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5′-Hydroxyzearalenol,a new β-resorcylic macrolide from Fusarium sp. 05ABR26

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Chinese Chemical Letters 2008年第9期19卷 1089-1092页

作者： Ling Ling Zhao Yue Gai hisayoshi kobayashi Chang Qi Hu Hui Ping Zhang Department of Natural Products Chemistry School of Pharmacy Fudan University Shanghai 200032 China Institute of Molecular and Cellular Biosciences The University of Tokyo Tokyo 113-0032 Japan

A new β-resorcylic macrolide, 5＇-hydroxyzearalenol （1）, was isolated from the culture broth of a marine-derived fungus Fusarium sp. 05ABR26. Three known compounds, zearalenone （2）, 8＇-hydroxyzearalenone （3） and zearalenol （4） were also isolated. The structure and relative stereochemistry of 1 were elucidated on the basis of spectroscopic data and single-crystal X-ray diffraction data. Compound 2 displayed potent inhibitory activity against Pyricularia oryzae with a MIC value of 6.25 μg/mL, while compound 3 was much less active; however, 1 and 4 showed no obvious activity.

关键词： 5＇-Hydroxyzearalenol Fusarium sp. X-ray diffraction data Pyricularia oryzae

Visible Light-Induced Photocatalysis on Carbon Nitride Deposited Titanium Dioxide： Hydrogen Production from Sacrificial Aqueous Solutions

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Chinese Journal of Chemistry 2017年第2期35卷 165-172页

作者： Shinya Higashimoto Kohji Hikita Masashi Azuma Mari Yamamoto Masanari Takahashi Yoshihisa sakata Masaya Matsuoka hisayoshi kobayashi Department of Applied Chemistry College of Engineering Osaka Institute of Technology 5-16-10miya Asahi-ku Osaka 535-8585 Japan Osaka Municipal Technical Research Institute 1-6-50 Morinomiya Joto-ku Osaka 536-8553 Japan Graduate School of Science andEngineering Yamaguchi University 2-16-1 Tokiwadai Ube 755-8611 Japan Department of Applied Chemistry Graduate School of Engineering Osaka Prefecture University 1-1 Gakuen-cho Naka-ku Sakai Osaka 599-8531 Japan Department of Chemistry and Materials Technology Kyoto Institute of Technology Matsugasaki Sakyo-ku Kyoto 606-8585 Japan

Carbon and nitrogen species-involved TiO2 （CN-TiO2） were systematically synthesized by thermal condensa- tion of cyanuric acid on the TiO2 surface. And the photocatalytic reactions for H2 production from sacrificial aque- ous solutions were performed on several CN-TiO2 photocatalyst under visible-light irradiation. The photocatalytic activity of the CN-TiO2 was influenced by total amounts of carbon and nitrogen species, and the preferable activity was ten times higher than that of pristine carbon nitride. Here, the states of the CN-TiO2 photocatalyst were charac- terized by XPS, FT-IR and UV-Vis spectroscopy as well as DFT calculations. The photo-electrochemical measure- ments confirmed that the enhancement of H2 production is associated with effective charge separation under photo- excitation of highly dispersed carbon nitride on the TiO2 surface.

关键词： carbon nitride TiO2 visible light photo-electrochemistry DFT calculation sacrificial H2 production

Pt/ZnO在室温水相无碱条件下绿色催化苯甲醇选择性氧化（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第6期39卷 1081-1089页

作者：刘娟娟邹世辉吴嘉超 hisayoshi kobayashi 赵红挺范杰杭州电子科技大学材料与环境工程学院浙江大学化学系浙江省应用化学重点实验室京都工艺纤维大学

醇类化合物选择性氧化是有机合成中一个非常重要的反应,在精细化工领域具有重要应用.而以水为绿色溶剂,分子氧为绿色氧化剂实现醇类化合物选择性氧化是绿色化学领域的一大挑战.Pt催化剂由于其优异的活化氧气和C-H键的能力在该反应中得... 详细信息

