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功能化石墨烯基二氧化钛光催化材料的合成及性能研究

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功能化石墨烯基二氧化钛光催化材料的合成及性能研究

作者：貊艳平武汉理工大学

学位级别：硕士

目前在全球范围内环境污染和能源缺乏已经是不容忽视的问题,而光催化技术被认为是具有广阔应用前景的技术之一。二氧化钛半导体材料由于具有良好的物理和化学稳定性、廉价无毒等优点在光催化领域受到研究者们广泛的关注。但由于二氧化... 详细信息

目前在全球范围内环境污染和能源缺乏已经是不容忽视的问题,而光催化技术被认为是具有广阔应用前景的技术之一。二氧化钛半导体材料由于具有良好的物理和化学稳定性、廉价无毒等优点在光催化领域受到研究者们广泛的关注。但由于二氧化钛带隙宽、光生电子和光生空穴易复合,光催化效率较低,在实际应用中受到限制。已有研究证明:利用电子助剂改性二氧化钛半导体材料能够有效提高半导体材料的光催化性能。石墨烯(graphene)是一种sp杂化单原子层的新型二维平面材料,具有大的比表面积、优良的导电性,可以作为电子助剂与二氧化钛半导体复合,增强二氧化钛的光催化性能。为了进一步改善还原氧化石墨烯(rGO)作为电子助剂的性能,本论文在功能化石墨烯基二氧化钛光催化材料的制备及其光催化机理方面进行了以下探索:(1)石墨化氮-吡咯氮的协同效应对N-rGO/TiO光催化性能的增强研究;(2)CoS-rGO/TiO光催化材料的制备及其光催化机理研究。主要研究内容及成果如下:第一,氮掺杂石墨烯(N-rGO)作为电子助剂与TiO半导体复合,在紫外光下能有效提高TiO光催化性能。然而,在N-rGO中不同氮键结构(石墨化氮、吡咯氮和吡啶氮)对提高TiO半导体光催化性能的影响和作用并不明确。本工作以NH、NH和CO(NH)三种氮源为前驱体,通过一步水热法在TiO光催化材料表面成功修饰了具有不同氮结构特性的氮掺杂rGO(N-rGO),从而制备了N-rGO/TiO复合光催化材料。实验结果表明,不同的氮源前驱体对N-rGO中的氮结构特性具有重要影响:以NH和CO(NH)为氮源,合成的N-rGO材料中主要含有吡咯氮(>70%)和吡啶氮(>10%),而以NH为氮源合成的样品中除了含有大量的吡咯氮(约63%)外,主要含有石墨化氮(约37%)。光催化实验结果表明:相比于N-rGO/TiO(NH)和N-rGO/TiO(CO(NH),以NH为原料所制备的N-rGO/TiO(NH)样品具有最高的光催化活性,其降解甲基橙的性能分别是TiO、rGO/TiO、N-rGO/TiO(NH)和N-rGO/TiO(CO(NH))的3.63、2.64、1.61和1.38倍。基于上述实验结果,提出N-rGO中的石墨化氮与吡咯氮协同作用增强TiO光催化性能的机理:石墨化氮作为光生电子转移的有效媒介,可将TiO光生电子快速转移至光催化反应活性位点;而吡咯氮作为高效的氧还原活性中心,促进光生电子与催化剂表面吸附氧的快速反应;二者的协同作用大大减少了TiO光生电子和空穴的复合,使其光催化性能有显著的提高。第二,与价格昂贵的贵金属相比,CoS作为过渡金属硫化物,不仅在地球上含量丰富且廉价易得,在电化学领域作为电极材料有广泛应用。在光催化领域,CoS对半导体光催化性能的影响与作用并不清楚。本工作以水热法合成CoS-rGO/TiO光催化材料,并对其光催化降解甲基橙的机理进行了探索研究。首先,通过水热法合成rGO/TiO二元复合材料,然后,以Co(NO)·6HO和CHCSNH为钴源和硫源,利用浸渍结合水热法合成CoS-rGO/TiO复合光催化材料。实验结果表明,CoS-rGO/TiO复合光催化材料的紫外光光催化降解甲基橙的性能分别是TiO、rGO/TiO、CoS/TiO的6.02、2.12和4.16倍。基于以上研究,提出了CoS功能化rGO协同作用增强TiO半导体光催化性能的机理:一方面,石墨烯不仅具有较大的比表面积,且具有优良的导电性,与TiO纳米颗粒复合后能够紧密结合,作为电子助剂,快速转移TiO的光生电子;另一方面,负载在石墨烯纳米片上的CoS作为高效的氧还原活性位,促进光生电子与表面吸附O发生反应。

