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香豆素呋喃嘧啶酮杂合衍生物的设计、合成与抗肿瘤应用研究

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香豆素呋喃嘧啶酮杂合衍生物的设计、合成与抗肿瘤应用研究

作者：何圣洁湖北医药学院

学位级别：硕士

背景:肿瘤对人类的健康和生存构成极大的威胁,大大降低了人们的生活质量,是世界面临的最重要的社会问题之一。目前,对于癌症的治疗方法主要以化疗为主,虽然临床上使用的化疗药物种类繁多,且取得了一定的疗效,但是抗肿瘤治疗依然存在诸... 详细信息

背景:肿瘤对人类的健康和生存构成极大的威胁,大大降低了人们的生活质量,是世界面临的最重要的社会问题之一。目前,对于癌症的治疗方法主要以化疗为主,虽然临床上使用的化疗药物种类繁多,且取得了一定的疗效,但是抗肿瘤治疗依然存在诸多问题,如药物对实体瘤疗效不理想,毒副作用严重,肿瘤耐药性等问题。因此,寻找低毒、高效、高选择性和安全性的新型抗肿瘤药物具有重要的意义。香豆素是一类重要的具有吡喃酮类结构的含氧杂环化合物,在自然界中分布广泛,具有高生物利用度和低毒性的天然活性化合物,研究表明对香豆素结构进行不同的修饰,能够显著提高其生物活性。前期,本课题组在温和的条件下高效的合成了一系列新型呋喃并嘧啶衍生物,通过对几种肺癌细胞增殖的抑制作用试验,结果显示目标化合物具有潜在的抗肿瘤活性,有进一步研究的价值。目的:本研究根据药物设计拼接原理,以天然活性物质香豆素和呋喃嘧啶酮为药效骨架,设计并合成新型的香豆素呋喃嘧啶酮杂合衍生物,通过体外抗肿瘤活性筛选,以获得具有潜在抗肿瘤活性的先导化合物。方法:基于课题组前期研究基础,在温和的条件下,以易得的原料、高效的合成多取代呋喃嘧啶酮类化合物,再进一步合成主要中间体呋喃嘧啶酮酰肼类化合物6a-6n。通过Knoevenagel缩合法合成香豆素-3-羧酸乙酯,进一步水解反应和与氯化亚砜反应得到3-甲酰氯香豆素中间体10a-10b。最后利用药物拼合原理将呋喃嘧啶酮酰肼与香豆素甲酰氯连接,制备得到目标化合物11a-11f和12a-12n。采用CCK-8法评估化合物对不同肿瘤细胞肝癌细胞株(HepG2)和宫颈癌细胞株(Hela)的抗增殖活性,以流式细胞术检测细胞凋亡作用。结果:本研究共合成34个新化合物,其中包括14个呋喃并嘧啶酮酰肼衍生物,20个香豆素呋喃嘧啶酮杂合衍生物,其分子结构都通过H NMR、C NMR和ESI-MS表征。体外抗肿瘤活性测试表明,香豆素呋喃嘧啶酮杂合衍生物11a-11f和12a-12n对HepG2和Hela细胞具有中等到显著的细胞毒活性。其中化合物12i对HepG2和Hela细胞表现出了强烈的抑制作用,其IC分别为4.87μM和8.75μM。化合物12n对Hela细胞的抑制活性最强,其IC值为7.66μM。化合物11b对HepG2也显示出良好的抗肿瘤活性,IC为7.72μM。为了分析目标化合物的抗肿瘤活性与香豆素和呋喃嘧啶两部分药效骨架的相关性,我们对中间体6a-6n也进行了抗肿瘤活性筛选,结果表明6a-6n也具有一定的抗肿瘤活性,其中6i对HepG2和Hela细胞也表现出了较好的抑制活性,其IC值为8.53μM和20.15μM,通过活性结果比较,杂合衍生物的活性有了显著的提高,说明将天然香豆素药效骨架与呋喃嘧啶药效骨架杂合是可行的。初步构效关系分析,目标化合物的抗肿瘤活性与呋喃并[2,3-d]嘧啶酮的取代基不同有一定的关系:C-2位上引入的不同的胺活性顺序为:二正丙胺>正丁胺>正丙胺>二乙胺>吗啉。同时,在嘧啶环C-3位的苯环上引入甲基,其抗肿瘤活性大大增强。此外,在香豆素的C-7位上引入烷基取代能够显著提高化合物的抑制活性。用流式细胞术测定进一步的表明,化合物12i通过阻滞细胞在细胞周期的G2/M期并通过诱导细胞凋亡发挥其抗增殖作用,结果显示化合物12i能够以浓度依赖的方式诱导细胞凋亡。结论:综上所述,本研究基于药物拼接原理,以简洁高效的方法合成了一系列香豆素呋喃嘧啶酮杂合衍生物,通过抗肿瘤活性筛选和结构活性分析表明将天然香豆素药效骨架与呋喃嘧啶药效骨架杂合的合理性。该研究结果为后续进一步结构优化提供了基础,也为天然活性物质香豆素的结构修饰奠定了一定的物质基础。

