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多面体SrTiO_(3)原位生长N缺陷PCN中的纳米叠层效应助力光催化完全分解水:内建电场调控的协同机制

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第5期48卷 279-289页

作者：韦之栋严嘉玮郭伟琦上官文峰上海交通大学智慧能源创新学院上海200030 上海交通大学燃烧与环境技术中心上海200030 上海交通大学氢科学中心上海200030

光的钻穿效应使得纳米级光催化剂(粒径200nm以下催化剂和低维催化剂等)能带弯曲程度降低,无法有效利用“向阳背阴”的Dember效应,进而削弱光生载流子从体相到表面的驱动力,不利于完全分解水的实现.我们前期研究发现,催化剂微结构的极化... 详细信息

光的钻穿效应使得纳米级光催化剂(粒径200nm以下催化剂和低维催化剂等)能带弯曲程度降低,无法有效利用“向阳背阴”的Dember效应,进而削弱光生载流子从体相到表面的驱动力,不利于完全分解水的实现.我们前期研究发现,催化剂微结构的极化率影响其扭曲度,进而可以实现对催化剂内建电场的调控,促进纳米颗粒光催化完全分解水的过程.基于此,本文在粒径小于200 nm的多面体SrTiO_(3)催化剂表面.原位生长聚合物的氮化碳(PCN),形成了薄层PCN包覆的SrTiO_(3)纳米叠层催化剂,实现了完全分解水过程.并利用物相结构分析、形貌分析、表面分析、光谱分析、同步辐射分析和理论计算等方法深入解析了SrTiO_(3)-PCN复合催化剂的结构,揭示了由纳米尺度的叠层效应引发的内建电场协同调控机制.催化剂的物相结构分析结果表明,SrTiO_(3)和PCN是组成复合催化剂的主要单体,并没有新的物质生成,复合后各元素微结构极化率发生变化,表现为拉曼光谱峰强度的变化.片层状的PCN包覆在多面体SrTiO_(3)的表面,形成了独特的复合催化剂叠层结构.N 1s与Sr 3d的X射线光电子能谱结果表明,SrTiO_(3)与PCN的结合围绕着Sr和N两种元素进行.随着SrTiO_(3)含量的增加,-NH_(2)中的N与SrTiO_(3)中的元素结合,促进了-N-H基团的生成,而-N-H-基团受到化学环境改变的影响,倾向于向氰基转变,进而形成缺陷.利用同步辐射研究了Sr原子配位数的变化,揭示了N-Sr键的形成源自于Sr-Ti键中的Sr与-NH_(2)中的N结合,促进了N缺陷态的形成,显著提升了光吸收性能.催化剂热力学分析结果表明,体相氮缺陷引起价带位置上移,而表面氮缺陷对价带位置影响较小.当SrTiO_(3)/PCN的比为1:2时,复合催化剂可以实现完全分解水过程,氢氧比接近2:1.其原因在于SrTiO_(3)与PCN之间的费米能级不同,N-Sr键的形成增强了表面电势,促进了二者复合后内建电场的重构.随着SrTiO_(3)含量的增加,体相缺陷浓度增加,进而使得分解水性能显著降低.研究表明,由N-Sr形成使得催化剂在光吸收率、热力学性质及动力学性质的改变所引起的纳米尺度叠层效应,是引发内建电场协同调控进而实现光催化完全分解水的重要因素.综上,本文结果可以对调控内建电场实现完全分解水方面研究提供一定借鉴.

关键词：光催化水分解纳米叠层效应内建电场氮缺陷的聚合物氮化碳纳米多面体钛酸锶

抗生素废水中的光催化:污染物降解和产氢综述

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第10期41卷 1440-1450页

作者：韦之栋刘军营上官文峰上海交通大学燃烧与环境技术中心上海200240 上海交通大学氢科学中心上海200240

近些年来,关于抗生素药物的研究越来越多.在1998-2018的20年间,共计发表了超过5000篇关于抗生素废水处理的研究论文.其中,由于绿色环境友好型的特点,光催化降解抗生素废水成为一个新的研究热点而备受关注.本文总结了近些年来的光催化技... 详细信息

