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Covalently tethering disulfonic acid moieties onto polyoxometalate boosts acid strength and catalytic performance for hydroxyalkylation/alkylation reaction

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Science China Chemistry 2022年第4期65卷 699-709页

作者： lifei lian Yubing Liu Xianfeng Yi Hanbin Hu Xiang Chen Hongqiang Li Wei Chen Anming Zheng Yu-Fei Song State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering Beijing University of Chemical TechnologyBeijing 100029China Wuhan Center for Magnetic Resonance Key Laboratory of Magnetic Resonance in Biological SystemsState Key Laboratory of Magnetic Resonance and Atomic and Molecular PhysicsWuhan Institute of Physics and MathematicsChinese Academy of SciencesWuhan 430071China

Solid acid catalysts are widely used in the production of various high-value added and industrially important *** the use of organosilicon compounds to modify the vacancy site has been extensively studied,the covalent tethering-SO_(3)H functionalized organosilicon modified polyoxometalates(POMs)has been rarely *** this work,two catalysts(TBA_(4)[SiW_(11)O_(39)(O(SiC_(3)H_(6)SO_(3)H)_(2))](compound 2)and TBA_(4)[SiW_(11)O_(39)(O(SiC_(8)H_(8)SO_(3)H)_(2))](compound 3))were synthesized successfully through covalently grafting different sulfonic acid(-SO_(3)H)groups onto[SiW_(11)O_(39)]^(8−)cluster,*** 2 was achieved by surface grafting and in situ oxidation(3-mercaptopropyl)-trimethoxysilane,while compound 3 was achieved by surface grafting of 2-(4-chlorosulfonylphenyl)*** Brønsted acid strength of compounds 2 and 3 can be demonstrated by different methods including potentiometric titration,pyridine adsorption studies,and the ^(31)P trimethylphosphine oxides(TMPO)nuclear magnetic resonance(NMR).The systematic investigation of the relationship among POM structures,acid strength,and electron density was carried out based on density functional theory(DFT)calculation and experimental results,which revealed that covalent modification of compounds 2 and 3 decreased the electron density of the O-H bond,and promoted the release of H^(+).When applied in hydroxyalkylation/alkylation(HAA)reaction of 2-methylfuran(2-MF)with cyclohexanone,compound 2 exhibited better catalytic performance with conversion of ~93%,monocyclic fuel precursors(1a)yield of 79.9% and selectivity of 85.7% than compound 3,which can be attributed to strong Brønsted acid and the intramolecular hydrogen-bonding interactions between the neighboring -SO_(3)H moieties in compound ***,compound 2 also showed excellent catalytic activity in the HAA reaction of 2-MF with several different aldehydes and ketones(e.g.,furfuraldehyde,5-methylfurfurald

关键词： polyoxometalates sulfonic acid covalent modifications acid catalysis alkylation reaction

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Polyoxometalates-based heterogeneous catalysts in acid catalysis

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Science China Chemistry 2021年第7期64卷 1117-1130页

作者： lifei lian Huaiying Zhang Sai An Wei Chen Yu-Fei Song State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering Beijing Advanced Innovation Center for Soft Matter Science and EngineeringBeijing University of Chemical TechnologyBeijing 100029China

Acid catalysis,one of the most important industrial processes,suffers from the toxicity,corrosion and recyclability problems of conventional homogeneous acid ***,the development of green heterogeneous acid catalysts becomes the focus of fundamental research and industrial *** a class of discrete anionic metal-oxygen clusters with tunable structure at the molecular and atomic scales,polyoxometalates(POMs)benefit from their super strong Br?nsted acidity,high proton mobility,and thermal ***-based heterogeneous catalysts have been used as the potential green alternatives to conventional homogeneous acid *** this review,we summarize recent progress on the design strategies of the POMs-based heterogeneous catalysts and their catalytic properties in acid-catalyzed reactions,where they are combined with functionalized cations,modified through covalent interactions,supported onto the non-precious metal support,and introduced into the framework of porous *** design,functional strategies and catalytic performance of these POMs-based heterogeneous catalysts in specific acid-catalyzed reactions are emphasized.

关键词： polyoxometalates solid acid catalyst acid catalysis heterogeneous catalysis esterification

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高毒力肺炎克雷伯菌致重症颅内感染1例

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中华神经科杂志 2022年第3期55卷 229-233页

作者：张萍许峰梁奇明连立飞王芙蓉华中科技大学同济医学院附属同济医院神经内科武汉430030

高毒力肺炎克雷伯菌(HvKP)是肺炎克雷伯菌的新型变种,具有毒力强、易播散的特点,主要引起肝脓肿合并多部位侵袭性感染,包括眼、肺和中枢神经系统等,致死率极高。文中报道1例由HvKP引起的重症颅内感染患者。该例患者为44岁男性,急性起病... 详细信息