醇类化合物选择性氧化是有机合成中一个非常重要的反应,在精细化工领域具有重要应用.而以水为绿色溶剂,分子氧为绿色氧化剂实现醇类化合物选择性氧化是绿色化学领域的一大挑战.Pt催化剂由于其优异的活化氧气和C-H键的能力在该反应中得到了广泛应用.但是,常规的Pt催化剂通常需要在较高温度和较高氧气压力以及加碱的条件下才能发挥作用,从而引起了催化剂腐蚀等一系列问题.从绿色化学角度出发,进一步优化Pt催化剂,让其能够在室温无碱条件下以空气为氧化剂选择性氧化醇类合成羰基化合物具有重要的研究价值和应用前景.本文通过化学还原法制备了Pt/ZnO催化剂,系统研究了该催化剂在水相无碱条件下选择性氧化苯甲醇生成苯甲醛反应中的催化性能.X射线电子衍射和透射电镜等结果表明,Pt颗粒较小(3.2±0.3 nm),均匀分散在ZnO载体上;X射线光电子能谱表明ZnO载体能够稳定Pt纳米颗粒表面的Pt^0物种.上述催化剂在水相苯甲醇选择性氧化反应中,在室温下即可催化空气高选择性氧化苯甲醇到苯甲醛(选择性>99%),并表现出比Pt/SiO_2,Pt/Al_2O_3,Pt/TiO_2,Pt/Ca(Mg)-ZSM-5等催化剂更为优异的催化活性.这可归结于Pt和ZnO之间的协同作用.该协同作用通过动力学实验和密度泛函理论计算(DFT)得到了证实.氧分压实验表明,在以空气为氧化剂时,O_2的活化并不是限制Pt/ZnO催化活性的关键因素,而动力学同位素效应实验则证实了苯甲醇的C-H键活化是整个反应的决速步骤.通过构建不同的理论模型,分别计算了Pt/ZnO界面处以及纯Pt位点上苯甲醇选择性氧化的反应过程.结果表明,苯甲醇和氧气分子倾向于分别在ZnO和Pt上进行吸附,随后由吸附的氧气分子来活化苯甲醇中的C-H键,进而生成苯甲醛和水.而当ZnO不参与苯甲醇的吸附活化时,整个反应的活化能会大大提高,表明ZnO和Pt之间的协同作用对于整个反应至关重要.此外,Pt/ZnO表现出非常优异的稳定性,循环使用4次后,催化剂结构以及催化活性没有显著变化.进一步向Pt/ZnO催化剂中引入少量Bi元素对Pt的电子结构进行修饰,可以将Pt/ZnO的催化活性提高3倍.所制备的Pt/Bi-ZnO复合物是目前报道的相同条件下催化苯甲醇选择性氧化反应转化频率(45.1 h^(-1))最高的催化剂.

关键词：铂/氧化锌选择性氧化苯甲醇 C-H活化水相室温

负载型Pd-Ni双金属纳米颗粒在无溶剂苯甲醇氧化中有效抑制甲苯的生成（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第11期38卷 1870-1879页

作者：车建伟郝梦佳易武中 hisayoshi kobayashi 周宇恒肖丽萍范杰浙江大学化学系浙江省应用化学重点实验室浙江杭州310027 京都工艺纤维大学日本京都606-8585

醇类化合物的选择性氧化是实验室和工业应用中一类重要的官能团转化反应.以分子氧为氧化剂,在液相无溶剂条件下温和氧化符合绿色化学的要求.负载型Pd基催化剂因其优异的催化活性而在该反应中得到广泛应用.但是,单金属Pd催化剂对反应目... 详细信息

