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金属氧化物电催化硝酸盐还原合成氨研究进展

无机材料学报 2024年第9期39卷 979-991页

作者：杨鑫韩春秋曹玥晗贺桢周莹西南石油大学油气藏地质及开发工程全国重点实验室成都610500 西南石油大学新能源与材料学院成都610500 天府永兴实验室成都610213 三峡大学材料与化工学院宜昌443002

氨不仅是合成化肥的主要原料之一,而且是一种高能量密度的新型燃料。近年来,电催化硝酸盐还原合成氨作为一种绿色可持续的合成途径,具有能源利用率高、碳排放量低等特点,因此受到了广泛关注,有望替代高能耗和高碳排放的Haber-Bosch法来... 详细信息

氨不仅是合成化肥的主要原料之一,而且是一种高能量密度的新型燃料。近年来,电催化硝酸盐还原合成氨作为一种绿色可持续的合成途径,具有能源利用率高、碳排放量低等特点,因此受到了广泛关注,有望替代高能耗和高碳排放的Haber-Bosch法来高效合成氨。然而,目前该技术的反应效率、产物选择性以及催化材料稳定性都难以满足应用需求,迫切需要寻找高效的催化材料,从而促进电催化硝酸盐还原合成氨技术的进一步发展。近年来,金属氧化物催化材料在电催化硝酸盐还原合成氨领域展现出良好的催化性能。基于此,本文综述了金属氧化物电催化硝酸盐还原合成氨的研究进展,重点概述了电催化硝酸盐还原合成氨的反应机理,系统介绍了用于电催化硝酸盐还原合成氨的Cu基、Fe基和Ti基等典型催化材料,以及通过形貌调控、表面重构、氧空位构造、元素掺杂和金属助催化材料负载等策略提高催化反应效率、产物选择性及催化材料稳定性的最新研究进展。最后,展望了电催化硝酸盐还原合成氨领域面临的挑战及未来的研究方向。

关键词：电催化硝酸盐还原合成氨金属氧化物调控策略综述

InP quantum dots on g-C_(3)N_(4) nanosheets to promote molecular oxygen activation under visible light

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Chinese Chemical Letters 2020年第10期31卷 2689-2692页

作者： yuehan cao Qian Zheng Zhiqiang Rao Ruiyang Zhang Zhanghui Xie Shan Yu Ying Zhou State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation Southwest Petroleum UniversityChengdu 610500China The Center of New Energy Materials and Technology School of New Energy and MaterialsSouthwest Petroleum UniversityChengdu 610500China

Largely limited by the high dissociation energy of the O—O bond,the photocatalytic molecular oxygen activation is highly challenged,which re strains the application of photocatalytic oxidation technology for atmospheric pollutants ***,we design and fabricate the InP QDs/g-C_(3)N_(4) *** introduction of InP QDs promotes the charge transfer within the interface resulting in the effective separation of photo-generated ***,InP QDs greatly facilitates the activation of molecular oxygen and promote the formation of O_(2)·under visible-light illuminatio *** conclusions are identified by experimental and calculation ***,NO can be combined with the O_(2)·to form O—O—N—O intermediate to direct conversion into NO_(3).As a result,the NO removal ratio of g-C_(3)N_(4) has a one fold increase after InP QDs loaded and the generation of NO_(2) is effectively *** wo rk may provide a strategy to design highly efficient materials for molecular oxygen activation.

关键词： InP quantum dots g-C_(3)N_(4)nanosheets Molecular oxygen activation O-O-N-O intermediate Photocatalytic NO removal

Regulating the interfacial charge transfer and constructing symmetry-breaking sites for the enhanced N_(2) electroreduction activity

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Carbon Energy 2023年第2期5卷 193-200页

作者： Xiaoxue Zhang yuehan cao Zhen-Feng Huang Shishi Zhang Chengguang Liu Lun Pan Chengxiang Shi Xiangwen Zhang Ying Zhou Guidong Yang Ji-Jun Zou Key Laboratory for Green Chemical Technology of the Ministry of Education School of Chemical Engineering and TechnologyTianjin UniversityTianjinChina Collaborative Innovative Center of Chemical Science and Engineering(Tianjin) TianjinChina Zhejiang Institute of Tianjin University NingboZhejiangChina State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation School of New Energy and MaterialsInstitute of Carbon NeutralitySouthwest Petroleum UniversityChengduSichuanChina XJTU-Oxford International Joint Laboratory for Catalysis School of Chemical Engineering and TechnologyXi'an Jiaotong UniversityXi'anShaanxiChina

The Haber-Bosch process for industrial NH_(3) production is energy-intensive with heavy CO_(2) *** N_(2) reduction reaction(NRR)is an attractive carbon-neutral alternative for NH_(3) synthesis,while the challenge associated with N_(2) activation highlights the demand for efficient ***,we demonstrate that PdCu nanoparticles with different Pd/Cu ratios anchored on boron nanosheet(PdCu/B)behave as efficient NRR electrocatalysts toward NH_(3) *** and experimental results confirm that the highly efficient NH_(3) synthesis can be achieved by regulating the charge transfer between interfaces and forming a symmetry-breaking site,which not only alleviates the hydrogen evolution but also changes the adsorption configuration of N_(2) and thus optimizes the reaction pathway of NRR over the separated Pd *** with monometallic Pd/B and Cu/B,the PdCu/B with the optimized Pd/Cu ratio of 1 exhibits superior activity and selectivity for NH_(3) *** study provides new insight into developing efficient catalysts for small energy molecule catalytic conversion via regulating the charge transfer between interfaces and constructing symmetry-breaking sites.

