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双金属/氮掺杂碳复合材料的制备及其氧气还原/析出催化性能

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双金属/氮掺杂碳复合材料的制备及其氧气还原/析出催化性能

作者：陈金男北京化工大学

学位级别：硕士

近年来,金属-空气电池因其高比能量密度而备受关注。然而,动力学缓慢的氧气还原反应(ORR)和氧气析出反应(OER)降低了金属-空气电池的效率,阻碍了其实际应用。研发性能优异、价格低廉的非贵金属ORR/OER催化剂对发展金属-空气电池具有重... 详细信息

近年来,金属-空气电池因其高比能量密度而备受关注。然而,动力学缓慢的氧气还原反应(ORR)和氧气析出反应(OER)降低了金属-空气电池的效率,阻碍了其实际应用。研发性能优异、价格低廉的非贵金属ORR/OER催化剂对发展金属-空气电池具有重要意义。在众多过渡金属催化剂中,钴基化合物具有很好的ORR和OER催化性能,而且Co储量丰富、价格低廉,特别是掺杂后的化合物更具有优秀的稳定性。论文通过加热回流法以及后续的高温煅烧,成功合成了 Co-SrCO3/NC、Co-Nd/NC和Co-Ce/NC三个系列的双金属/氮掺杂碳复合材料。采用XRD、Raman、XPS、TEM、氮气等温吸脱附等分析手段对上述复合材料进行了结构表征,通过电化学测试对复合材料进行ORR和OER催化性能评价,并且分析了他们的构效关系。以过渡金属钴和碱土元素锶制备了双金属前驱体,然后通过不同温度煅烧得到Co-SrCO3/NC系列复合材料。结果表明,金属钴被包裹在氮掺杂碳的石墨壳中,生成的SrCO3纳米棒则嵌入石墨壳中并与金属钴相接触。在氧饱和0.1MKOH电解液中,Co-SrCO3/NC系列复合材料具有优异的ORR/OER催化活性,尤其是Co-SrCO3/NC-600具有超越贵金属催化剂20 wt%Pt/C和IrO2的活性稳定性。以Co-SrCO3/NC-600制备的空气电极在锌-空气电池中也表现出优异的放电性能。在10 mA·cm-2电流密度进行深度放电期间,以Co-SrCO3/NC-600作为空气电极的锌-空气电池保持了 1.10 V平稳的放电电压平台,相同情况下的20 wt%Pt/C的放电电压平台为1.17 V。放电至0.6V时,放电停止。在这期间,Co-SrCO3/NC-600复合材料的放电容量为486.31 mAh·gZn-1,高于20 wt%Pt/C的446.99 mAh·gZn-1。利用过渡金属钴和稀土元素钕制备的Co-Nd/NC系列复合材料具有较大的比表面积和丰富的介孔结构。在氧饱和0.1 M KOH电解液中,对于OER反应,Co-Nd/NC-700在10 mA·cm-2时的电位为1.65 V(vs.RHE),其催化活性超越IrO2;对于ORR反应,Co-Nd/NC-800 的半波电位为 0.78 V(vs.RHE),仅比 20 wt%Pt/C的半波电位低0.04 V。Co-Ce/NC系列复合材料具有稳定的多级孔结构及较大的比表面积。在氧饱和0.1 M KOH电解液中,Co-Ce/NC-600表现出最为优异的ORR/OER双功能催化活性和稳定性。对于OER反应,其10mA·cm-2时的电位为1.70 V(vs.RHE),催化活性接近IrO2;对于ORR反应,其半波电位达到0.79 V(vs.RHE),稳定性超越贵金属20 wt%Pt/C。

关键词：氧气还原反应氧气析出反应双金属氮掺杂碳复合材料

NLRP3在儿童常见过敏性疾病中作用机制的研究进展

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现代医学 2023年第2期51卷 241-245页

作者：陈金男田曼南京医科大学附属儿童医院呼吸科江苏南京210008

近年来儿童过敏性疾病发病率不断升高,它不但给患儿带来身体上的不适,还会对患儿的心理产生巨大影响,并在一定程度上影响他们的生长发育,因此其已被列入21世纪最严重的公共卫生问题之一。最为常见的儿童过敏性疾病主要包括变应性鼻炎、... 详细信息