关键词：香豆素呋喃嘧啶酮药物拼接原理抗肿瘤活性

乡村振兴背景下十堰市税收惠农政策执行问题研究

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乡村振兴背景下十堰市税收惠农政策执行问题研究

作者：吕圣洁中南民族大学

学位级别：硕士

2017年10月,党的十九大报告指出“农业农村农民问题是关系国计民生的根本性问题,必须始终把解决好“三农”问题作为全党工作的重中之重,实施乡村振兴战略”,并提出了“坚持农业农村优先发展”和“产业兴旺、生态宜居、乡风文明、治理有... 详细信息

2017年10月,党的十九大报告指出“农业农村农民问题是关系国计民生的根本性问题,必须始终把解决好“三农”问题作为全党工作的重中之重,实施乡村振兴战略”,并提出了“坚持农业农村优先发展”和“产业兴旺、生态宜居、乡风文明、治理有效、生活富裕”的总要求。2005年,农业税废止以后,我国进入以工补农的阶段,我国建立了分税种、分类型、分区域的惠农税收政策体系和税务服务体系。税收优惠政策是利用税收杠杆引导资金、人才等要素回流乡村,促推农业农村发展的重要手段,但是由于涉农税收优惠主体规模小、范围广、差异大,基层税务部门在具体执行中出现一定的“执行偏差”,导致惠农税收政策的减税效应未能充分释放。进入新时代,乡村振兴战略背景下,优化涉农税收优惠执行机制和效果,对于促进农业农村发展具有重要意义。基于此,本文选取十堰市为研究区域,在分析十堰市惠农税收政策执行环境的基础上,梳理惠农税收政策执行的措施和效果,并结合个案访谈资料,分析税收优惠政策在执行中出现问题及原因,最后提出优化十堰市税收惠农政策执行的建议。具体章节安排如下:第一部分为绪论,阐述本文的选题背景和选题意义,并结合惠农税收政策相关研究,介绍论文使用的研究方法和研究材料,得出本文的研究思路和研究方法,总结论文可能存在的创新和不足之处;第二部分为第二章,对相关概念进行界定,比如乡村振兴战略,税收政策等概念,并且详细介绍本文的理论基础,理论基础中主要介绍税收竞争理论和史密斯政策分析模型等理论;第三部分为第三章,为政策实施的环境分析部分,根据公共决策执行偏差理论,惠农税收政策在具体执行中,会受到地方环境和执行对象和执行主体的主观因素影响,而导致果偏离了政策目标并产生了不良后果,在分析涉农优惠政策执行情况之前,本文从惠农税收政策执行的当前的乡村环境、基本目标、执行对象、执行主体四个客观因素进行分析;第四部分为第四章,第五章,为论文的政策执行情况分析部分,第四章通过分析十堰市税务局现行的税收优惠政策和现状,总结十堰市税务部门在税收征管上和办税服务的做法,第五章主要是归纳总结对十堰市惠农税收政策执行所展现出来的问题,并对问题的成因进行分析;第五部分为第六章,为论文的政策建议部分,对于十堰市支持乡村振兴的税收政策的具体执行提出措施建议。