关键词：功能化石墨烯协同作用电子助剂硫化钴二氧化钛

Fabrication and Photocatalytic Activity of Ag3PO4-TiO2 Heterostructural Nanotube Arrays

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Journal of Wuhan University of Technology(Materials Science) 2016年第2期31卷 236-241页

作者：貊艳平陈峰 yang yunyun song jia xu qiong 徐瑛 Department of Chemistry School of Chemistry Chemical Engineering & Life Sciences Wuhan University of Technology Wuhan 430070 China

To extend the absorption capability of TiO_2 into visible light region and inhibit the recombination of photogenerated electrons and holes,we put forward an effective strategy of the coupling of TiO_2 with a suitable semiconductor that possesses a narrow band ***,Ag_3PO_4-TiO_2 heterostructuralnanotube arrays were prepared by the two-step anodic oxidation to obtain the TiO_2 nanotube arrays and then by a deposition-precipitation method to load Ag_3PO_*** samples were characterized by field emission scanning electron microscopy（FESEM）,energy dispersive spectrometry（EDS）,X-ray diffraction（XRD）,and UV-vis diffuse reflectance spectroscopy（UV-vis DRS）.The experimentalresults showed that Ag_3PO_4 nanoparticles were uniformly dispersed on the highly ordered TiO_2 nanotube arrays,which increased the visible-light absorption of TiO_2 *** photocurrent density and photocatalytic degradation of methylorange indicated that the performance of Ag_3PO_4-TiO_2 heterostructuralnanotube arrays was better than that of the TiO_2 nanotube arrays,which could be attributed to the effective electron-hole separation and the improved utilization of visible light.

关键词： Ag_3PO_4-TiO_2 nanotube arrays anodic oxidation heterostructure photocatalysis

可见光催化剂Ag/Ag2O制备及其对染料脱色降解

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化学教育 2016年第22期37卷 26-29页

作者：徐瑛余火根貊艳平宋佳李永安武汉理工大学化学化工与生命科学学院化学系

介绍了一个简单易行的综合化学实验——Ag／Ag2O可见光催化剂的制备及其对染料的脱色降解，以及其教学设计思路。通过液相沉淀法制备Ag2O,光还原沉积银制备Ag／Ag2O,借助场发射扫描电子显微镜（FESEM）、X射线衍射（XRD）对催化剂进行... 详细信息

介绍了一个简单易行的综合化学实验——Ag／Ag2O可见光催化剂的制备及其对染料的脱色降解，以及其教学设计思路。通过液相沉淀法制备Ag2O,光还原沉积银制备Ag／Ag2O,借助场发射扫描电子显微镜（FESEM）、X射线衍射（XRD）对催化剂进行表征，并以甲基橙降解为模型反应研究其可见光催化降解性能。结果显示，Ag／Ag2O具有优异的可见光光催化性能。该综合实验运用了大学化学基本知识及学生在基础化学实验阶段学习的材料合成、仪器分析等基本技能，将前沿学术发展、最新研究成果和实践技能融入实验教学，使学生了解化学与材料、环境等学科交叉融合的同时，学生的综合能力得到训练，有助于培养学生的创新思维和分析问题、解决问题的能力。

关键词：综合化学实验 Ag/Ag2O 可见光催化降解甲基橙

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纳米氧化锌光催化十八烷酸脱羧的研究

安徽化工 2014年第5期 35-37页

作者：貊艳平王进余锐贺凤龙武汉理工大学理学院化学系

利用纳米氧化锌作催化剂,在较低温度、氢气氛围、紫外光照射条件下,对十八烷酸脱羧制备十七烷,研究光催化十八烷酸脱羧反应的影响因素及最佳脱羧反应条件。利用气相色谱对产物进行定性与定量分析,探讨光催化十八烷酸脱羧的最佳反应条件... 详细信息

利用纳米氧化锌作催化剂,在较低温度、氢气氛围、紫外光照射条件下,对十八烷酸脱羧制备十七烷,研究光催化十八烷酸脱羧反应的影响因素及最佳脱羧反应条件。利用气相色谱对产物进行定性与定量分析,探讨光催化十八烷酸脱羧的最佳反应条件。结果表明催化剂含量为5 mg/mL,在175℃、汞灯光照1 h时,十八烷酸转化率最高,为18.6%。