近年来儿童过敏性疾病发病率不断升高,它不但给患儿带来身体上的不适,还会对患儿的心理产生巨大影响,并在一定程度上影响他们的生长发育,因此其已被列入21世纪最严重的公共卫生问题之一。最为常见的儿童过敏性疾病主要包括变应性鼻炎、哮喘、过敏性结膜炎和过敏性皮炎等。但过敏性疾病的发病机制十分复杂,有些机理并不非常清楚,核苷酸结合结构域和富含亮氨酸重复蛋白3(NLRP3)作为现在研究的热点,其在过敏性疾病中的作用已经被人们逐渐认识,在多数过敏性疾病中都发挥了一定作用。本文就NLRP3在儿童常见过敏性疾病中的研究现况及作用机制作一综述。

关键词：核苷酸结合结构域和富含亮氨酸重复蛋白3 儿童过敏性疾病变应性鼻炎哮喘过敏性结膜炎过敏性皮炎

高通量自动化免疫磁珠净化-超高效液相色谱法检测饲料中4种黄曲霉毒素

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色谱 2023年第6期41卷 504-512页

作者：陈金男王蒙董泽民叶金李丽吴宇刘洪美王松雪国家粮食和物资储备局科学研究院粮油质量安全研究所北京102629 上海理工大学健康科学与工程学院上海200093 江西省农业技术推广中心江西南昌330046

黄曲霉毒素(AFT)是一种毒性极强的剧毒物质,具有致癌性。饲料原料及产品在生产、运输和储藏等过程存在被黄曲霉毒素污染的风险。该文建立了高通量自动化免疫磁珠净化-超高效液相色谱法测定饲料中4种黄曲霉毒素(黄曲霉毒素B_(1)(AFB_(1)... 详细信息

黄曲霉毒素(AFT)是一种毒性极强的剧毒物质,具有致癌性。饲料原料及产品在生产、运输和储藏等过程存在被黄曲霉毒素污染的风险。该文建立了高通量自动化免疫磁珠净化-超高效液相色谱法测定饲料中4种黄曲霉毒素(黄曲霉毒素B_(1)(AFB_(1))、黄曲霉毒素B_( 2)(AFB_(2))、黄曲霉毒素G_(1)(AFG_(1))和黄曲霉毒素G 2(AFG_(2)))的分析方法。饲料样品用乙腈-水(70∶30,v/v)提取,经免疫磁珠自动净化后,使用超高效液相色谱进行分析测试。对磁珠与抗体的偶联比例、免疫磁珠与黄曲霉毒素的反应时间、样品提取液和稀释液等关键实验条件进行了优化,考察了不同饲料样品的净化效果。在优化条件下,豆粕、玉米干酒糟及其可溶物、猪饲料和鸡饲料等4种常见饲料样品在3个水平(5、20和40μ[g/kg,以AFB_(1)计)下的加标回收率在91.1%~119.4%之间,相对标准偏差小于6.9%;日间精密度为4.5%~7.5%,该方法具有良好的重复性。采用该法检测质量控制样品中AFB_(1)的含量,平均值为18.6μ[g/kg(n=3),准确度为110.3%,测试结果满意。使用该法测试了21种随机购买的饲料样品,其中有4份样品测出含有AFB_(1)。本方法所使用的自动净化系统能够自动净化饲料中的4种黄曲霉毒素,并实现样品的批量处理,每批可最多同时净化24个样品,批处理总用时约为30 min;超高效液相色谱法分析速度快,准确性高,可用于检测饲料中黄曲霉毒素的含量。

