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Water-dispersible nano-pollutions reshape microbial metabolism in type-specific manners:A metabolic and bacteriological investigation in Escherichia coli

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Frontiers of Environmental Science & Engineering 2022年第9期16卷 53-64页

作者： Shuqin Liu Rui Wu Xi Yang Shuting Fang Zhangmin Xiang Shenghong Yang gangfeng ouyang Guangdong Provincial Key Laboratory of Chemical Measurement and Emergency Test Technology Guangdong Provincial Engineering Research Center for Ambient Mass SpectrometryInstitute of AnalysisGuangdong Academy of Sciences(China National Analytical Center Guangzhou)Guangzhou 510070China Shandong Provincial Key Laboratory of Molecular Engineering School of Chemistry and Chemical EngineeringQilu University of Technology(Shandong Academy of Sciences)Jinan 250353China KLGHEI of Environment and Energy Chemistry School of ChemistrySun Yat-sen UniversityGuangzhou 510275China

Incomplete separation and recycling of nanoparticles are causing undesirable nanopollution and thus raising great concerns with regard to *** microorganisms are important regulator of physiological processes in many organisms,the interaction between nanopollution and microbial metabolomics and the resultant impact on the host’s health are important but *** investigate how typical nanopollution perturbs microbial growth and metabolism,Escherichia coli(***)in vitro was treated with six water-dispersible nanomaterials(nanoplastic,nanosilver,nano-TiO 2,nano-ZnO,semiconductor quantum dots(QDs),carbon dots(CDs))at human-/environment-relevant concentration *** nanomaterials exhibited type-specific toxic effects on *** *** metabolite profiling was used to characterize metabolic disruption patterns in the model microorganism exposed to different *** percentage of significant metabolites(p1)accounted for 6%–38%of the total 293 identified metabolites in each of the nanomaterial-contaminated bacterial *** results also exhibited significant differences between different nanopollutants and dose levels,revealing type-specific and untypical concentration-dependent metabolic *** metabolites responsive to nanopollution exposures were mainly involved in amino acid and purine metabolisms,where 5,4,and 7 significant metabolic features were included in arginine and proline metabolism,phenylalanine metabolism,and purine metabolism,*** conclusion,this study horizontally compared and demonstrated how typical nanopollution perturbs microbial growth and metabolomics in a type-specific manner,which broadens our understanding of the ecotoxicity of nanopollutants on microorganisms.

关键词： Nano-toxicity Nano-plastics Quantum dots Microbial metabolite Metabolic dysregulation

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Biomimetic Phosphohydrolase Nanozyme Based on Defect-Engineered Metal-Organic Framework

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CCS Chemistry 2024年第7期6卷 1821-1835页

作者： Xiaoxue Kou Yuhong Lin Yong Shen Linjing Tong Rui Gao Suya Liu Siming Huang Fang Zhu Guosheng Chen gangfeng ouyang MOE Key Laboratory of Bioinorganic and Synthetic Chemistry School of ChemistrySun Yat-sen UniversityGuangzhou 510006 Shanghai NanoPort Thermo Fisher ScientificPudong DistrictShanghai 200120 Guangzhou Municipal and Guangdong Provincial Key Laboratory of Molecular Target and Clinical Pharmacology The NMPA and State Key Laboratory of Respiratory DiseaseSchool of Pharmaceutical Sciences and The Fifth Affiliated HospitalGuangzhou Medical UniversityGuangzhou 511436

Phosphodiester bonds are the backbone linkages of all the nucleic acids which store and transfer biological *** hydrolysis of phosphodiester bonds is of great importance to the replication,recombination,and damage repair of DNA as well as the maturation and processing of ***,the spontaneous scission of individual phosphodiester linkages is kinetically challenging under physiological conditions,with an estimated half-life of 30 million ***,we discover a defect-engineered Zr-metal-organic framework(Zr-MOF)nanozyme containing cluster-missing reo defects,named UiO-66 REO,that possesses intrinsic phosphodiesterase-like activity that allows for the cleavage of the phosphodiester bond in physiological condition(pH=7.4 and 37℃),outperforming the activityrecording *** atomic-level structure of the UiO-66 REO nanozyme has been directly identified by the synchrotron radiation absorption spectrum and integrated differential phase contrast-scanning transmission electron *** find that both the defective boundary regions and unusual Zr6-clusters formed in the reo phase of the UiO-66 REO nanozyme contribute to the improvement in efficiency of phosphodiesterase-like hydrolysis,which realizes the cleavage of DNA in mild *** work offers a new insight into biomimetic enzymology using crystal and defect engineering and opens up new possibilities for the development of low-cost,structurally stable and sustainable phosphodiesterase nanozymes for different biological applications.