近些年来,关于抗生素药物的研究越来越多.在1998-2018的20年间,共计发表了超过5000篇关于抗生素废水处理的研究论文.其中,由于绿色环境友好型的特点,光催化降解抗生素废水成为一个新的研究热点而备受关注.本文总结了近些年来的光催化技术在抗生素废水中应用的研究进展,包括抗生素废水的降解以及转化抗生素废水产氢.对于常用的催化剂材料体系也同样进行了讨论.所涉及到的抗生素主要包含了四种常见的种类,分别是四环素类,磺胺类,β-内酰胺类以及喹诺酮类抗生素.此外,本文还列出了光催化在抗生素废水中的未来发展与挑战的前景,特别是在光催化转化抗生素废水制氢方面.在光催化氧化去除抗生素的研究中,早期的催化剂体系以TiO2基氧化物体系为主.然而,随着研究的深入, TiO2基催化剂材料一般只能响应紫外光,将极大限制其在未来的工业化应用中.人们致力于开发新的可响应可见光甚至远红外光的材料体系.而硫化物以及氮化物基材料可以满足在可见光实现光催化抗生素废水的降解.然而,由于这两类催化剂材料的价带位置过高,氧化能力不足,在可见光下的降解效果也有限.铋系材料则同时可以解决上述问题,它们通常具有可见光吸收能力且价带更正氧化能力更强,成为可见光光催化降解抗生素催化剂的热门选择之一.抗生素废水既是一种废物,也是一种能源.光催化抗生素废水制氢的研究近几年来逐渐兴起.这些研究表明,可以实现光催化制氢与抗生素废水降解的同步进行.目前的研究中,使用的催化剂材料多集中在g-C3N4以及CdS体系为主的材料上,新的材料体系有待于开发.然而,对于未来光催化与抗生素废水之间的研究,还存在着一些问题及挑战.在光催化降解抗生素中废水中,抗生素废水的氧化还原电位需要确定,这对于催化剂的选择具有一定的指导性.其次,新的高效的可见光催化剂材料仍然有待于开发.降解的路径与抗生素浓度之间的关系,也是需要深入研究之所在.而对于光催化同时产氢去除抗生素废水的体系,首先是说明氢的来源,其次在于探索厌氧环境下抗生素废水的降解路径,自由基迁移转化规律及其协同竞争关系.最后,开发新型高效的同时产氢降解抗生素废水的光催化体系依然是一个挑战和难题.

关键词：光催化抗生素降解产氢热力学

改性TiO2合成和基于功能化离子液体的玫瑰球状BiOBr制备、调变及其光催化性能的研究

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改性TiO2合成和基于功能化离子液体的玫瑰球状BiOBr制备、调变及...

作者：韦之栋山东大学

学位级别：硕士

自1972年二氧化钛光解水现象发现以来,半导体光催化领域得到了广泛的关注和飞速的发展,这一技术为我们提供了一种理想的环境治理和能源利用的方法。目前,发达国家已尝试利用光催化技术解决日益严峻的水资源、空气、土壤等环境问题。但是... 详细信息