关键词：免疫磁珠自动净化超高效液相色谱黄曲霉毒素饲料

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电催化氧气析出非贵金属催化剂的研究进展

化工进展 2016年第9期35卷 2775-2782页

作者：陈金男何小波银凤翔北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室北京100029 北京化工大学常州先进材料研究院江苏常州213164

电催化氧气析出反应是金属-空气电池充电过程和电催化分解水阳极的关键反应,对提高能量储存和转换效率、高效利用可再生清洁能源、缓解能源危机和环境污染具有重要作用。文章首先简要介绍了电催化氧气析出反应基本过程,随后综述了近年... 详细信息

电催化氧气析出反应是金属-空气电池充电过程和电催化分解水阳极的关键反应,对提高能量储存和转换效率、高效利用可再生清洁能源、缓解能源危机和环境污染具有重要作用。文章首先简要介绍了电催化氧气析出反应基本过程,随后综述了近年来用于电催化氧气析出反应的非贵金属催化剂的研究进展,重点讨论了过渡金属氧化物、过渡金属氢氧化物以及碳材料等非贵金属催化剂的研发情况。对这些催化剂的合成、结构及氧气析出催化性能进行了详细分析,也对这些催化剂的发展方向进行了简单分析。文章最后认为,新合成技术、新催化材料的发展以及氧气析出催化反应机理的阐明对发展高性能电催化氧气析出非贵金属催化剂将会起到极大的推动作用。

关键词：氧气析出反应催化剂电化学电催化纳米材料

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基于水平集方法的图像分割研究

基于水平集方法的图像分割研究

作者：陈金男燕山大学

学位级别：硕士

图像分割是计算机视觉中的关键问题之一,传统的分割方法由于方法本身的局部性,难以满足复杂分割的要求,基于主动轮廓线模型的图像分割方法正是这种需求下出现的。几何主动轮廓线模型对拓扑结构的变化处理非常自然,解决了参数主动轮廓线... 详细信息

图像分割是计算机视觉中的关键问题之一,传统的分割方法由于方法本身的局部性,难以满足复杂分割的要求,基于主动轮廓线模型的图像分割方法正是这种需求下出现的。几何主动轮廓线模型对拓扑结构的变化处理非常自然,解决了参数主动轮廓线模型难以解决的问题,而水平集方法的出现,极大地推动了几何主动轮廓线模型的发展。本文主要研究基于水平集方法的图像分割。在回顾数字图像处理和图像分割的发展历程及其目前的研究状况的基础上,介绍了主动轮廓线模型、曲线演化和水平集方法的相关理论。传统的水平集方法需要求解全部计算区域的函数值,文中基于微粒群算法和窄带方法,将参数主动轮廓线模型与水平集方法相结合,从而减少了计算量,节省了计算时间;对于基于简化Mumford-Shah模型的C-V图像分割方法,提出了简化C-V方法计算量的算法和迭代终止准则;另外,针对基于简化Mumford-Shah模型的C-V图像分割方法不能直接使用窄带法的问题,提出一种窄带Mumford-Shah分割方法,把分割计算限制在窄带范围内,避免了大量的计算;最后使用物体边缘和移动曲线的弹性交互作用生成移动曲线的速度场,提出了一种基于新型速度场的水平集分割方法,用水平集方法进行迭代计算,并引入非线性扩散获得长度尺度概念,代替计算耗时的曲率计算。

关键词：图像分割曲线演化水平集方法微粒群算法窄带 Mumford-Shah模型弹性交互作用

免疫磁珠高通量自动净化-超高效液相色谱法准确测定粮食中玉米赤霉烯酮的含量

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食品科学 2021年

作者：陈金男叶金郭旭光李丽刘洪美吴宇王松雪国家粮食和物资储备局科学研究院粮油质量安全研究所河南省口岸食品检验检测所

本文基于免疫磁珠高通量自动净化的前处理方法，使用超高效液相色谱仪对粮食中玉米赤霉烯酮的含量进行准确测定。首先将免疫磁珠与玉米赤霉烯酮的反应时间、样品提取液和不同粮食基质的净化效果进行了优化。经方法验证，超高效液相色谱... 详细信息

