模拟环境条件下δ-MnO_2氧化As(Ⅲ)的搅拌流动动力学特征
Kinetic characteristics of As(Ⅲ) oxidation by δ-MnO_2 in the simulated environment: A stirred flow study作者机构：华中农业大学资源与环境学院 农业部长江中下游耕地保育重点实验室湖北武汉 430070
出 版 物：《中国环境科学》 (China Environmental Science)
年 卷 期：2014年第34卷第4期
页 面：966-975页
核心收录：
学科分类：083001[工学-环境科学] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学]
基 金：国家自然科学基金项目(41171197和40971142) 中央高校基本科研业务费专项资金资助(2013JQ004,2010PY006)
主 题：As(III) δ-MnO2 搅拌流动法 动力学 速率常数 反应位点
摘 要：采用搅拌流动法研究了酸性水钠锰矿及水羟锰矿2种δ-MnO2矿物氧化As(Ⅲ)的动力学过程,构建了可用于多相体系的搅拌-流动氧化还原反应动力学模型.经过As吸附量的校正后,该模型对酸性水钠锰矿及水羟锰矿氧化As(Ⅲ)动力学数据拟合度分别为0.980和0.951,模型拟合得到pH 7时2种矿物单位比表面上氧化As(Ⅲ)的初始反应速率常数k分别为0.131,0.014min-1·m-2.相比而言,该速率常数明显高于批量法得到的表观速率常数kobs,0.021,0.001min-1?m-2更接近真实的化学动力学参数.搅拌流动法与批量法得到的不同矿物的速率常数大小趋势一致,即尽管酸性水钠锰矿对As(Ⅲ)的氧化率低于水羟锰矿,单位比表面上酸性水钠锰矿氧化As(Ⅲ)初始反应速率却远高于水羟锰矿.反应过程分析表明,反应初始阶段,As(Ⅲ)的吸附为主要限速步骤;而随着反应的进行,矿物表面反应位点逐渐钝化或减少,反应位点数量成为限速步骤.
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