自1972年二氧化钛光解水现象发现以来,半导体光催化领域得到了广泛的关注和飞速的发展,这一技术为我们提供了一种理想的环境治理和能源利用的方法。目前,发达国家已尝试利用光催化技术解决日益严峻的水资源、空气、土壤等环境问题。但是,目前以半导体TiO2为主要催化剂的光催化技术还存在着诸如太阳能利用率低,量子产率低以及分离回收困难等诸多问题,使其工业应用受到极大限制,因此,进行新型光催化材料的探索以及改变以TiO2为主的催化剂的性能从而提高其效率的工作迫在眉睫。溴氧化铋具有可见光下催化性能好、经济成本低、无毒等优点,引起了科研人员的关注,同时,BiOBr以其独特的结构从而被广泛应用于光催化技术中。本文在离子液体中制备了系列BiOBr催化剂、硝酸蒸汽处理碳纳米管负载BiOBr催化剂、稀土元素掺杂BiOBr催化剂以及合成了改性TiO2,利用XRD、SEM, HRTEM、DRS、PL、EPR、EIS等表征手段对BiOBr催化剂以及改性的BiOBr催化剂进行表征,考察了其在甲基橙染料废水中的光催化性能,初步探讨了催化剂光催化降解甲基橙的机理。主要内容如下：(1)考察了离子液中合成的BiOBr催化剂的光催化降解甲基橙的性能。结果表明,离子液体链长、离子液体阴离子种类都会对BiOBr合成有较大的影响。经过比较,BiOBr催化剂制备的最佳参数为：以溴化1-丁基-三甲基咪唑为溶剂和模板剂,Bi:Br摩尔比为2：3,水热160℃下反应8h,得到的BiOBr可在4小时内使甲基橙脱色率达94%。而不同离子液体链长引起BiOBr结构上的变化,这可能导致(011)晶面含量的不同,进而导致影响氧空位的浓度而使其光催化效果呈规律性变化：随着离子液体链长的增加,(011)晶面比例不断增大,氧空位浓度下降,光催化效果依次下降。(2)通过添加稀土元素对BiOBr进行改性。在合成BiOBr的过程中加入稀土离子,以2Omg/L甲基橙为目标污染物,通过研究其光催化性能发现,随着稀土元素掺杂量的增加,对BiOBr的光催化活性的影响呈现先降低后上升的趋势,而镧掺杂的BiOBr表现出逐步降低的效果。这可能跟稀土元素独特的4f轨道以及轨道上的电子活动有关。(3)通过添加碳纳米管对BiOBr进行改性。将被硝酸蒸汽处理过的碳纳米管负载到BiOBr上,通过研究其性能发现,温度、时间、不同离子液体链长对其合成均有影响。经过比较,BiOBr催化剂制备的最佳参数为：以溴化1-十六烷基-3-甲基咪唑为溶剂和模板剂,在水热反应釜中160℃下反应16小时。将得到的BiOBr催化剂,在300W氙灯下对甲基橙照射,其脱色率可达95%。(4)利用碳纳米管及杂多酸对TiO2复合改性。在合成TiO2的过程中添加磷钨酸以及碳纳米管,通过研究改性TiO2光催化性能发现,最佳复合量为0.025g碳纳米管/0.03mol TiO2、磷钨酸与二氧化钛摩尔比为0.08,复合催化剂在2.5h内可使甲基橙的脱色率达到93.7%,大于纯TiO2的64.9%和MCNTs/TiO2的83.7%。(5)利用有机大分子物质对Ti02复合改性。改性后的复合材料具有可见光光催化活性,通过研究发现,复合材料在6小时内可降解60%以上的甲基橙。

关键词：光催化 BiOBr 离子液体甲基橙 TiO2

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脉络丛及其与衰老相关疾病的关系

遗传 2024年第2期46卷 109-125页

作者：杨韵霏沈义栋重庆医科大学附属第一医院老年病科重庆400016 中国科学院分子细胞科学卓越创新中心(生物化学与细胞生物学研究所) 细胞生物学国家重点实验室细胞信号网络协同创新中心上海200031 中国科学院大学北京100049

脉络丛由位于基底层上的上皮细胞组成,相邻脉络丛上皮细胞之间的紧密连接形成了血脑脊液屏障,它与血脑屏障一起对大脑微环境的稳态至关重要。脉络丛上皮可向脑室分泌脑脊液、生长因子、神经肽和脂类物质,同时脉络丛也是免疫细胞进入大... 详细信息

脉络丛由位于基底层上的上皮细胞组成,相邻脉络丛上皮细胞之间的紧密连接形成了血脑脊液屏障,它与血脑屏障一起对大脑微环境的稳态至关重要。脉络丛上皮可向脑室分泌脑脊液、生长因子、神经肽和脂类物质,同时脉络丛也是免疫细胞进入大脑的门户。衰老和神经退行性疾病的病理生理学仍然还存在大量未知,越来越多的研究将脉络丛与这些年龄相关性疾病的病因关联起来。本文综述了目前已知的脉络丛上皮与年龄相关疾病之间的关系,以期为防治相关疾病提供新的线索。

关键词：脉络丛脑脊液衰老神经退行性疾病

基于机-岩状态识别和融合注意力的盾构姿态多步预测

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铁道科学与工程学报 2024年

作者：熊栋栋刘哲许超中交第二航务工程局有限公司交通运输行业交通基础设施智能制造技术研发中心长大桥梁建设施工技术交通行业重点实验室

为了准确预测未来多个时刻的盾构姿态，帮助盾构操作人员提前识别盾构姿态变化趋势，以进行早期决策，提出基于机-岩状态识别和融合多尺度的特征-时域注意力机制的知识-数据双驱动盾构掘进姿态多步预测方法：引入实时反映机-岩工作状态... 详细信息