醇类化合物的选择性氧化是实验室和工业应用中一类重要的官能团转化反应.以分子氧为氧化剂,在液相无溶剂条件下温和氧化符合绿色化学的要求.负载型Pd基催化剂因其优异的催化活性而在该反应中得到广泛应用.但是,单金属Pd催化剂对反应目标产物醛类化合物的选择性还有待提高.例如,在苯甲醇液相无溶剂氧化中,甲苯是在单金属Pd催化剂上的主要副产物.针对这一问题,除了对载体进行改性和修饰外,开发双金属Pd基催化剂也是一种有效的选择性调控策略.虽然已有的Pd-Au双金属催化剂可以在一定程度上降低甲苯的选择性,但是在较高温度和较高转化率下仍然难以控制甲苯的大量生成.本文采用固相合金化法合成了负载型Pd-Ni双金属纳米颗粒.该方法首先以硝酸镍为镍的前驱体浸渍介孔二氧化硅,然后负载钯纳米颗粒.在高温固相还原条件下,作为种子的钯纳米颗粒和镍通过原子迁移和生长,形成Pd-Ni双金属纳米颗粒.扫描透射电镜、能量色散X射线光谱、X射线衍射和X射线光电子能谱等表征证实了Pd-Ni双金属纳米颗粒的生成.上述催化剂用于苯甲醇液相无溶剂氧化,催化结果显示Ni的加入可以抑制副产物甲苯的生成,并且随Ni负载量增加,甲苯的选择性(在80%等转化率下)由22.6%(单金属Pd)降低至1.6%(双金属Pd1Ni20).尽管Ni的加入降低了单金属Pd的活性,但是由于提高了目标产物苯甲醛的选择性,醛的最终产率得到提升.进一步催化研究表明,Ni的加入可以抑制无氧氛围下甲苯的生成,说明Ni可以抑制歧化反应和降低表面氢浓度.这种作用可归结于Pd-Ni双金属的协同效应.该效应得到了CO吸附的傅里叶变换漫反射红外光谱和密度泛函理论研究的证实.双金属的几何效应和电子效应均减弱了苯甲醇在双金属纳米颗粒表面的解离吸附和相互作用,导致苯甲醇的吸附减弱,同时C–O键断裂不易进行.另外,由于Ni的亲氧性,双金属纳米颗粒表面有利于氧的吸附,降低吸附氢的浓度,减少C–H键生成,从而抑制甲苯的生成.

关键词：钯-镍双金属纳米颗粒苯甲醇甲苯无溶剂氧化

聚磷酸配体修饰调控氧化镍纳米颗粒在丙烷氧化脱氢反应中的选择性（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2019年第7期40卷 1057-1062页

作者：杜凯敏郝梦佳李志年洪伟刘娟娟肖丽萍邹世辉 hisayoshi kobayashi 范杰浙江大学化学系浙江省应用化学重点实验室杭州电子科技大学材料与环境工程学院京都工艺纤维大学化学与材料科学系

利用有机配体对金属纳米颗粒表面进行修饰来构建配体–金属界面是一种简单且高效的调控纳米催化剂催化选择性和稳定性的策略.这种调控主要来源于配体与金属间的电子效应及位阻效应.然而到目前为止,这一策略多局限于液相反应,对于高温(>3... 详细信息

利用有机配体对金属纳米颗粒表面进行修饰来构建配体–金属界面是一种简单且高效的调控纳米催化剂催化选择性和稳定性的策略.这种调控主要来源于配体与金属间的电子效应及位阻效应.然而到目前为止,这一策略多局限于液相反应,对于高温(>300 oC)气相反应涉及不多,这主要是因为高温反应条件下有机配体分子不稳定.因此,开发稳定的配体及修饰方法是克服该局限性并将配体修饰策略应用到一些重要的高温反应中的关键.本文以聚磷酸根作为一种高效且热稳定性良好的无机配体对氧化镍纳米颗粒表面进行修饰.红外光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射和透射电镜等分析证实,聚磷酸物种原位修饰在氧化镍表面之后,氧化镍纳米颗粒的物性结构未发生明显变化,但聚磷酸物种与NiO之间存在一定的电子相互作用.将具有不同磷修饰量的氧化镍催化剂应用于极具挑战的丙烷氧化脱氢制丙烯反应中.结果表明,聚磷酸修饰后,氧化镍纳米催化剂的丙烯选择性有了极大提高.相比单纯纳米氧化镍(10%丙烷转化率, 19%丙烯选择性),经聚磷酸配体修饰后,在相同丙烷转化率下产物丙烯的选择性提高了2–3倍(10%丙烷转化率, 66%丙烯选择性).稳定性实验(450 oC, 70 h)和热重分析等结果表明,聚磷酸物种具有良好的热稳定性,可作为稳定的配体用于长时间高温催化测试.进一步采用动力学实验和丙烯脱附等方法及理论计算对反应机理进行了探究,认为配体的引入可以减弱丙烯在催化剂表面的吸附亲和性,进而提高丙烯选择性.本文研究结果证实了配体修饰这一策略在高温气相反应中应用的可行性,该策略有望在其他一些重要高温反应中得到进一步应用.