关键词：税收优惠乡村振兴十堰市政策执行

铜修饰蒙脱土/壳聚糖复合吸附剂分离双氯芬酸

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铜修饰蒙脱土/壳聚糖复合吸附剂分离双氯芬酸

作者：张圣洁大连理工大学

学位级别：硕士

PPCPs（药物和个人防护护理品的总称）是一种新兴污染物,常以较高被检频率和污染浓度出现于医疗等多种水体,包括咖啡因、布洛芬、双氯芬酸钠、卡马西平等日用抗生素。其中非甾体抗炎药品双氯芬酸钠由于具有良好的临床治疗效果,用量高、... 详细信息

PPCPs（药物和个人防护护理品的总称）是一种新兴污染物,常以较高被检频率和污染浓度出现于医疗等多种水体,包括咖啡因、布洛芬、双氯芬酸钠、卡马西平等日用抗生素。其中非甾体抗炎药品双氯芬酸钠由于具有良好的临床治疗效果,用量高、适用范围广,易致水体富集、生物链积累和生态环境污染。用于双氯芬酸钠去除的生化处理等方法的效果有限,因此开发具有绿色环保且高效的分离体系至为关键。由于双氯芬酸钠可与金属铜离子进行配位作用,本论文首先以环境友好的蒙脱土（MMT）作为吸附基质进行铜修饰,利用蒙脱土良好的片层结构和层间离子交换性质,达到吸附分离双氯芬酸钠的目的。进一步选择壳聚糖（CS）作为吸附基底并进行铜修饰,利用壳聚糖富含的氨基与铜离子配位的性质,通过静电引力、化学作用结合双氯芬酸钠,实现双氯芬酸钠的分离去除。本文对单一蒙脱土体系,单一壳聚糖体系以及蒙脱土/壳聚糖复合体系分别进行了铜修饰,通过系统的吸附探究,考察三种体系的双氯芬酸钠分离去除行为和吸附机理,为构建绿色可循环的高分离性能的吸附剂提供了借鉴,为双氯芬酸钠水处理研究提供了技术思路。首先,利用层间阳离子交换特性制备铜修饰有机蒙脱土颗粒（OMT-Cu）用于双氯芬酸钠的吸附研究:该吸附剂具有良好的片层结构,根据其吸附实验的探究,p H介于4.5-9.0之间,30 min可达吸附饱和,双氯芬酸钠吸附容量为0.1028 mmol/g,去除率达90%以上;OMT-Cu的双氯芬酸钠的吸附过程符合Sips热力学吸附特点和拟二级动力学规律;当溶液中对乙酰氨基苯酚和磺胺甲恶唑浓度为0.5 mmol/L时,双氯芬酸钠去除效果仍可达95%以上,具有良好的吸附选择性。其次,利用壳聚糖氨基与铜离子的配位特性制备铜修饰交联壳聚糖吸附剂（CS-Cu）,研究了铜修饰交联壳聚糖颗粒的双氯芬酸钠吸附性能:该吸附剂具有良好的网格结构,可以使吸附位点与吸附质充分接触,p H介于4.5-9.0时,吸附剂于20 min可达吸附饱和,此时CS-Cu的双氯芬酸钠吸附容量为0.0472 mmol/g,去除率达90%以上,实现高效快速吸附;CS-Cu的双氯芬酸钠的吸附过程符合Sips热力学吸附特点和拟二级动力学规律,经过氢氧化钠洗脱再生循环十次,去除效率仍可达到90%以上,具有良好的再生性能。最后,为得到兼具吸附容量大、吸附速率快和可选择吸附的吸附剂体系,在OMT-Cu和CS-Cu的基础上,制备出铜修饰有机蒙脱土/交联壳聚糖复合颗粒（OMT-CS-Cu）,考察该复合体系的双氯芬酸钠吸附行为和吸附分离效果:该复合吸附剂具有良好的片层网格结构和机械性能,当p H介于4.5-9.0之间,初始DS浓度为0.1 mmol/L,20 min达吸附平衡,OMT-CS-Cu吸附容量达0.3345 mmol/g,双氯芬酸去除率为95%,吸附过程符合Sips热力学吸附模型和拟二级动力学吸附模型;经氢氧化钠洗脱循环利用十次后,对双氯芬酸钠去除效果仍保持在65%以上,当溶液中对乙酰氨基苯酚和磺胺甲恶唑浓度为0.5 mmol/L时,去除效率可达80%以上;30℃时,复合吸附剂对双氯芬酸钠的最大吸附容量为2.5746 mmol/g,为一种应用前景良好的绿色可再生的高效吸附材料。