为了准确预测未来多个时刻的盾构姿态，帮助盾构操作人员提前识别盾构姿态变化趋势，以进行早期决策，提出基于机-岩状态识别和融合多尺度的特征-时域注意力机制的知识-数据双驱动盾构掘进姿态多步预测方法：引入实时反映机-岩工作状态关系的场切入指标FPI、单位贯入度的刀盘扭矩指标TPI、分区可掘性指标FPIR、螺旋机性能指标STP等复合参数指标，作为模型的输入特征参数，并构建以GRU为基础单元的Encoder-Decoder网络结构，在特征维度上，采用融合多尺度一维卷积的特征注意力机制，自适应捕捉不同层次、不同尺度的盾构掘进参数特征；时间维度上，在解码器中引入时域注意力机制，充分挖掘盾构掘进数据中的长期历史信息和短期输入输出序列的隐藏依赖关系。通过广州地铁12号线盾构掘进历史数据的模型测试结果分析表明，该预测方法在不增加网络复杂性的前提下，既缓解了算法自身在进行寻优、迭代和匹配时产生的可解释性差、效率低等问题，又大幅提升模型的特征提取、时间序列的相关性捕获及长期趋势挖掘的能力，实现盾构掘进姿态的精准多步预测，其性能明显优于的门控循环神经网络LSTM、GRU及其经典组合模型GRUSelfAttention、GRU-MultiheadAttention等。研究结果为进一步完善盾构掘进姿态预测方法、提升盾构掘进姿态优化控制水平提供参考。

关键词：盾构盾构姿态多步预测复合参数指标一维卷积特征注意力时域注意力

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基于改进黏菌算法的光伏多峰值MPPT控制

太阳能学报 2024年第2期45卷 421-428页

作者：任志玲毛奕栋辽宁工程技术大学电气与控制工程学院葫芦岛125105

针对传统最大功率点跟踪技术在局部遮阴等天气条件下存在无法追踪到全局最大功率点的问题,提出一种基于改进黏菌算法的MPPT控制。首先,对太阳电池模型及多峰值特性进行分析;其次,在黏菌算法中引入领导者策略和基于最优个体的凸透镜反向... 详细信息

针对传统最大功率点跟踪技术在局部遮阴等天气条件下存在无法追踪到全局最大功率点的问题,提出一种基于改进黏菌算法的MPPT控制。首先,对太阳电池模型及多峰值特性进行分析;其次,在黏菌算法中引入领导者策略和基于最优个体的凸透镜反向学习策略,在提高算法计算精度、收敛速度的同时克服了算法易“早熟”现象;最后,根据光伏阵列最大功率输出特性分别确定算法优化模型、初始化位置及重启机制。仿真与实验结果表明:基于改进黏菌算法的MPPT控制能快速、准确地跟踪到全局最大功率点,有效规避陷入局部最优问题,提高了光伏系统的转换效率。

关键词：光伏发电最大功率点跟踪优化局部遮阴改进黏菌算法

基于GRACE的新疆平原区地下水干旱时空变化及其对气象干旱的响应

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干旱区地理 2024年

作者：龚栋栋高凡吴彬刘坤新疆农业大学水利与土木工程学院新疆水利工程安全与水灾害防治重点实验室

地下水资源具有重要的资源保障和生态安全维系功能，随着全球气候变暖及人类活动强度增大，导致新疆平原区地下水资源量呈减少趋势，进一步加剧地下水干旱发生的风险。揭示新疆平原区地下水干旱时空变化特征及其对气象干旱的响应关系，... 详细信息

地下水资源具有重要的资源保障和生态安全维系功能，随着全球气候变暖及人类活动强度增大，导致新疆平原区地下水资源量呈减少趋势，进一步加剧地下水干旱发生的风险。揭示新疆平原区地下水干旱时空变化特征及其对气象干旱的响应关系，对区域经济可持续发展、生态系统安全有重要意义。基于GRACE重力卫星数据和全球陆地同化系统(GLDAS)数据估算2003-2022年新疆平原区地下水储量变化，在此基础上对地下水储量变化进行标准化处理，构建地下水干旱指数，分析新疆平原区地下水干旱时空变化特征，最后使用最大相关系法分析地下水干旱对气象干旱的响应关系。结果表明：(1)新疆平原区地下水储量变化呈下降趋势，其下降速率为0.60 cm·a-1，下降较为明显的区域主要集中在天山区域山前平原区，上升区域主要集中在昆仑山北麓山前平原区及阿尔泰山北麓西部山前平原区。(2)地下水干旱指数监测到新疆平原区于2014年4月—2015年4月、2022年5—12月分别发生了历时13个月、8个月的地下水干旱事件。整体来看，新疆平原区地下水干旱频率为0.21，地下水干旱平均强度为1.0～2.0，地下水平均干旱历时为4～28个月；其中，平均干旱历时为4～10个月、11～16个月、17～22个月、23～28个月的面积占比分别为80.68%、9.54%、4.15%、5.63%。(3)新疆平原区地下水干旱对气象干旱的平均响应时间为18个月；响应时间为1～3个月、4～6个月、7～9个月、10～12个月、13～24个月的面积占比分别为11.00%、2.13%、2.75%、2.00%、14.66%、67.46%。其中，近20 a来天山北麓山前平原区的响应时间呈增大趋势，响应时间由1～3个月增大为18～24个月，昆仑山北麓山前平原区部分区域的响应时间则先由9～12个月减缓至1～3个月，后延长至12～24个月。