关键词：氧化镍纳米颗粒表面聚磷酸丙烷氧化脱氢选择性调控吸附

Energetics of dioxygen binding into graphene patches with various sizes and shapes

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Science China Chemistry 2012年第5期55卷 787-795页

作者： YUMURA Takashi kobayashi hisayoshi YAMABE Tokio Department of Chemistry and Materials Technology Kyoto Institute of Technology Matsugasaki Sakyo-ku Kyoto 606-8585 Japan Nagasaki Institute of Applied Science 536 Aba-machi Nagasaki 851-0193 Japan

Density functional theory (DFT) calculations were employed to investigate the electronic properties of an H-atom terminated graphene patch (hydrographene) smaller than a rhombic C96H26 structure with zigzag edges. Depending on shapes and sizes of hydrographenes, some hydrographenes have the triplet ground state where unpaired electrons are localized on their zigzag edges. The stability of the triplet spin state is diminished, decreasing the hydrographene sizes. The existence of the localized spin densities allows triplet dioxgen to bind into a hydrographene. According to the DFT calculations, the energetics of the dioxygen bindings is negatively influenced by downsizing hydrographenes, as well as depends on their shapes. The size-and shape-dependences of the dioxygen bindings reflect from the stability of the triplet state of a hydrographene, because its localized unpaired electrons can be utilized to be attached to an unpaired electron of triplet dioxygen.

关键词：形状补丁石墨尺寸能量 DFT计算氧电子性质

表面Lewis酸碱反应对ZnO可见光产氢性能的影响

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表面Lewis酸碱反应对ZnO可见光产氢性能的影响

AuCN纳米颗粒的自由基诱导一步法绿色合成路线

中国化学会第29届学术年会

作者：邹世辉刘娟娟 hisayoshi kobayashi 范杰浙江大学化学系日本京都工艺纤维大学

氧化锌（ZnO）是一种重要的宽带隙半导体,在压电器件,光发射器件,光催化等方面有很广泛的应用。但是,ZnO在作为光催化剂时,由于只能吸收紫外光,易光腐蚀,而且光生电子和空穴易复合,其应用受到了很大的限制,也一直被认为是一种低效的光... 详细信息

氧化锌（ZnO）是一种重要的宽带隙半导体,在压电器件,光发射器件,光催化等方面有很广泛的应用。但是,ZnO在作为光催化剂时,由于只能吸收紫外光,易光腐蚀,而且光生电子和空穴易复合,其应用受到了很大的限制,也一直被认为是一种低效的光分解水催化剂。1本文通过在ZnO/HCHO水溶液中直接加入Bi（NO3）3的方法,使得它们在可见光下表现出较好的产氢活性及光稳定性。通过XRD,XPS,UV-Vis,SEM,HRTEM及DFT理论计算,我们发现ZnO/Bi（NO3）3体系的可见光活性主要来源于表面Bi（NO3）3与ZnO的Lewis酸碱反应。这一反应不仅仅改变了ZnO的表面结构（价态,形貌等）,而且也改变了ZnO的表面能带结构,从而使得ZnO具有较好的可见光催化产氢性能及光稳定性。

关键词：可见光产氢氧化锌 Lewis酸碱反应

来源： cnki会议评论

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AuCN纳米颗粒的自由基诱导一步法绿色合成路线

Composition of conjugated linoleic acid and fatty acid n-3/n-6 ratio in Japanese Aigamo duck

中国化学会第28届学术年会

作者：李仁宏闫晓庆邹世辉汤禹 hisayoshi kobayashi 范杰浙江大学京都纤维工艺大学

＜正＞黄金（Au）在化学（尤其是现代催化化学）研究史上占有极其重要的地位。一般而言,Au是惰性的贵金属材料,但Au其实具备丰富的配位和金属有机化学。传统的冶金方法是利用氰化物将Au从低品位的矿中

关键词：自由基 AuCN 绿色一步法纳米颗粒

来源： cnki会议评论

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Composition of conjugated linoleic acid and fatty acid n-3/n...