本文基于免疫磁珠高通量自动净化的前处理方法，使用超高效液相色谱仪对粮食中玉米赤霉烯酮的含量进行准确测定。首先将免疫磁珠与玉米赤霉烯酮的反应时间、样品提取液和不同粮食基质的净化效果进行了优化。经方法验证，超高效液相色谱的检出限和定量限分别为3.5 μg/kg和12.0 μg/kg。在优化条件下，全麦粉和玉米全粉阴性样品的3个浓度加标回收率在99.04%-109.26%之间，变异系数小于6.88%。玉米全粉、全麦粉、糙米粉、小麦粉等粮食基质中玉米赤霉烯酮成分的国家有证标准物质或质控样品的测定结果均在标定值扩展不确定度范围内，变异系数小于3.54%，测试结果满意。采用Bland-Altman法对免疫磁珠净化法和免疫亲和柱净化法之间的差异进行分析，结果显示这两种净化方法的差异在可接受范围内，可以认为这两种方法在净化和富集粮食中玉米赤霉烯酮时可互相代替使用。免疫磁珠净化方法配套使用的真菌毒素全自动净化仪可同时净化10-24个样品，平均每个样品的净化时间约为2-3分钟，实现粮食中玉米赤霉烯酮的高通量自动净化。超高效液相色谱分析速度快、灵敏度高、准确性高，可用于检测粮油中玉米赤霉烯酮的含量。

关键词：免疫磁珠超高效液相色谱(UPLC) 粮食玉米赤霉烯酮

免疫磁珠高通量自动净化-超高效液相色谱法快速测定饲料中玉米赤霉烯酮

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中国粮油学报 2023年第9期38卷 29-34页

作者：王蒙陈金男叶金李丽王松雪张颖吴宇刘洪美上海理工大学健康科学与工程学院上海200093 国家粮食和物资储备局科学研究院粮油质量安全研究所北京102629

采用免疫磁珠净化饲料原料及其产品中的玉米赤霉烯酮,实现玉米赤霉烯酮的自动富集、清洗和洗脱,结合超高效液相色谱对玉米赤霉烯酮进行分析测试。本文对饲料样品稀释液进行了优化。根据3倍信噪比的峰响应值,本方法玉米赤霉烯酮的检出限... 详细信息

采用免疫磁珠净化饲料原料及其产品中的玉米赤霉烯酮,实现玉米赤霉烯酮的自动富集、清洗和洗脱,结合超高效液相色谱对玉米赤霉烯酮进行分析测试。本文对饲料样品稀释液进行了优化。根据3倍信噪比的峰响应值,本方法玉米赤霉烯酮的检出限为4.5μg/kg,定量限为15.0μg/kg,在10~500 ng/mL范围内线性关系良好,相关系数(R^(2))为0.99993。玉米赤霉烯酮在鸡饲料和猪饲料样品中的加标回收率为92.6%~112.9%,相对标准偏差为1.0%~8.8%。对同一饲料基质进行连续4 d同一浓度的加标实验,回收率为97.0%~98.9%,日间精密度在5.7%~5.9%。与免疫亲和柱法进行比较,检测了19种饲料样品,t检验显示方法与免疫亲和柱法无显著性差异。免疫磁珠自动净化法可同时净化24个样品,无需人员手动操作,减少实验误差,提高检测效率。

关键词：免疫磁珠自动净化超高效液相色谱饲料玉米赤霉烯酮

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基于弹性交互作用和非线性扩散的水平集方法

计算机工程与应用 2007年第21期43卷 60-62页

作者：李惠光陈金男燕山大学电气工程学院河北秦皇岛066004

首先介绍了一种基于弹性交互作用和非线性扩散的水平集分割方法。引入非线性扩散获得尺度概念,代替通常水平集演化方程中计算耗时的曲率计算,由基于物体边缘和移动曲线的弹性交互作用生成移动曲线的速度场,扩展了图像力的作用范围,不必... 详细信息