高毒力肺炎克雷伯菌(HvKP)是肺炎克雷伯菌的新型变种,具有毒力强、易播散的特点,主要引起肝脓肿合并多部位侵袭性感染,包括眼、肺和中枢神经系统等,致死率极高。文中报道1例由HvKP引起的重症颅内感染患者。该例患者为44岁男性,急性起病,有发热、头痛伴意识障碍,迅速进展为颅高压、呼吸衰竭。脑脊液提示化脓性感染,细菌培养提示为肺炎克雷伯菌,除对氨苄西林耐药外,其他常用抗生素均敏感。头颅磁共振成像示双侧额顶颞叶、右侧半卵圆中心及双侧辐射冠、基底节区、丘脑、岛叶多发异常信号,脑膜及室管膜强化增多,脑组织肿胀。患者在住院过程中又合并了泛耐药肺炎克雷伯菌血流感染,病情危重。经积极治疗,患者治愈出院,半年后随访预后良好,恢复社会功能。文中通过对该患者的临床资料和诊治经过进行报道并回顾文献,为临床对该病的诊治提供参考。

关键词：肺炎克雷伯菌脑膜炎细菌性脑脓肿耐碳青霉烯类肺炎克雷伯菌

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自发性脑出血的急性期诊治

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中华神经科杂志 2020年第9期53卷 715-720页

作者：连立飞朱遂强华中科技大学同济医学院附属同济医院神经内科武汉430030

自发性脑出血仍是所有卒中类型中病死率和致残率最高的。早期诊断和积极救治有助于改善其临床转归。早期的血压管理、重症监护、识别病因、纠正凝血异常、外科治疗和控制并发症对其预后至关重要。临床医生需更多地关注脑出血的早期诊治。

关键词：脑出血诊断治疗

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《中国脑出血诊治指南(2019)》更新中关键问题的思考

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中华神经科杂志 2019年第12期52卷 985-988页

作者：连立飞朱遂强华中科技大学同济医学院附属同济医院神经内科武汉430030

近年来,脑出血的诊治取得较大进展.中华医学会神经病学分会脑血管病学组在本期中华神经科杂志发表了《中国脑出血诊治指南(2019)》.指南体现了急性脑出血诊治的最新进展,尤其是对病因分型、血肿扩大、降压治疗、手术治疗、深静脉血栓防... 详细信息

近年来,脑出血的诊治取得较大进展.中华医学会神经病学分会脑血管病学组在本期中华神经科杂志发表了《中国脑出血诊治指南(2019)》.指南体现了急性脑出血诊治的最新进展,尤其是对病因分型、血肿扩大、降压治疗、手术治疗、深静脉血栓防治和预防脑出血复发等方面进行了更新,指导医师在工作中遵循指南与个体化结合的原则规范化诊治.

关键词：脑出血诊断治疗指南

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疏水性含钒多酸高效催化氧化脱硫

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山西大学学报(自然科学版) 2022年第3期45卷 783-792页

作者：宋宇飞连丽飞张利民陈伟北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室

萃取催化氧化脱硫是一种极具潜力的深度脱硫技术，具有反应条件温和、能耗低等优势，受到越来越广泛的关注。开展低成本、高效率和易于规模化制备的催化材料的合成，有助于加快该技术向工业化应用迈进。文章采用简单的离子交换方式，通... 详细信息

萃取催化氧化脱硫是一种极具潜力的深度脱硫技术，具有反应条件温和、能耗低等优势，受到越来越广泛的关注。开展低成本、高效率和易于规模化制备的催化材料的合成，有助于加快该技术向工业化应用迈进。文章采用简单的离子交换方式，通过精准调控烷基链长度和多酸分子结构组成，成功地筛选出了一类(DDA)PWVO(DDA+=十二烷基三甲基铵阳离子)催化剂。当以HO作为氧化剂、1-辛基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐为萃取剂时，(DDA)PWVO在30℃条件下，25 min内即可实现99.9%以上的脱硫效率。而当温度增加到50℃时，仅需10min即可实现99.9%以上脱硫效果。文章为设计具有潜在工业应用价值的萃取催化氧化脱硫催化剂提供了一种新思路。

关键词：表面活性剂钒杂多酸萃取催化氧化脱硫

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药源性帕金森综合征的临床分型及特征

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卒中与神经疾病 2022年第5期29卷 405-409页

作者：梁奇明连立飞许峰胡琦华中科技大学同济医学院附属同济医院神经内科武汉430030 华中科技大学同济医学院附属同济医院全科医学科武汉430030

目的探讨药源性帕金森综合征(Drug-induced parkinsonism, DIP)的临床分型及临床表现。方法分析2017年1月-2018年12月于本院收集的29例DIP患者,根据停用致病药物1年后病情恢复程度不同将DIP患者分为可逆性DIP(Reversible DIP, rDIP)... 详细信息