关键词：双氯芬酸钠铜壳聚糖蒙脱土吸附

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犯罪画师

2018年

作者：葛圣洁

来源：南通市图书馆图书评论

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波长可调全无机钙钛矿微纳结构激光器研究

波长可调全无机钙钛矿微纳结构激光器研究

作者：陈圣洁华东师范大学

学位级别：硕士

全无机钙钛矿型微纳结构半导体激光器由于其小尺寸、高相干性和可见光波段波长可调性,在光通信、计算、成像和集成光路等领域有着广阔的应用前景。然而,使用简单的方法制备宽波段可调的高质量微纳结构激光器仍然是一个挑战。因此,本论... 详细信息

全无机钙钛矿型微纳结构半导体激光器由于其小尺寸、高相干性和可见光波段波长可调性,在光通信、计算、成像和集成光路等领域有着广阔的应用前景。然而,使用简单的方法制备宽波段可调的高质量微纳结构激光器仍然是一个挑战。因此,本论文研究了波长可调的无机钙钛矿Cs Pb X微纳结构激光器的制备及其激光性能。研究的主要内容如下:(1)自主搭建了一套光学测试平台,包括微区光致发光测试光路、微区条纹相机测试光路以及多光子吸收上转换测试光路。(2)使用溶液重结晶法,通过改变原料的配比和工艺优化制备出一种荧光发射波长在整个可见光波段连续可调(420 nm-710 nm)的半导体材料钙钛矿微晶;通过改变衬底类型控制钙钛矿微晶的形貌,在硅片、蓝宝石和玻璃衬底上分别获得微米片、微米棒和微米方块。(3)实现波长从蓝紫光到绿光(427 nm-543 nm)连续可调的钙钛矿微纳结构半导体激光器,Cs Pb Br微纳结构激光器阈值约为24.1μJ/cm,Q值约为2012,偏振度达73%,在大气中高强度激发12 h以上,激光发射仍保持稳定。在400 nm-2300 nm的超宽泵浦波长范围内,实现了1到5个光子的多光子吸收,1.2P(P为激发阈值)时激光器的光子寿命为17ps。

关键词：全无机钙钛矿微纳结构激光器波长可调 CsPbX3

改性沸石负载纳米铁渗透性反应墙去除地下水中硝酸盐的性能研究

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改性沸石负载纳米铁渗透性反应墙去除地下水中硝酸盐的性能研究

作者：彭圣洁济南大学

学位级别：硕士

受硝酸盐污染的地下水会以直接或间接的方式危害人类的健康,因此污染地下水的修复在水资源需求和保护中具有重大的意义,在技术上需要创新。作为一种新兴的污染控制技术,将纳米铁及其复合材料用于硝酸盐污染修复时,表现出了非常明显的优... 详细信息