关键词： catalyst design electrochemical N_(2)reduction interfacial charge transfer reaction mechanism symmetry-breaking sites

BiOBr-BN光催化氧化NO及其抑制毒副产物的机理研究

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无机材料学报 2020年第11期35卷 1255-1262,I0001-I0003页

作者：郑倩曹玥晗黄南建董帆周莹西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室成都610500 西南石油大学材料科学与工程学院新能源材料及技术研究中心成都610500 电子科技大学基础与前沿研究院环境科学与技术研究中心成都611731

光催化去除一氧化氮(NO)是一种新兴的空气净化技术,但极易生成毒副产物二氧化氮(NO2),限制了其实际应用。为解决这一问题,本研究以氮化硼(BN)纳米片为模板,用原位生长法在其表面形成溴氧铋(BiOBr)纳米片,成功构建二维–二维(2D-2D)可见... 详细信息

光催化去除一氧化氮(NO)是一种新兴的空气净化技术,但极易生成毒副产物二氧化氮(NO2),限制了其实际应用。为解决这一问题,本研究以氮化硼(BN)纳米片为模板,用原位生长法在其表面形成溴氧铋(BiOBr)纳米片,成功构建二维–二维(2D-2D)可见光催化剂BiOBr-BN。根据X射线光电子能谱及第一性原理计算结果,BiOBr通过界面作用将电子转移至BN,形成内建电场,有效促进光生载流子的分离。BiOBr作为NO氧化的活性面,增强氧气(O2)的吸附和活化,抑制NO2的生成。可见光催化氧化NO性能测试结果表明,5%BiOBr复合BN后,NO去除率从24.6%提高到39.5%,NO3-的氧化选择性从36.6%提高到82.7%。

关键词：溴氧铋氮化硼光催化一氧化氮毒副产物

BN诱导BiOI富氧{110}面的暴露并增强其可见光催化氧化性能

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物理化学学报 2021年第8期37卷 74-82页

作者：郑倩曹玥晗黄南建张瑞阳周莹西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室成都610500 西南石油大学新能源与材料学院新能源材料及技术研究中心成都610500

光催化剂的暴露晶面极大地影响其光催化性能。因此,本文以BiOI为模型材料,提出了一种提高材料光催化氧化性能的新策略。本文中,BN纳米片的成功复合诱导BiOI纳米片更倾向于暴露富含表面晶格氧原子的{110}晶面。表面晶格氧原子可以直接参... 详细信息

光催化剂的暴露晶面极大地影响其光催化性能。因此,本文以BiOI为模型材料,提出了一种提高材料光催化氧化性能的新策略。本文中,BN纳米片的成功复合诱导BiOI纳米片更倾向于暴露富含表面晶格氧原子的{110}晶面。表面晶格氧原子可以直接参与NO的氧化反应,生成NO_(2)。可见光催化氧化NO性能测试表明,BiOI复合BN后,NO的去除率可达44.2%,相比于纯相BiOI(1.4%)提升接近30倍。本文通过构建2D/2D光催化剂来调控材料富氧晶面的暴露,为增强催化剂的光催化氧化性能提供了新的策略。

关键词：碘氧铋氮化硼光催化氧化反应富氧晶面晶格氧

Ga-O双功能位点促进高选择性光催化甲烷直接转化制甲醇

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科学通报 2023年第33期68卷 4544-4555页

作者：韩春秋曹玥晗邱杰马敏智董帆周莹西南石油大学油气藏地质及开发工程全国重点实验室成都610500 西南石油大学新能源与材料学院成都610500 电子科技大学基础与前沿研究院环境科学与技术研究中心成都611731

光催化甲烷(CH_(4))直接转化制甲醇(CH_(3)OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH_(3)OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga_(2)O_(3)... 详细信息

光催化甲烷(CH_(4))直接转化制甲醇(CH_(3)OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH_(3)OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga_(2)O_(3)光催化材料(α-Ga_(2)O_(3)和β-Ga_(2)O_(3)),并对其光催化CH_(4)直接转化制CH_(3)OH的性能进行评价.测试结果显示在室温常压,且不额外添加其他氧化剂的情况下,α-Ga_(2)O_(3)和β-Ga_(2)O_(3)表现出优异的光催化性能.相较于β-Ga_(2)O_(3),α-Ga_(2)O_(3)的光催化性能更优:反应2 h后,其CH_(4)转化率达4.5%,CH_(3)OH的生成速率与选择性分别高达372.8μmol/(g h)和82.7%.通过原位红外光谱(in situ DRIFTS)和原位电子自旋共振谱(in situ EPR)对反应机理进行了分析,发现Ga_(2)O_(3)的Ga和O分别是活化CH_(4)和水分子(H_(2)O)的活性位点.得益于Ga-O双功能活性位点的协同作用,CH_(4)和H_(2)O活化产生的·CH_(3)和·OH可以直接结合,促进了CH_(3)OH的定向生成.由于α-Ga_(2)O_(3)比β-Ga_(2)O_(3)展现出更强的活化H_(2)O的能力,α-Ga_(2)O_(3)表现出更优异的光催化CH_(4)直接转化制CH_(3)OH性能.本文为设计高效的CH_(4)直接转化制CH_(3)OH催化材料打开了新的思路.