关键词： nanozyme metal-organic framework biomimetic catalysis hydrolase-like activity defective engineering

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钴(Ⅱ)酞菁全氟化策略用于提升非贵金属体系中光催化还原CO_(2)性能

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第6期49卷 160-167页

作者：李孜孜王嘉蔚黄衍钧欧阳钢锋中山大学化学学院环境与能源化学广东普通高校重点实验室广东广州510275 西班牙加泰罗尼亚化学研究所西班牙塔拉戛纳郑州大学化学院高级分析与基因测序中心河南郑州450001 广东省化学危害应急检测技术重点实验室广东省科学院测试分析研究所(中国广州分析测试中心)广东广州510070

将CO_(2)还原成含碳能源或化学品,不仅能够缓解温室气体造成的危害,也是实现“双碳”目标的有效途径.为了有效避免竞争性的产氢反应和克服CO_(2)的惰性,需要合适的催化剂提高还原产物CO_(2)的选择性,并促进反应的快速进行.由于以过渡金... 详细信息

将CO_(2)还原成含碳能源或化学品,不仅能够缓解温室气体造成的危害,也是实现“双碳”目标的有效途径.为了有效避免竞争性的产氢反应和克服CO_(2)的惰性,需要合适的催化剂提高还原产物CO_(2)的选择性,并促进反应的快速进行.由于以过渡金属配合物为主的分子型催化剂具备已知的清晰结构,且具有丰富多变的氧化还原性质,有助于进行结构优化、分离催化中间体和机理分析,分子型CO_(2)还原催化剂目前受到了广泛关注.另一方面,利用地壳储量丰富的非贵金属替代珍贵的4d和5d过渡金属来制备分子催化剂有利于降低制备成本,实现大规模应用.因此,设计和优化非贵金属分子催化剂用于光催化CO_(2)还原是非常有必要的.目前主要的优化方法包括调控电子效应、调控配体共轭程度、设置质子传递中心和设置库仑相互作用等.其中,通过添加给电子/吸电子取代基团来调节配体骨架的电子性质,可以有效调节金属中心的电子密度,从而改善分子催化剂的氧化还原性质.然而,采取该策略可能会导致催化活性和过电位间的此消彼长,限制了催化剂的提升空间.因此,电子效应调控策略在高效CO_(2)光还原分子催化剂上的合理应用仍需系统性的机理研究.本文采用一种全氟化的配体优化策略,发现在原始的酞菁钴(CoPc)结构上修饰多个氟取代基所得的全氟酞菁钴(Co FPc)能够高效光催化CO_(2)还原为CO.相比于Co Pc,CoFPc体系的表观量子产率Φ从19.0%增加到58.2%,最大转换数达到9185,最高选择性接近100%,且优于平行的贵金属光敏剂体系.电化学与理论计算结果表明,氟取代基的吸电子效应降低了驱动催化剂所需的过电位,并降低了Co(Ⅲ)-COOH形成决速步骤的吉布斯自由能.通过光谱电化学与理论计算初步表征了Co(Ⅲ)-COOH中间体,最后结合计算结果以及荧光猝灭实验,初步提出了CuBCP/Co FPc体系的催化机理.综上,本文展示了全氟化策略是一种很有前景的CO_(2)还原催化剂电子效应调控方法,为设计更高性能的CO_(2)还原光催化体系提供思路.

关键词：酞菁钴光催化二氧化碳还原铜基光敏剂全氟化电子调控

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RAPID ON-SITE WATER SAMPLING WITH ROTATED SPME DEVICE

RAPID ON-SITE WATER SAMPLING WITH ROTATED SPME DEVICE

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第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会

作者： Shuming HE,Peiyan WU,Fang ZHU and gangfeng ouyang (KLGHEI of Environment and Energy Chemistry,School of Chemistry and Chemical Engineering, Sun Yat-sen University,Guangzhou 510275)

＜正＞Monitoring of organic and inorganic environmental pollutants represents an ongoing challenge to the environmental *** is the most important step of any analytical *** the water sample with containers and transporting to laboratory is traditional approach for environment water *** pollution and analytes losing may occur in sampling,storing,and ***-site sampling can avoid the potential pollution and analytes losing and result in more accurate evaluation of the real environment. Solid-phase microextraction（SPME） is a simple and environmental-friendly sample pretreatment *** this study,rotated SPME device was used for rapid on-site

