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TS-1后处理改性对其丁酮氨氧化反应的影响

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稀有金属 2018年第9期42卷 943-949页

作者：李金霞王丽王筠松郭耘郭杨龙詹望成华东理工大学工业催化研究所

采用叔丁胺和四丙基氢氧化铵混合碱溶液对TS-1（titanium silicalite-1）分子筛进行后处理改性，以构建介孔结构和调变分子筛中Ti物种的存在状态，从而提高TS-1分子筛的催化活性。通过系列表征手段重点研究了叔丁胺浓度和改性时间对TS-... 详细信息

采用叔丁胺和四丙基氢氧化铵混合碱溶液对TS-1（titanium silicalite-1）分子筛进行后处理改性，以构建介孔结构和调变分子筛中Ti物种的存在状态，从而提高TS-1分子筛的催化活性。通过系列表征手段重点研究了叔丁胺浓度和改性时间对TS-1分子筛物化性质以及丁酮氨氧化反应性能的影响。结果表明，TS-1经过混合碱溶液改性后，TS-1分子筛中产生了一定的介孔结构，同时锐钛矿TiO2几乎完全脱除，从而显著提高了其丁酮氨氧化反应活性。对于不同叔丁胺浓度和时间后处理改性的TS-1分子筛，相对结晶度以及不同Ti物种（骨架Ti、六配位非骨架Ti和锐钛矿TiO2）的含量是决定其活性的关键因素。以0．2mol·L^-1叔丁胺和TPAOH的混合溶液，在170℃下改性24h得到的TS-1具有最好的丁酮氨氧化反应活性，丁酮转化率和丁酮肟选择性分别为100％和98．6％。

关键词：钛硅分子筛后处理改性骨架Ti 锐钛矿TiO2 氨氧化

乙烯基Ia3d介孔硅分子筛的环氧化及其固定化青霉素酰化酶(英文)

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催化学报 2014年第10期35卷 1709-1715页

作者：詹望成吕勇军杨玲郭杨龙王艳芹郭耘卢冠忠华东理工大学工业催化研究所结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室上海200237

采用直接共聚法合成表面含有乙烯基的具有立方相Ia3d结构的介孔硅分子筛(V-ClMS),然后对乙烯基团进行环氧化制备得到表面环氧基功能化的介孔硅分子筛(E-CIMS),采用X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电镜、热重分析和13C固体核磁共振对制备... 详细信息

采用直接共聚法合成表面含有乙烯基的具有立方相Ia3d结构的介孔硅分子筛(V-ClMS),然后对乙烯基团进行环氧化制备得到表面环氧基功能化的介孔硅分子筛(E-CIMS),采用X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电镜、热重分析和13C固体核磁共振对制备的介孔硅分子筛进行了表征.结果表明,表面含有乙烯基的V-ClMS介孔硅分子筛能被一步成功合成,并易于发生环氧化而获得表面环氧基功能化的E-CIMS介孔硅分子筛.将E-CIMS介孔硅分子筛作为载体用于固定化青霉素G酰化酶(PGA),研究了表面环氧基团对固定化PGA初活性和操作稳定性的影响.结果表明,随着表面环氧基团数量的增加,介孔硅分子筛孔径减小,表面疏水性增加,导致载酶量和初活性减小.但介孔硅分子筛表面适量的环氧基团能增强E-CIMS介孔硅分子筛与PGA之间的相互作用,从而提高固定化PGA的操作稳定性.

关键词：直接共聚法介孔硅分子筛酶固定化青霉素酰化酶

青霉素G酰化酶在含环氧基团的顺磁性聚合物微球上的固定化（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第1期39卷 47-53页

作者：陈星杨露詹望成王丽郭耘王筠松卢冠忠郭杨龙华东理工大学工业催化研究所上海200237

青霉素G酰化酶(PGA)是一种重要的工业生物催化剂,常用于以青霉素G为底物生产7-氨基去乙酰氧基头孢烷酸(7-ADCA)和6-氨基青霉烷酸(6-APA)等半合成β-内酰胺类抗生素.然而,PGA较差的稳定性和可重复使用性能限制了其在工业上的广泛应用.因... 详细信息