受硝酸盐污染的地下水会以直接或间接的方式危害人类的健康,因此污染地下水的修复在水资源需求和保护中具有重大的意义,在技术上需要创新。作为一种新兴的污染控制技术,将纳米铁及其复合材料用于硝酸盐污染修复时,表现出了非常明显的优势。目前,国内外已经有许多纳米铁及其复合材料去除地下水中硝酸盐的批量试验研究,但相关研究多集中在理想条件下对水中硝酸盐去除效果上,然而实际地下水环境中存在有大量的竞争阴离子,会对纳米零价铁还原硝酸盐的过程造成干扰,且大部分硝态氮会转化成氨氮,会对地下水造成二次污染。因此,探求一种新型高效、同时将硝酸盐与还原产生的氨氮同步去除的修复技术是非常有必要的。沸石为天然矿物,具有孔腔结构丰富、廉价易得、吸附性能高效等优势,是一种良好的承载物质。但天然沸石所含杂质成分比较复杂,未经处理的天然沸石,其孔道相互连通程度较差,内部存在的杂质使沸石孔径减小,甚至造成孔洞堵塞的现象,大大降低了其吸附容量及适用范围,且存在吸附选择性差,需要对其进一步处理以扩宽在环境领域的应用范围。本文以天然斜发沸石为原料,经氢氧化钠改性后得到改性沸石,并以此为基体,采用液相还原法成功制备了改性沸石负载纳米铁(Ze-nZVI)和十六烷基三甲基氯化铵包覆改性沸石负载纳米铁(Ze-nZVI/CTAC)复合材料。利用SEM、XRD、FTIR、XPS、Zeta电位分析仪等技术手段对Ze-nZVI复合材料、Ze-nZVI/CTAC复合材料的特性进行表征分析。通过静态试验研究分析了不同影响因素(铁负载量、CTAC浓度、复合材料投加量、溶液初始p H值、硝酸盐初始浓度以及竞争阴离子)对复合材料去除地下水中硝酸盐效果的影响;并通过渗透性反应墙(PRB)动态修复试验考察了不同复合材料、竞争阴离子存在下PRB柱的穿透曲线、p H值变化规律,分析动态PRB柱中硝酸盐的去除规律;通过拟一级和拟二级反应动力学对实验数据进行拟合,探讨两种复合材料还原硝酸盐的反应机理。主要成果如下:(1)通过氨氮吸附效果对比,最终选定用1mol/L的NaOH对天然斜发沸石进行改性;FTIR图谱表明改性前后的沸石表面化学官能团未发生实质性的变化,且改性后的沸石对氨氮的去除率提高了21.04%。(2)采用液相还原法可将纳米零价铁负载于NaOH改性沸石表面,并与其在空间上形成了一种“核-壳”结构,降低了纳米零价铁颗粒间相互团聚的倾向。采用铁与沸石负载比为1:4制备出的Ze-nZVI复合材料,以及在CTAC 5mmol/L浓度下制备出的Ze-nZVI/CTAC复合材料对硝酸盐的去除效果较好。在一定条件下,两者均能够实现对水中硝酸盐和氨氮的同步去除,能够达到GB/T 14848-2017地下Ⅲ类水水质要求,其中Ze-nZVI/CTAC的脱氮效果要优于Ze-nZVI。(3)Ze-nZVI和Ze-nZVI/CTAC复合材料去除硝酸盐的反应过程符合拟二级反应动力学模型,反应过程是以化学吸附过程为速度控制步骤,硝酸盐脱硝反应是以吸附和氧化还原为主的过程。去除硝酸盐的反应路径为NO→NO→NH,此过程中有含氮中间产物的产生(N、NO、NO、NO),其中约有70～80%的NO最终转化为NH进而被沸石吸附,一小部分NO能够被CTAC吸附。而当投药量一定时,硝酸盐初始浓度越高,初始p H值越低,去除硝酸盐的速率就越快,达到反应平衡所需的时间就越短。(4)渗透性反应墙(PRB)动态修复试验表明,在试验设计的反应器操作条件下,相比Ze-nZVI,Ze-nZVI/CTAC复合材料对NO的去除过程受竞争阴离子的影响较小,能够长时间保持(穿透点t=106.5h)较强的修复能力,且修复之后该材料不会破坏地下水的酸碱平衡。其PRB的修复能力、出水浓度的大小与复合材料颜色变化的快慢具有一定的规律。