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基于手性有机框架材料制备气相色谱固定相的研究进展

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色谱 2024年第1期42卷 1-12页

作者：周素馨况逸馨郑娟欧阳钢锋中山大学化学学院广东广州510006 中山大学化学工程与技术学院广东珠海519082

对映异构体通常具有不同的药理学、毒理学和生理学性质,获得单一手性化合物对人类健康和环境的可持续发展均具有重要意义。目前,色谱是分离对映异构体的主要方式之一,色谱分离的关键在于固定相的选择。有机框架材料作为一类新兴的结晶... 详细信息

对映异构体通常具有不同的药理学、毒理学和生理学性质,获得单一手性化合物对人类健康和环境的可持续发展均具有重要意义。目前,色谱是分离对映异构体的主要方式之一,色谱分离的关键在于固定相的选择。有机框架材料作为一类新兴的结晶多孔材料,具有结构高度有序、孔隙丰富、孔结构和尺寸可调及易于功能化等优点,在对映异构体的色谱分离方面受到广泛关注。通过后修饰或自下而上的合成策略,一系列具有高结晶度和丰富手性识别位点的有机框架材料已经被成功研制。基于动态涂覆或原位生长等方法,手性有机框架材料可被成功固定于气相色谱柱的内表面,从而实现多种对映异构体混合物的高分辨分离;与商用手性色谱柱相比,部分自制的手性有机框架材料色谱柱具有更优异的选择因子和分离度。本文首先介绍了有机框架材料在分离领域所展现出的优势,之后分别论述了手性有机框架材料的合成方式、相应色谱固定相的制备方法及手性有机框架材料对对映异构体的分离性能,最后总结了手性有机框架材料在未来手性材料领域的突出优势和面临的挑战。

关键词：对映异构体分离手性共价有机框架手性金属有机框架气相色谱综述

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基于新型材料的固相微萃取探针的制备与应用

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化学进展 2017年第9期29卷 1127-1141页

作者：殷立徐剑桥黄周兵陈国胜郑娟欧阳钢锋中山大学化学学院环境与能源化学广东普通高校重点实验室广州510275

固相微萃取(SPME)是一种简便、快速、绿色的样品前处理方法,近年来引发了广泛关注。固相微萃取探针的萃取相对其萃取选择性和效率起着决定性作用,因此一系列物理化学性质优秀的新型固相微萃取涂层材料应运而生,被用于制备新型固相微萃... 详细信息

固相微萃取(SPME)是一种简便、快速、绿色的样品前处理方法,近年来引发了广泛关注。固相微萃取探针的萃取相对其萃取选择性和效率起着决定性作用,因此一系列物理化学性质优秀的新型固相微萃取涂层材料应运而生,被用于制备新型固相微萃取探针,以对不同样品基质中的有机小分子进行检测。本文概述了近年来新型SPME探针的研制所依托的新型材料,包括聚合物材料、碳材料、金属有机框架材料等,并重点阐述了相关材料的制备与固定方法、微观结构与萃取性能,以及所制备探针在环境分析、纺织品和皮革分析、食品分析等领域中的应用,并进一步对新型固相微萃取涂层今后的开发方向和应用前景进行了展望。

关键词：固相微萃取新材料探针有机污染物环境分析

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顶空固相微萃取-气相色谱-质谱法测定玩具中可迁移有机锡化合物

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色谱 2016年第6期34卷 615-620页

作者：霍巨垣欧阳钢锋陈丽琼王欣深圳市计量质量检测研究院广东深圳518109 中山大学化学与化学工程学院广东广州510275

建立了顶空固相微萃取结合气相色谱-质谱联用技术测定玩具中10种可迁移有机锡化合物的方法。玩具材料经0.07 mol/L HCl浸泡2 h后,使用醋酸-醋酸钠缓冲溶液将浸泡液的pH值调至4.7,然后加入四乙基硼化钠将浸泡液中的有机锡化合物乙基化,... 详细信息

建立了顶空固相微萃取结合气相色谱-质谱联用技术测定玩具中10种可迁移有机锡化合物的方法。玩具材料经0.07 mol/L HCl浸泡2 h后,使用醋酸-醋酸钠缓冲溶液将浸泡液的pH值调至4.7,然后加入四乙基硼化钠将浸泡液中的有机锡化合物乙基化,在振荡条件下用100μm聚二甲基硅氧烷（PDMS）纤维进行顶空固相微萃取,萃取完成后将纤维插入气相色谱进样口进行热解吸,使用DB-5毛细管柱对10种有机锡化合物进行分离。10种有机锡化合物的检出限为0.5-5μg/kg。两个加标水平（0.500μg/L和5.00μg/L）下的回收率分别为80.7%-118.7%和86.2%-120.5%,RSD均低于15%。应用该方法测定了玩具可触及材料（包括涂层、织物、塑料、木料）中的可迁移有机锡化合物。该方法简便、快速、灵敏度高,不需使用有毒有机溶剂,绿色环保。