关键词：氧化锌光催化十八烷酸脱羧十七烷

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数据驱动的结构分析与设计专题序

力学学报 2024年第7期56卷 1838-1839页

作者：郭旭廉艳平大连理工大学工业装备结构分析优化与CAE软件全国重点实验室辽宁大连116024 北京理工大学先进结构技术研究院北京100081

人工智能是新一轮科技革命和产业变革的重要驱动力量,数据驱动计算力学在此背景下应运而生并已成为新时代力学领域的重要研究方向之一.近年来,该新兴领域研究在我国呈现出了快速发展的喜人态势,从事相关研究的学者人数快速增加.国家相... 详细信息

人工智能是新一轮科技革命和产业变革的重要驱动力量,数据驱动计算力学在此背景下应运而生并已成为新时代力学领域的重要研究方向之一.近年来,该新兴领域研究在我国呈现出了快速发展的喜人态势,从事相关研究的学者人数快速增加.国家相关部委先后设立了各个层面的研究计划,以大力支持这一新兴方向研究并培育高水平的研究队伍.事实上,数据驱动计算力学作为数据科学、人工智能与力学学科交叉的重要方向,不仅蕴含众多极具牵引性的基础科学问题,而且有望催生出一系列能够在航空航天、机械制造、先进材料、生物医疗等领域发挥重要作用且具有颠覆性的关键技术,以支撑国家重点工程建设和重大装备研制.

关键词：国家相关部委产业变革数据驱动计算力学人工智能机械制造生物医疗航空航天

基于随机突变的“平台-商家”反合作行为弹性研究

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系统工程理论与实践 2024年第7期44卷 2325-2338页

作者：危小超蒋贵艳佘其平武汉理工大学经济学院武汉430070 湖北经济学院信息管理学院武汉430070

电商平台及商家在营销活动中的反合作行为作为影响平台健康发展的关键因素,已成为平台最关注的问题之一.基于“平台-商家”反合作行为演化博弈模型,引入白噪声和随机微分方程并结合突变理论构建随机尖点突变模型,分析反合作行为非线性... 详细信息

电商平台及商家在营销活动中的反合作行为作为影响平台健康发展的关键因素,已成为平台最关注的问题之一.基于“平台-商家”反合作行为演化博弈模型,引入白噪声和随机微分方程并结合突变理论构建随机尖点突变模型,分析反合作行为非线性演化过程.在此基础上,引入弹性指标衡量平台的稳健性并对模型进行数值仿真.结果表明:1)当收益或成本改变时,增大弹性能提高平台稳健性;但是当获利概率改变时,则应控制(减少)弹性,来维持平台稳健性.2)单因素分析发现,收益对弹性具有正向影响,但是成本与弹性负相关;获利概率与弹性呈倒“V”关系,即存在实现弹性最大的获利概率值;有趣的是,损失并不影响弹性(突变发生).3)双因素分析发现,增加成本或降低收益能增强获利概率对弹性的作用,然而成本增加能减缓收益对弹性的正向影响.本研究对“平台-商家”反合作行为演化的内在突变规律及平台运营弹性控制策略具有重要的理论和实践价值.

关键词：电商平台演化博弈尖点突变弹性

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儿童肠道菌群与食物过敏关系的研究进展

微生物学报 2024年第7期64卷 2224-2241页

作者：杨善平赵童余辉艳周催首都医科大学基础医学院北京100069 首都医科大学公共卫生学院北京100069

食物过敏(food allergy,FA)在儿童中的发生率逐年升高,严重影响其生活质量,已经成为全球面临的公共卫生问题之一。近年来,人们发现FA儿童的肠道菌群组成与健康儿童有显著差异。深入研究发现,肠道菌群可通过调节树突状细胞、辅助性T细胞... 详细信息

食物过敏(food allergy,FA)在儿童中的发生率逐年升高,严重影响其生活质量,已经成为全球面临的公共卫生问题之一。近年来,人们发现FA儿童的肠道菌群组成与健康儿童有显著差异。深入研究发现,肠道菌群可通过调节树突状细胞、辅助性T细胞、调节性T细胞、肥大细胞和粒细胞等免疫细胞维持免疫平衡,也可通过多种方式增强肠道屏障功能,抑制FA的发生。在已有研究基础上,益生菌和益生元在治疗儿童FA方面也得到了一定应用,但目前的应用效果并不明确。本文以婴幼儿FA在全球范围内患者规模日益扩大为背景,综述了肠道菌群影响FA的部分机制,总结了近年部分益生菌和益生元在治疗和预防婴幼儿FA方面的应用,并为肠道菌群在FA发生和发展中的作用机制研究和益生菌及其相关代谢产物在儿童FA治疗和预防中的应用提出了新思路,对促进婴幼儿FA治疗方法和策略的研究有重要意义。