关键词：甲烷转化光催化甲醇选择性 Ga-O双功能位点氧化镓

Zeros of Complete Symmetric Polynomials over Finite Fields

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Journal of Systems Science & Complexity 2024年第4期37卷 1772-1788页

作者： cao Wei School of Mathematics and Statistics Minnan Normal UniversityZhangzhou 363000China

Wan and Zhang(2021) obtained a nontrivial lower bound for the number of zeros of complete symmetric polynomials over finite fields,and proposed a problem whether their bound can be *** this paper,the author improves Wan-Zhang's bound from three *** proposed results are based on the estimates related to the number of certain permutations and the value sets of non-permutation polynomials associated to the complete symmetric *** the author believes that there are still possibilities to improve the bounds and hence Wan-Zhang's bound.

关键词： Complete symmetric polynomial finite field permutation polynomial value set

Co/CdS中Co–S键促进载流子分离增强光还原CO2性能

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科学通报 2020年第6期65卷 522-532页

作者：郭兰曹玥晗淡猛邹钞黄泽皑周莹西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室成都610500 西南石油大学材料科学与工程学院新能源材料及技术研究中心成都610500

利用光催化技术将温室气体(CO2)转化为C1化合物资源,是解决能源短缺和环境污染问题的有力手段.但光催化还原CO2过程中还存在催化效率低、稳定性差等难题,因此探索高效而稳定的催化剂以提高光催化还原CO2性能是目前紧要的任务.本研究采... 详细信息

利用光催化技术将温室气体(CO2)转化为C1化合物资源,是解决能源短缺和环境污染问题的有力手段.但光催化还原CO2过程中还存在催化效率低、稳定性差等难题,因此探索高效而稳定的催化剂以提高光催化还原CO2性能是目前紧要的任务.本研究采用化学还原法成功制备了高分散的Co/CdS催化剂,通过X射线能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶变换红外光谱(FT-IR)分析发现, Co高度分散在CdS表面,并与CdS中S相互作用形成锚定Co2+的Co–S键.进一步通过荧光光谱(PL)、瞬态光电流(I-t)和电化学阻抗(EIS)等分析表明, CdS表面形成的Co–S键可作为电荷传输通道,促进CdS中光生载流子的分离和迁移,有效抑制CdS中光生电子-空穴的复合;通过第一性原理(DFT)计算发现, Co的引入还可提高CdS对CO2、CO的吸附能力,促进产物CH4的生成.在全光谱光照下, Co/CdS中CO、CH4的生成速率分别为3.23和1.86μmol g–1h–1,比CdS分别提升了2.5和7.5倍,经过5个循环测试,催化活性依然稳定.该工作为设计高效稳定的光还原CO2催化剂提供了思路.

关键词：光催化 CO2还原高分散Co CdS Co–S键

Pt nanodendrites with a PtIr alloy surface structure exhibit excellent stability toward acidic hydrogen evolution reaction

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Nano Research 2024年第6期17卷 4844-4849页

作者： Chang Liu Zongnan Wei Minna cao Rong cao State Key Laboratory of Structural Chemistry Fujian Institute of Research on the Structure of MatterChinese Academy of SciencesFuzhou 350002China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049China Fujian Science and Technology Innovation Laboratory for Optoelectronic Information of China Fuzhou 350108China

The development of effective and stable electrocatalysts for the hydrogen evolution reaction(HER)in acidic electrolytes is a significant *** this work,homogeneous Pt nanodendrites(Pt NDs)with a PtIr shell were successfully synthesized by a two-step wet chemical *** open three-dimensional(3D)dendritic structure exhibited exceptional electrocatalytic characteristics,exposing as many active sites as ***,by alloying Ir with Pt on the surface,catalytic activity was greatly enhanced while ensuring extremely high *** surface-enriched platinum nanodendritic catalysts(Pt@PtIr NDs)outperformed the control samples and the commercial *** acidic HER test,Pt@PtIr NDs had a lower overpotential(22 mV)than Pt NDs(26 mV)and commercial Pt/C(31 mV)at 10 mA/cm^(2),and the activity of Pt@PtIr NDs remained consistent even after undergoing a continuous durability test for at least 168 h,which was much superior to the performance of commercial Pt/C(10 h)under identical test *** study revealed that the application of 3D Pt dendritic metal alloys may offer a chance for the development of enhanced electrocatalysts in acidic HER.

关键词： Pt nanodendrites iridium high stability hydrogen evolution reaction alloy