关键词：顶空固相微萃取气相色谱-质谱有机锡化合物玩具

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酶@金属有机框架复合材料的设计策略

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中山大学学报（自然科学版）（中英文） 2022年第2期61卷 1-7页

作者：童琳净黄思铭陈国胜欧阳钢锋生物无机与合成化学教育部重点实验室/中山大学化学学院广东广州510006 广州医科大学药学院广东广州511436

酶生物催化是一种在细胞微环境中进行的重要信号传递和代谢途径,可维持复杂的细胞网络之间的有序通讯及信号即时反馈,在生物传感、催化、纳米医药方面均具有重要的应用前景。然而,酶固有的脆弱性质极大地限制了酶分子在细胞外的操作性... 详细信息

酶生物催化是一种在细胞微环境中进行的重要信号传递和代谢途径,可维持复杂的细胞网络之间的有序通讯及信号即时反馈,在生物传感、催化、纳米医药方面均具有重要的应用前景。然而,酶固有的脆弱性质极大地限制了酶分子在细胞外的操作性和实用性。合理设计金属有机框架(MOFs,metal-organic frameworks)材料,对酶结构进行束缚、固定是提高酶稳定性的前沿方法。本文综述了基于表面连接、渗透、原位包埋的3种酶@MOFs固定化策略,着重强调不同固定模式的适用范围及稳定化特性,并对酶@MOFs固定化研究的发展进行简单的展望。

关键词：酶固定化金属有机框架生物催化

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酶@氢键有机框架复合材料的原位组装方法

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中国科学：化学 2024年第9期54卷 1576-1586页

作者：黄维杨煌盛黄思铭陈国胜欧阳钢锋中山大学化学工程与技术学院珠海519082 中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室广州510275 广州医科大学药学院第五附属医院国家药监局广州市及广东省分子靶点与临床药理学重点实验室呼吸疾病国家重点实验室广州511436

利用纳米限域效应固定天然酶是设计新一代多功能、高稳定生物复合材料的重要策略.氢键有机框架(hydrogen-bonded organic frameworks,HOFs)是一类由有机分子通过氢键作用有序连接而成的多孔材料,具有结晶条件温和、骨架生物相容性高、... 详细信息

利用纳米限域效应固定天然酶是设计新一代多功能、高稳定生物复合材料的重要策略.氢键有机框架(hydrogen-bonded organic frameworks,HOFs)是一类由有机分子通过氢键作用有序连接而成的多孔材料,具有结晶条件温和、骨架生物相容性高、化学组分丰富、孔隙率高和溶剂加工性优异等优点.开发生物相容的组装技术,调控HOF在酶表面的原位生长是一项前沿的纳米生物技术,该技术可合理整合HOF的框架化学特性和酶分子的生物学功能,在化学、生物和材料科学等交叉领域引起了广泛关注.本文介绍了原位组装酶@HOF复合材料的基本原理,总结了酶@HOF复合材料在生物传感、蛋白质递送、抗菌治疗、纳米马达和水体修复等的研究进展,最后讨论了这一领域面临的挑战和未来的发展方向.

关键词：氢键有机框架酶原位组装生物复合材料

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活体固相微萃取技术在动植物体内污染物分析中的应用

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化学进展 2017年第9期29卷 1000-1007页

作者：殷立徐剑桥黄周兵陈国胜黄思铭欧阳钢锋中山大学化学学院环境与能源化学广东普通高校重点实验室广州510275

固相微萃取作为一种简便、快速、绿色的采样和样品前处理技术,近年来引起了广泛关注。在活体分析领域,基于相关萃取动力学理论的发展和新型活体采样探针的研制,固相微萃取技术逐步用于不同动植物体系中多种污染物的分析。本文概述了固... 详细信息

固相微萃取作为一种简便、快速、绿色的采样和样品前处理技术,近年来引起了广泛关注。在活体分析领域,基于相关萃取动力学理论的发展和新型活体采样探针的研制,固相微萃取技术逐步用于不同动植物体系中多种污染物的分析。本文概述了固相微萃取活体定量校正方法的开发、活体采样动力学过程的研究、新型活体采样探针的制备,以及活体固相微萃取方法在动植物组织中污染物快速检测及污染物富集和消除过程跟踪研究中的应用。此外,本文也对活体固相微萃取技术今后的发展方向和应用前景进行了展望。

关键词：固相微萃取活体检测定量校正方法环境分析

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