关键词：食物过敏儿童肠道菌群益生菌

A novel dopant for spiro-OMeTAD towards efficient and stable perovskite solar cells

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Science China Materials 2021年第12期64卷 2915-2925页

作者： Zhipeng Lin Jing Li Hengyi Li Yanping Mo Junye Pan Chao Wang Xiao-Li Zhang Tongle Bu Jie Zhong Yi-Bing Cheng Fuzhi Huang Foshan Xianhu Laboratory of the Advanced Energy Science and Technology Guangdong Laboratory Foshan 528216China State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China International School of Materials Science and Engineering Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China School of Materials Science and Engineering Zhengzhou UniversityZhengzhou 450001China Energy Materials and Surface Sciences Unit Okinawa Institute of Science and Technology Graduate UniversityOkinawa 904-0495Japan

2,2’,7,7’-tetrakis-(N,N-di-4-methoxyphenylamino)-9,9’-spirobifluorene(spiro-OMeTAD), as the most commonly used hole transport material(HTM), plays a significant role in the normal structured(n-i-p) high-efficiency perovskite solar cells(PSCs). In general, it is prepared by a halogen solvent(chlorobenzene, CBZ) and needs an ion dopant(lithium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide, Li-TFSI) to improve its conductivity and hole mobility. However, such a halogen solvent is not environmentally friendly and the widely used LiTFSI dopant would affect the stability of PSCs. Herein, we develop a non-halogen solvent-tetrahydrofuran(THF)-prepared spiro-OMeTAD solution with a new p-type dopant,potassium bis(fluorosulfonyl)imide(K-FSI), to apply into PSCs. By this strategy, high-hole-mobility spiro-OMeTAD film is achieved. Meanwhile, the potassium ions introduced by diffusion into perovskite surface passivate the interfacial defects. Therefore, a hysteresis-free champion PSC with an efficiency of 21.02% is obtained, along with significantly improved stability against illumination and ambient conditions. This work provides a new strategy for HTMs toward hysteresis-free high-efficiency and stable PSCs by substituting dopants.

关键词： perovskite solar cells spiro-OMeTAD K-FSI hysteresis-free

金属增材制造晶体塑性有限胞元自洽聚类分析方法

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力学学报 2024年第7期56卷 1916-1930页

作者：于飞廉艳平李明健高汝鑫北京理工大学先进结构技术研究院北京100081 北京理工大学轻量化多功能复合材料与结构北京市重点实验室北京100081

金属增材制造是一种先进的数字化制造技术,在高性能及复杂构件快速制备方面具有独特的优势.然而,其成形材料微观组织复杂且存在不可避免的制造缺陷,导致实际制造材料性能与设计性能存在偏差,亟需发展考虑真实材料微观组织和缺陷的力学... 详细信息

金属增材制造是一种先进的数字化制造技术,在高性能及复杂构件快速制备方面具有独特的优势.然而,其成形材料微观组织复杂且存在不可避免的制造缺陷,导致实际制造材料性能与设计性能存在偏差,亟需发展考虑真实材料微观组织和缺陷的力学性能高效预测方法.针对该问题,发展了晶体塑性有限胞元-自洽聚类分析方法,包括离线数据准备和在线快速计算两个阶段.其中,在离线阶段,采用晶体塑性有限胞元法和聚类算法建立实际微观组织代表体元离散数据;在线阶段,采用基于加权余量-子域法的自洽聚类分析和考虑Hall-Petch效应的晶体塑性模型求解了代表体元问题的Lippmann-Schwinger方程,进而通过应力应变均匀化获得材料的宏观等效力学性能.通过理想及含不规则孔隙的多晶算例验证了所提出方法的计算精度及高效性;进一步,采用该方法研究了激光选区熔融增材制造IN625合金力学性能,并揭示了工艺参数对其力学性能的影响.结果表明,文章工作为金属增材制造成形材料力学性能预测提供了一种高效的计算方法.

关键词：数据驱动方法自洽聚类分析晶体塑性有限胞元增材制造