青霉素G酰化酶(PGA)是一种重要的工业生物催化剂,常用于以青霉素G为底物生产7-氨基去乙酰氧基头孢烷酸(7-ADCA)和6-氨基青霉烷酸(6-APA)等半合成β-内酰胺类抗生素.然而,PGA较差的稳定性和可重复使用性能限制了其在工业上的广泛应用.因此,将PGA固定在固体载体上是很有必要的,可以形成一种可重复使用的高性能的多相催化剂.用于生物酶固定化的良好载体应具备以下条件:(1)载体表面具有可用于与生物酶多点结合的高密度的官能团;(2)载体具有较大的比表面积以固定更多的生物酶.通常情况下,可以通过减小载体的粒径来增加其比表面积,然而,小粒径的载体很难从反应混合液中分离出来,造成固定化酶回收使用困难.为了将聚合物微球的优异固定化性能与磁性纳米粒子的独特顺磁性结合起来,我们制备了一种含环氧基团的顺磁性聚合物微球作为PGA的固定化载体.但由于Fe_3O_4纳米颗粒具有较高的表面能,在反相悬浮聚合反应过程中容易团聚成大颗粒,从而导致制备的顺磁性聚合物微球的磁体含量、表面形貌和粒径分布存在差异.此外,Fe_3O_4纳米颗粒与聚合反应单体之间的相容性不好,使得部分磁性颗粒不能很好地包埋于聚合物微球内部,影响固定化酶的活性和操作稳定性.本文以N,N′–亚甲基双丙烯酰胺为交联剂,以甲基丙烯酸缩水甘油酯和烯丙基缩水甘油醚为功能性单体,用反相悬浮聚合方法在SiO_2包覆的Fe_3O_4纳米颗粒表面成功制备出含环氧基团的顺磁性聚合物微球.用SEM,FT-IR,XRD,VSM和低温氮气吸附等手段对含环氧基团的顺磁性聚合物微球进行了表征.研究了SiO_2对Fe_3O_4纳米颗粒的包覆和Fe_3O_4/SiO_2纳米颗粒的数量对于固定化酶的初始活性和操作稳定性的影响.SiO_2在反相悬浮聚合过程中发挥重要作用,用SiO_2对Fe_3O_4纳米颗粒进行亲水性改性,有效改善了Fe_3O_4纳米颗粒与聚合反应单体的相容性,将其引入反相悬浮聚合体系中,可以制备得到球形度好、粒径分布均匀和超顺磁性的含环氧基团的顺磁性聚合物微球,其中当Fe_3O_4/SiO_2纳米颗粒的质量比为7.5%时制备的含环氧基团的顺磁性聚合物微球具有最好的PGA固定化性能.PGA通过其活性非必需侧链基团–氨基与顺磁性聚合物微球表面的环氧基团的共价结合来制备顺磁性固定化酶,该固定化PGA的初始活性为430 U/g(wet),在外加磁场的作用下容易回收使用,重复使用10次后可保留99%的初始活性,具有良好的热稳定性和酸碱稳定性,具有较好的工业应用前景.

关键词：顺磁性聚合物微球环氧基团青霉素G酰化酶共价结合固定化

负载型Pd/SnO_2催化剂低温催化甲烷燃烧（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第8期38卷 1322-1329页

作者：赵振阳王博伟马健詹望成王丽郭杨龙郭耘卢冠忠华东理工大学化学与分子工程学院工业催化研究所先进材料重点实验室上海200237

天然气储量巨大,被广泛应用于发电和工业窑炉等.甲烷作为天然气中最主要的成分,是氢碳比最高的碳氢化合物,其温室效应显著.因此,不完全燃烧所引起的CH_4排放,不仅导致能源浪费,同时也可造成环境污染.与传统火焰燃烧相比,CH_4催化燃烧具... 详细信息