目的探讨药源性帕金森综合征(Drug-induced parkinsonism, DIP)的临床分型及临床表现。方法分析2017年1月-2018年12月于本院收集的29例DIP患者,根据停用致病药物1年后病情恢复程度不同将DIP患者分为可逆性DIP(Reversible DIP, rDIP)和持续性DIP(Persistent DIP, pDIP),分析两者临床特征。结果 2组患者均以老年患者为主,女性多见;2组在症状出现前服用致病药物时间、就诊时症状已持续时间、致病药物构成均也无明显差异;同时分别在就诊时和停药1年后对rDIP组患者与pDIP组患者行MDS-UPDRS评分显示,2组症状好转率和左右侧肢体不对称指数均有显著性差异(P0.05)。结论 rDIP和pDIP组患者的临床特征和预后存在差异,左右侧肢体症状不对称指数有助于鉴别两者。

关键词：药源性帕金森综合征帕金森病鉴别诊断

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钨氧酸盐光催化活化低碳烷烃C(sp^3)-H键

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科学通报 2020年第28期65卷 3067-3068页

作者：连丽飞陈伟宋宇飞北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

低碳烷烃催化转化制备高附加值化学品一直是有机合成领域的重要挑战,但由于低碳烷烃分子本身固有惰性,断裂C(sp^3)-H键需要苛刻的反应条件,限制了其在有机合成化学领域中的应用.传统方式催化转化低碳烷烃通常在高温(>500t)和高压下使用... 详细信息

低碳烷烃催化转化制备高附加值化学品一直是有机合成领域的重要挑战,但由于低碳烷烃分子本身固有惰性,断裂C(sp^3)-H键需要苛刻的反应条件,限制了其在有机合成化学领域中的应用.传统方式催化转化低碳烷烃通常在高温(>500t)和高压下使用氯气、溴气或光活化等处理方式,先将低碳烷烃通过卤化反应转化为亲电试剂以增加它们的反应性.

关键词：低碳烷烃有机合成化学亲电试剂卤化反应催化转化催化活化光活化处理方式

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Insights into varicella-zoster virus assembly from the B-and C-capsid at near-atomic resolution structures

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hLife 2024年第2期2卷 64-74页

作者： Lei Cao Nan Wang Zhe Lv Wenyuan Chen Zhonghao Chen lifei Song Xueyan Sha Guiqiang Wang Yaling Hu Xiaojun lian Guoliang Cui Jinyan Fan Yaru Quan Hongrong Liu Hai Hou Xiangxi Wang CAS Key Laboratory of Infection and Immunity National Laboratory of MacromoleculesInstitute of BiophysicsChinese Academy of SciencesBeijingChina Key Laboratory for Matter Microstructure and Function of Hunan Province Key Laboratory of Low-dimensional Quantum Structures and Quantum ControlSchool of Physics and ElectronicsHunan Normal UniversityHunanChina Institute of Medical Research Northwestern Polytechnical UniversityShanxiChina Sinovac(Dalian)Vaccine Technology Co. Ltd.LiaoningChina Sinovac Biotech Ltd. BeijingChina National Institutes for Food and Drug Control BeijingChina

Varicella-zoster is a highly communicable virus that can be transmitted through the airborne *** one quarter of people are infected with this *** studies have described the structure of A-capsid and a blurred reconstruction of the C-capsid with icosahedral *** this study,we have determined the more precise detailed structures of the varicella-zoster virus(VZV)B-and C-capsid in icosahedral symmetry using a combination of block-based reconstruction and symmetry relaxation *** addition,we are reporting structural details of the portal vertex reconstructions in five-fold symmetry and portal reconstructions in twelve-fold *** structures unveil the basis for the high thermal stability of the VZV *** conformational flexibility of structural elements of the capsid plays a role in the assembly of the capsid and drives processes critical for the viral life *** results of the study open up new avenues for the development of drugs against a highly prevalent and contagious pathogen.

关键词： varicella-zoster virus capsid structure virus assembly

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以医院为基本单元的脑死亡判定质控团队建设

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中国卫生质量管理 2022年第3期29卷 11-14页

作者：张萍许峰连立飞梁奇明朱文浩朱遂强王芙蓉华中科技大学同济医学院附属同济医院湖北武汉430030 湖北省脑损伤评价质控中心湖北武汉430030 华中科技大学同济医学院附属同济医院神经内科湖北武汉430030

脑死亡判定要求对从业人员进行规范化培训。文章介绍了华中科技大学同济医学院附属同济医院脑死亡判定质控团队建设经验,涉及质控基本条件、组织架构以及质控团队工作模式等。目前,该院已具备完整的专家团队、技术团队和质控团队,专业... 详细信息

脑死亡判定要求对从业人员进行规范化培训。文章介绍了华中科技大学同济医学院附属同济医院脑死亡判定质控团队建设经验,涉及质控基本条件、组织架构以及质控团队工作模式等。目前,该院已具备完整的专家团队、技术团队和质控团队,专业技术组人员39人,脑死亡判定病例数量居全国前列,各项质控指标合格率较高。认为脑死亡判定需以医院为基本单元,构建确保质控完整的组织架构,形成高效严谨的工作流程,才能确保脑死亡判定及质控工作顺利开展。

关键词：脑死亡判定质量控制团队建设规范化培训

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