关键词：沸石纳米铁十六烷基三甲基氯化铵渗透性反应墙硝酸盐氨氮

新时代推进乡村治理现代化的时代机遇与路径选择

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国际公关 2023年第17期 95-97页

作者：冯圣洁河北经贸大学

乡村是社会发展的基石，乡村治则天下安。在全面建设社会主义现代化国家的新征程中，在坚持民主自治管理原则的基础上，按照“生产发展、生活宽裕、生态良好”的要求，进一步优化乡村治理能力，创新治理体制机制，提高民主自治管理水平... 详细信息

乡村是社会发展的基石，乡村治则天下安。在全面建设社会主义现代化国家的新征程中，在坚持民主自治管理原则的基础上，按照“生产发展、生活宽裕、生态良好”的要求，进一步优化乡村治理能力，创新治理体制机制，提高民主自治管理水平和服务能力，对于加快推进乡村治理体系与治理能力现代化具有重大意义。本文阐述了乡村治理现代化的内涵、特征，提出乡村治理现代化的发展路径。

关键词：新时代乡村治理现代化

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助力低碳清洁的工业生产

流程工业 2023年第11期 26-28页

作者：张圣洁不详

专访霍尼韦尔智慧能源和热能解决方案事业部亚太区总经理朱依民——在“巴黎气候”协定和“碳中和、碳达峰”的大背景下,践行绿色、低碳、节能和高效发展已经成为各行各业的共识。工业是我国主要的耗能领域,随着《工业重点领域能效标杆... 详细信息

专访霍尼韦尔智慧能源和热能解决方案事业部亚太区总经理朱依民——在“巴黎气候”协定和“碳中和、碳达峰”的大背景下,践行绿色、低碳、节能和高效发展已经成为各行各业的共识。工业是我国主要的耗能领域,随着《工业重点领域能效标杆水平和基准水平(2023年版)》等国家相关法律法规的出台,工业企业更需要绿色低碳、成熟适用的技术及装备,推进能效提升,降低碳排放。在霍尼韦尔2023燃烧科技年会上,本刊记者对霍尼韦尔智慧能源和热能解决方案事业部亚太区总经理进行了专访,朱总详细介绍了霍尼韦尔是如何通过安全、可靠、环保的热能解决方案,帮助工业企业实现清洁、低碳的智慧燃烧。

关键词：碳中和智慧能源霍尼韦尔技术及装备能效提升工业生产低碳事业部

浅谈南粳5055绿色高质高效创建技术及措施

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农业开发与装备 2023年第6期 169-171页

作者：张圣洁靖江市孤山镇经济发展和农业农村局江苏靖江214522

为进一步加快水稻绿色高产种植技术的有效推广及应用,靖江市孤山镇开展了水稻绿色高质高效创建工作,种植品种为优质食味粳稻南粳5055。通过壮秧培育、精确机播、肥料运筹、科学灌溉等技术措施,切实提升了单位面积内水稻的品质,同时介绍... 详细信息

为进一步加快水稻绿色高产种植技术的有效推广及应用,靖江市孤山镇开展了水稻绿色高质高效创建工作,种植品种为优质食味粳稻南粳5055。通过壮秧培育、精确机播、肥料运筹、科学灌溉等技术措施,切实提升了单位面积内水稻的品质,同时介绍了孤山镇开展水稻绿色高质高效创建的主要措施。

关键词：南粳5055 绿色高质高效创建技术措施