首先介绍了一种基于弹性交互作用和非线性扩散的水平集分割方法。引入非线性扩散获得尺度概念,代替通常水平集演化方程中计算耗时的曲率计算,由基于物体边缘和移动曲线的弹性交互作用生成移动曲线的速度场,扩展了图像力的作用范围,不必预先人为选定初始轮廓,而是由速度场得到初始轮廓,并用水平集方法进行迭代计算,自动控制曲线演化过程中拓扑变化,可以很快得到物体轮廓。基于弹性交互作用的速度场和非线性扩散代替计算耗时的曲率计算,能够明显缩短算法的计算时间,并使用快速傅立叶变换(FFT)计算速度场,进一步提高计算效率。实验结果表明该方法有较好的分割效果和较高的分割效率。

关键词：弹性交互作用非线性扩散边缘信息水平集方法图像分割

BiOBr/Ni_(2)P/g-C_(3)N_(4)体系中用Ni2P电子桥加速S型体系光生载流子分离

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第2期43卷 276-287页

作者：陈男男贾雪梅何恒林海莉郭敏娜曹静张金锋陈士夫淮北师范大学化学与材料科学学院绿色和精准合成化学及应用教育部重点实验室安徽淮北235000 淮北师范大学物理与电子信息学院安徽淮北235000

水污染对人类健康和生态环境造成了严重的危害,引起了人们广泛关注.半导体光催化技术被认为是一种去除废水中有机污染物的有效方法.近年来,石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种无金属的光催化剂,具有合适的带隙能(Eg≈2.7eV)、良好的化... 详细信息

水污染对人类健康和生态环境造成了严重的危害,引起了人们广泛关注.半导体光催化技术被认为是一种去除废水中有机污染物的有效方法.近年来,石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种无金属的光催化剂,具有合适的带隙能(Eg≈2.7eV)、良好的化学稳定性、较好的热稳定性、无毒以及强的还原电位(ECB≈-1.3eV)等特点,表现出较好的光催化活性.但由于g-C3N4光生载流子复合快和量子效率低,限制了其实际应用.因此,研究者们开发了各种有效的方法来克服上述缺点,如调控形貌、掺杂离子、沉积贵金属和构建异质结等.其中,构建梯型(S型)异质结已被证实是提高复合材料光催化活性的一种有效策略.S型异质结的形成不仅有效地加速光生电子和空穴的分离和迁移,而且还增强了光生载流子的氧化还原能力.除了电子结构外,异质结的界面电阻直接影响着光生载流子的分离效率,从而决定光催化活性强弱.据报道,具有高导电性的"电子传递介质"或"电子桥"可有效地降低载流子迁移过程中的界面阻力.过渡金属磷化物具有优良的导电性、低廉的价格和无毒的特性,完全满足电子桥的要求,成为电子桥的最佳候选材料之一.结合S型异质结和电子桥的优势,本文采用沉积-沉淀法制备了一种新型的S型BiOBr/Ni_(2)P/g-C3N4异质结.在可见光(λ≥400 nm)下,该催化剂对甲基橙和罗丹明B的降解活性明显优越于BiOBr/g-C_(3)N_(4).这主要归因于电子桥Ni_(2)P和S型异质结的协同效应.密度泛函理论计算表明,电子从BiOBr通过电子桥Ni_(2)P转移到g-C_(3)N_(4).在可见光照射下以及界面内建电场的驱动下,带边缘弯曲和库仑相互作用协同促进了复合物中相对无用的电子和空穴的重组,从而保留了较强氧化还原能力的电子和空穴.活性氧捕获实验、电子顺磁共振光谱和电流-电压曲线结果进一步证明,光催化剂中的电荷迁移方式遵循S型异质结的迁移机制.综上,本文不仅为S型光催化剂的设计提供了有效策略,也为界面载流子的快速分离和迁移提供了切实可行的途径.

关键词： BiOBr/Ni_(2)P/g-C_(3)N_(4) S模式界面电子迁移电子桥光催化剂