关键词： GRACE 地下水储量变化地下水干旱气象干旱响应关系

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论梁武帝“佞佛亡国”历史形象在唐代的定型

山东社会科学 2024年第5期 171-181页

作者：李淋栋中国人民大学历史学院

梁武帝“佞佛亡国”的历史形象是在唐代佛教与政治的相互激荡中逐渐定型并固化的。荀济、卫元嵩、傅奕等虽早有“佛害政祚”之说,但始终只是边缘之声。贞观年间,唐太宗素有抑佛之意,且在君臣论治中长期思考梁武亡国的原因,其所颁《贬萧... 详细信息

梁武帝“佞佛亡国”的历史形象是在唐代佛教与政治的相互激荡中逐渐定型并固化的。荀济、卫元嵩、傅奕等虽早有“佛害政祚”之说,但始终只是边缘之声。贞观年间,唐太宗素有抑佛之意,且在君臣论治中长期思考梁武亡国的原因,其所颁《贬萧瑀手诏》直斥“梁武穷心于释氏”,“社稷俄顷而为墟”。太宗手诏将梁武帝“佞佛亡国”说上升到国家意识形态层面,在当时及后世均产生了重大影响。唐代中后期,佛教与政治的纠葛日趋复杂,朝臣们出于维护“贞观故事”政治路线、防止危害社会经济、捍卫儒家道统等考虑而发出的反佛言论,又强化了梁武帝“佞佛亡国”的历史形象,使之逐渐定格在历史记忆之中。

关键词：梁武帝 “佞佛亡国” 唐太宗历史形象

一种用于天基低轨卫星网络边缘计算的GA-DDPG卸载算法

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工程科学学报 2024年第2期46卷 343-353页

作者：史栋元王丽娜北京科技大学计算机与通信工程学院通信工程系北京100083

低轨卫星网络是第六代移动通信系统(6G)网络的重要组成部分,弥补了地面基站覆盖的盲区.由于星上计算能力和电池容量受限,导致任务出现时延长和能耗高的问题,因此在低轨卫星网络中引入边缘计算,边缘计算的一项关键技术就是计算卸载.针对... 详细信息

低轨卫星网络是第六代移动通信系统(6G)网络的重要组成部分,弥补了地面基站覆盖的盲区.由于星上计算能力和电池容量受限,导致任务出现时延长和能耗高的问题,因此在低轨卫星网络中引入边缘计算,边缘计算的一项关键技术就是计算卸载.针对计算卸载过程中星间环境动态变化和高维动作空间的问题,提出一种基于遗传算法(GA)和深度确定性策略梯度(DDPG)的天基低轨卫星网络边缘计算卸载算法——GA-DDPG算法.卫星边缘计算环境的不断变化会导致DDPG奖励稀疏和探索性不足,将GA引入到DDPG算法中,首先,利用GA的选择算子使DDPG算法能够适应不断变化的卫星环境;然后,针对动作空间维度变大导致DDPG算法收敛不稳定的问题,利用GA种群的多样化探索和种群的冗余提升DDPG算法收敛的稳定性.仿真结果表明,GA-DDPG卸载算法能够降低天基低轨卫星网络计算负载,且时延和能耗均低于DDPG卸载算法和GA卸载算法.与DDPG卸载算法相比,GA-DDPG卸载算法还能提升收敛速度和稳定性.

关键词：低轨卫星边缘计算任务卸载遗传算法深度强化学习星间链路