天然气储量巨大,被广泛应用于发电和工业窑炉等.甲烷作为天然气中最主要的成分,是氢碳比最高的碳氢化合物,其温室效应显著.因此,不完全燃烧所引起的CH_4排放,不仅导致能源浪费,同时也可造成环境污染.与传统火焰燃烧相比,CH_4催化燃烧具有更高的燃烧效率,并可显著地减少大气污染物(CO,NOx和未完全燃烧的烃类)的排放.贵金属Pd催化剂对CH_4催化燃烧表现出优异的催化性能,其中Pd颗粒的尺寸、Pd的化学状态、载体性质及其与Pd之间的相互作用等对其活性有显著影响.本文以不同温度(600,800,1000和1200 oC)焙烧所得SnO_2为载体,通过等体积浸渍法制备了Pd/SnO_2催化剂,研究了SnO_2焙烧温度对CH_4催化燃烧性能的影响.结果表明,所制备的SnO_2均为锐钛矿结构,并且随着SnO_2焙烧温度的升高,晶型愈加完美,晶粒尺寸显著增大.催化剂中引入的Pd以高分散形式存在,CH_4催化燃烧反应活性随着载体SnO_2焙烧温度的升高而显著提高,其中Pd/SnO_2(1200)表现出最高的CH_4燃烧活性,起燃温度和最低全转化温度分别为265和390 oC.在反应温度为300 oC时,Pd/SnO_2(1200)上甲烷的反应速率是Pd/SnO_2(600)的36倍.XPS等结果表明,随着SnO_2焙烧温度的升高,Pd的化学状态也有所差异:对于低温焙烧的SnO_2(1000 oC),Pd以Pd2+物种的形式存在于载体表面.结合活性评价结果推测,Pd的化学状态可能并非是影响催化剂活性的最关键因素.TEM等结果表明,Pd/SnO_2(1000)上Pd O的(101)晶面与载体SnO_2的(101)晶面相近,分别为0.2641 nm和0.2638 nm.O_2-TPD和CH_4-TPR结果表明,Pd/SnO_2(1200)催化剂上单位Pd原子上O_2的脱附量是Pd/SnO_2(600)的3倍,单位Pd原子上CH_4的消耗量比催化剂Pd/SnO_2(600)高出45%.因此,Pd O和SnO_2在构型上存在的晶面匹配可提高催化剂对O_2的活化能力.综上所述,SnO_2和贵金属之间的晶格匹配有利于氧在Pd-SnO_2界面的活化,同时载体SnO_2中的晶格氧亦可以通过"氧反溢流机理"补充到表面Pd O/Pd上,从而增强催化剂对O_2的吸附和活化能力,并提高CH_4催化燃烧反应性能.升高SnO_2的焙烧温度可强化SnO_2和贵金属之间的晶格匹配,从而使催化剂活性随着SnO_2焙烧温度升高而增大.

关键词：甲烷燃烧钯二氧化锡晶面匹配氧活化

KCl对Cu-K-La/γ-Al_2O_3催化剂上HCl氧化反应性能的影响(英文)

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催化学报 2014年第8期35卷 1359-1363页

作者：冯看卡李晨威郭杨龙詹望成马斌全陈斌武袁茂全卢冠忠结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室华东理工大学工业催化研究所上海200237 上海氯碱化工股份有限公司上海200241

采用等体积浸渍法制备了Cu-K-La/γ-Al2O3催化剂,考察了KCl对该催化剂催化HCl氧化制Cl2反应性能的影响.当KCl的负载量为5 wt%时,Cu-K-La/γ-Al2O3催化剂表现出较好的催化活性和稳定性,可在较大的原料气空速变化范围内使用.在0.1 MPa,360... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了Cu-K-La/γ-Al2O3催化剂,考察了KCl对该催化剂催化HCl氧化制Cl2反应性能的影响.当KCl的负载量为5 wt%时,Cu-K-La/γ-Al2O3催化剂表现出较好的催化活性和稳定性,可在较大的原料气空速变化范围内使用.在0.1 MPa,360°C,空速450 L/(kg-cat·h)和HCl/O2摩尔比为2:1的反应条件下,Cu-K-La/γ-Al2O3催化剂上HCl转化率在100 h内保持85%以上.表征结果表明,Cu,K和La物种均高度分散于γ-Al2O3载体表面;一定量KCl的加入可降低Cu2+→Cu+的还原温度,从而提高Cu2+活性中心的催化活性.

关键词：氯化氢催化氧化氯气铜基催化剂氯化钾

含环氧基团的聚合物载体合成方法的改进及其固定化青霉素酰化酶

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催化学报 2010年第5期31卷 586-590页

作者：吴东亮赵巧玲郭杨龙王莹王筠松詹望成卢冠忠华东理工大学结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室工业催化研究所上海200237

以Span-60和Tween-20为复合分散剂,以N,N′-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂,以甲基丙烯酸缩水甘油酯和烯丙基缩水甘油醚为功能性单体,用反相悬浮聚合技术成功制备了含环氧基团的聚合物载体,并用红外光谱和低温氮吸附对聚合物载体进行了表征.... 详细信息

以Span-60和Tween-20为复合分散剂,以N,N′-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂,以甲基丙烯酸缩水甘油酯和烯丙基缩水甘油醚为功能性单体,用反相悬浮聚合技术成功制备了含环氧基团的聚合物载体,并用红外光谱和低温氮吸附对聚合物载体进行了表征.以Span-60和Tween-20为复合分散剂,替代原有的Span-60和硬脂酸钙复合分散剂,大幅度减少了后处理过程中所需的时间和溶剂用量,使固定化青霉素酰化酶的活性从215U/g提高到320U/g.与游离酶相比,该固定化酶具有较好的操作稳定性,在pH=5～11和不高于50oC的环境中具有较好的稳定性.固定化酶的水解反应动力学过程与游离酶相同,均遵循米氏反应动力学,而且活性与底物浓度密切相关.当底物浓度为6.5%时,固定化酶的活性最高,达到353U/g.

