of Polymer Materials Engineering Sichuan UniversityChengdu 610065People’s Republic of China

Tactile perception plays a vital role for the human body and is also highly desired for smart prosthesis and advanced *** to active sensing devices,passive piezoelectric and triboelectric tactile sensors consume less power,but lack the capability to resolve static ***,we address this issue by utilizing the unique polarization chemistry of conjugated polymers for the first time and propose a new type of bioinspired,passive,and bio-friendly tactile sensors for resolving both static and dynamic ***,to emulate the polarization process of natural sensory cells,conjugated polymers(including poly(3,4-ethylenedioxythiophen e):poly(styrenesulfonate),polyaniline,or polypyrrole)are controllably polarized into two opposite states to create artificial potential *** controllable and reversible polarization process of the conjugated polymers is fully in situ ***,a micro-structured ionic electrolyte is employed to imitate the natural ion channels and to encode external touch stimulations into the variation in potential difference *** with the currently existing tactile sensing devices,the developed tactile sensors feature distinct characteristics including fully organic composition,high sensitivity(up to 773 mV N^(−1)),ultralow power consumption(nW),as well as superior *** demonstrations,both single point tactile perception(surface texture perception and material property perception)and two-dimensional tactile recognitions(shape or profile perception)with high accuracy are successfully realized using self-defined machine learning *** tactile sensing concept innovation based on the polarization chemistry of conjugated polymers opens up a new path to create robotic tactile sensors and prosthetic electronic skins.

关键词： Passive tactile sensors Reversible polarization of conjugated polymers Tactile perception Machine learning algorithm Object recognition

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土壤闭蓄态磷的形成、转化与利用途径

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植物营养与肥料学报 2024年第7期30卷 1413-1421页

作者：崔宸阳李静杨子万彪王小明严玉鹏熊娟谭文峰冯雄汉华中农业大学资源与环境学院/国家环境保护土壤健康诊断与绿色修复重点实验室/农业农村部长江中下游耕地保育重点实验室湖北武汉430070 江西农业大学国土资源与环境学院江西南昌330000

闭蓄态磷是(氢)氧化铁形成的不溶性胶状薄膜包被的铁磷或铝磷等含磷物质的总称,主要存在于热带及亚热带风化程度较高的酸性富铁土壤中,其数量和形态受土壤类型和土地利用方式影响。闭蓄态磷作为一种植物难以直接利用的磷形态,在土壤磷... 详细信息

闭蓄态磷是(氢)氧化铁形成的不溶性胶状薄膜包被的铁磷或铝磷等含磷物质的总称,主要存在于热带及亚热带风化程度较高的酸性富铁土壤中,其数量和形态受土壤类型和土地利用方式影响。闭蓄态磷作为一种植物难以直接利用的磷形态,在土壤磷库中比例较高,影响土壤磷有效性与当季利用率。闭蓄态磷的形成与转化主要受土壤pH、氮磷、水分、有机质(有机酸、生物炭等)、铁、铝、钙、土壤质地、植物以及微生物等影响。人为施肥能够直接导致农田土壤表层的闭蓄态磷含量升高,而随着铁铝氧化物向下迁移土壤深层闭蓄态磷增加更为明显,闭蓄态磷含量与氧化铁含量显著相关。在pH较低条件下,水分以及有机质的增加也可能促进闭蓄态磷的形成。在长期土壤自然发育过程中,闭蓄态磷比例逐渐增加但增长较缓慢。在农田土壤中,闭蓄态磷受高强度集约化种植影响而呈现波动变化且变化速度快,这可能是由于耕地复种指数高、作物较强养分获取能力、土壤团聚体结构的变化或有机无机肥料添加的激发作用。小分子有机酸、植物根系和微生物是活化闭蓄态磷的重要因素,在维持土壤内部磷循环平衡的同时,通过调节土壤水分,有机替代和增强微生物功能等不同农田管理措施,能够实现对闭蓄态磷的活化利用和精准调控。目前闭蓄态磷表征方法主要局限于化学提取,且存在提取不完全和不精确等问题。Chang&Jackson磷分级方法定量闭蓄态磷更符合于目前广泛接受的闭蓄态磷定义。土壤闭蓄态磷的定量方法与形成转化模拟,多元素耦合促进闭蓄态磷形成以及闭蓄态磷活化调控等是潜在的研究方向。

关键词：闭蓄态磷分布特点形成转化活化与利用

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MnO_2-UV联用光化学降解苯酚废水的初步研究

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矿物岩石地球化学通报 2006年第4期25卷 319-323页

作者：冯雄汉张嵚谭军凤文慧谭文峰刘凡华中农业大学农业部亚热带农业资源与环境重点实验室武汉430070

探讨了人工合成的高价锰氧化物与紫外光(UV)联用时降解苯酚废水的特性。结果表明,氧化锰矿物在无UV时对苯酚的降解能力差异大,1 g/L的氧化锰4 h对200 mg/L苯酚废水的降解率和COD去除率分别为:锰钾矿97.51%、酸性水钠锰矿89.07%、碱性水... 详细信息

探讨了人工合成的高价锰氧化物与紫外光(UV)联用时降解苯酚废水的特性。结果表明,氧化锰矿物在无UV时对苯酚的降解能力差异大,1 g/L的氧化锰4 h对200 mg/L苯酚废水的降解率和COD去除率分别为:锰钾矿97.51%、酸性水钠锰矿89.07%、碱性水钠锰矿11.36%、钙锰矿9.67%;锰钾矿87.79%、酸性水钠锰矿53.11%、碱性水钠锰矿6.42%、钙锰矿1.43%。UV光照下,氧化锰矿物对苯酚的降解率有不同程度的提高,且表现出显著的表面光催化性质,增加了苯酚的深度降解,COD去除率显著提高。UV下氧化锰4 h对苯酚的降解率分别为:锰钾矿99.48%、酸性水钠锰矿91.86%、碱性水钠锰矿40.15%、钙锰矿35.95%);COD的去除率分别为:锰钾矿98.11%、酸性水钠锰矿68.45%、钙锰矿27.57%、碱性水钠锰矿24.27%。MnO2-UV联用时降解苯酚可能包括两种主要作用机制:氧化锰矿物的直接化学氧化降解和UV下MnO2的表面光催化降解。

关键词： MnO2 苯酚废水光催化降解率 COD去除率

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