关键词：聚合物载体环氧基团青霉素酰化酶固定化反相悬浮聚合

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回馈服务对中青年志愿服务意愿的影响分析

社会治理 2021年第5期 37-45页

作者：张网成战立金北京师范大学中国社会管理研究院/社会学院北京师范大学社会学院

根据在北京市房山区实施的青年志愿服务调查,绝大多数中青年对获得他人的志愿服务都有潜在需要;在获得回馈服务的假设前提下,几乎所有中青年都愿意提供志愿服务;如果仅给中青年志愿者提供回馈服务,而不给其家人提供,那么中青年的志愿服... 详细信息

根据在北京市房山区实施的青年志愿服务调查,绝大多数中青年对获得他人的志愿服务都有潜在需要;在获得回馈服务的假设前提下,几乎所有中青年都愿意提供志愿服务;如果仅给中青年志愿者提供回馈服务,而不给其家人提供,那么中青年的志愿服务意愿会大幅下降;家庭生活困难对中青年志愿服务意愿有显著影响。本文建议:建立以家庭为单位的志愿者回馈服务激励制度,推动志愿服务组织能力建设,回馈服务要充分考虑中青年志愿者家庭面临的实际问题。

关键词：志愿服务意愿志愿服务需要回馈服务

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含氟镧铈复合氧化物的制备、结构及性能研究

中国稀土学报 2017年第1期35卷 83-91页

作者：杨晓宾王筠松郭耘郭杨龙王丽詹望成卢冠忠华东理工大学工业催化研究所上海200237

La,Ce是丰度最高的稀土元素,主要用于催化和抛光材料。研究了从稀土盐到含F的La-Ce复合氧化物的制备过程,以及La/Ce比例、氟化过程、干燥过程及焙烧温度等对制备的含氟镧铈复合氧化物结构、粒径和形貌的影响。结果表明,用Na F 90℃氟化2... 详细信息

La,Ce是丰度最高的稀土元素,主要用于催化和抛光材料。研究了从稀土盐到含F的La-Ce复合氧化物的制备过程,以及La/Ce比例、氟化过程、干燥过程及焙烧温度等对制备的含氟镧铈复合氧化物结构、粒径和形貌的影响。结果表明,用Na F 90℃氟化2 h,经喷雾干燥,采用分段焙烧技术,最终经850℃焙烧后可制备出颗粒分布均匀、团聚少、呈椭球形的含F的La-Ce铈复合氧化物。制备的样品用于旭硝子玻璃的研磨抛光,测得切削率0.115 mm/20 min,样品合格率约为90%。

关键词：含F的La-Ce复合氧化物制备喷雾干燥形貌抛光性能

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加热卷烟制品传热与烟气流动过程数值模拟

华东理工大学学报（自然科学版） 2021年第1期47卷 35-40页

作者：肖卫强周国俊蒋健胡安福詹望成郭杨龙浙江中烟工业有限责任公司杭州310008 华东理工大学工业催化研究所上海200237

以加热卷烟制品为研究对象,采用计算流体力学(CFD)方法研究加热卷烟制品烟丝在加热和抽吸模式下的烟气流动和传热过程,建立了加热卷烟制品内部烟丝加热和烟气流动的数学模型。结果表明:加热卷烟制品经加热器加热后,烟丝段温度升高至493.... 详细信息

以加热卷烟制品为研究对象,采用计算流体力学(CFD)方法研究加热卷烟制品烟丝在加热和抽吸模式下的烟气流动和传热过程,建立了加热卷烟制品内部烟丝加热和烟气流动的数学模型。结果表明:加热卷烟制品经加热器加热后,烟丝段温度升高至493.6 K,总传热系数为3.4 W/(m~2·K);由于在抽吸模式下有烟气通过,烟丝段温度由394.1 K降低至393.8 K,但烟气流动对温度分布影响较小;从通风端到抽吸端,压力逐渐降低。

关键词：加热卷烟制品烟气计算流体力学加热流动