检索结果-南通市图书馆

作者：谢晨帆中国科学技术大学

学位级别：硕士

碳酸二甲酯(DMC)是一种非常重要的化工产品,被广泛用于制备聚碳酸酯、锂离子电池电解液溶剂等重要的化工产品。CO酯化反应是一个重要的C1化学反应,可用于高效制备DMC,近年来引起了研究人员的广泛关注。诸多研究表明,Pd单位点催化剂(Pd S... 详细信息

碳酸二甲酯(DMC)是一种非常重要的化工产品,被广泛用于制备聚碳酸酯、锂离子电池电解液溶剂等重要的化工产品。CO酯化反应是一个重要的C1化学反应,可用于高效制备DMC,近年来引起了研究人员的广泛关注。诸多研究表明,Pd单位点催化剂(Pd SSCs)可以催化该反应高选择性合成DMC。但是容易被反应物一氧化碳还原成Pd纳米颗粒(Pd NPs)而失活,导致DMC选择性快速下降,同时副产物草酸二甲酯(DMO)选择性快速上升,阻碍了该反应的进一步工业化应用。因此,设计合成稳定且高选择性产生DMC的Pd SSCs是非常重要的。通常,在催化剂的设计合成中,载体具有非常重要的作用,其不仅可以有效的分散金属活性中心,还可以通过增强金属载体相互作用,提高催化剂的稳定性。金属有机框架材料(MOFs),是由金属离子或金属簇和有机配体构成的一种晶态多孔材料,近年来引起了研究人员的广泛关注。尤其作为催化剂载体,MOFs具有众多优势:(1)MOFs的金属簇和有机配体丰富可调,大大增加了MOF材料的多样性,被广泛用于构建稳定的金属单位点/MOF复合材料催化剂。(2)MOFs具有大小可调的均匀孔结构,有利于底物的传质,提高了活性中心的可接触性。(3)MOFs具有明确的晶体结构,有利于后续反应机理的探究。因此,通过MOFs稳定Pd活性位点,有望得到一种高选择性制备DMC的稳定催化剂。本文选择了稳定且易修饰的UiO-66-NH2作为载体,采用后合成修饰的方法将吡啶-2-甲醛引入UiO-66-NH2的孔中,并与氨基进行反应连接在UiO-66-NH2的框架上,创造了相近的双氮原子位点共同鳌合Pd原子,构建了一种稳定的Pd单位点催化剂,记为PdⅡ-UiO-66-X%(X代表Pd的理论负载量)。PdⅡ-UiO-66-2%在CO酯化反应中展现出良好的催化活性,在70 h的连续测试中,DMC的选择性依旧可以维持在85%以上。此外,通过反应条件下的DRIFTS实验探究了反应的机理,捕捉到了关键反应中间体Pd-OCH3与Pd-COOCH3的信号,提出了反应的机理。总的来说,该工作制备了一种稳定的MOF基Pd单位点催化剂,可以高效的催化CO酯化反应得到DMC。

关键词： CO酯化反应金属有机框架材料单位点催化剂碳酸二甲酯多相催化

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MOF基Pd单位点催化CO酯化制碳酸二甲酯

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化学学报 2022年第7期80卷 867-873页

作者：谢晨帆徐玉平高明亮徐忠宁江海龙中国科学技术大学化学系合肥230026 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的工业产品, 被广泛应用于制备锂离子电池溶剂和聚碳酸酯等化工产品. 一氧化碳(CO)酯化反应制DMC是一种新型的碳一技术路线, 具有成本低、反应效率高和安全等优势, 近年来引起了广泛的研究兴趣. 许多研究表明,... 详细信息

碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的工业产品, 被广泛应用于制备锂离子电池溶剂和聚碳酸酯等化工产品. 一氧化碳(CO)酯化反应制DMC是一种新型的碳一技术路线, 具有成本低、反应效率高和安全等优势, 近年来引起了广泛的研究兴趣. 许多研究表明, Pd单位点催化剂(Pd SSCs)可以催化该反应高选择性合成DMC, 却易被反应物CO还原成Pd纳米颗粒, 从而导致DMC选择性快速下降. 因此, 设计合成稳定的Pd SSCs显得尤为重要. 通常, 研究人员通过增加Pd原子与载体之间的相互作用来稳定催化剂. 在各种载体中, 金属有机框架材料(MOFs)由于具有比表面积大、稳定性好、可修饰性强等特点, 是稳定单金属位点的理想载体. 选择自身较为稳定且易修饰的UiO-66-NH_(2)作为载体, 采用后合成修饰的方法将吡啶-2-甲醛引入UiO-66-NH_(2)的孔中. 吡啶-2-甲醛通过与氨基进行反应连接在UiO-66-NH_(2)的框架上, 进而创造了相近的双氮原子位点共同鳌合Pd原子, 记为PdⅡ-UiO-66-X%. 该催化剂在反应中, 展现出极高的DMC选择性, 同时也具备良好的催化稳定性, 在70 h的连续评价中, 依旧能够保持85%以上的DMC选择性. 该工作这一发现对构筑稳定Pd SSCs高选择性催化合成DMC提供了新思路.

关键词：金属有机框架碳酸二甲酯 Pd单位点催化剂后合成修饰 CO酯化反应

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热处理碳纸用作锌铁液流电池正极的研究

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科技展望 2017年第16期27卷 85-85页

作者：谢晨帆孙昕大连理工大学石油与化学工程学院

碳纸在400℃高温热处理6小时后,使用扫描电子显微镜（SEM）进行形貌表征;再利用循环伏安法和线性扫描伏安法测试其对Fe2+/Fe3+电对的活性。碳纸的热处理可以改善其对Fe2+/Fe3+电极反应的活性。使用热处理的碳纸作为锌铁液流电池正极,库... 详细信息

碳纸在400℃高温热处理6小时后,使用扫描电子显微镜（SEM）进行形貌表征;再利用循环伏安法和线性扫描伏安法测试其对Fe2+/Fe3+电对的活性。碳纸的热处理可以改善其对Fe2+/Fe3+电极反应的活性。使用热处理的碳纸作为锌铁液流电池正极,库仑效率为71.7%,电压效率为81.8%,能量效率达到58.7%。

关键词：碳纸锌铁液流电池新能源

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百舸争流奋楫者先千帆竞发勇进者胜

百舸争流奋楫者先千帆竞发勇进者胜

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襄阳日报

作者：何丽朱科毛陈宇谢晨璐

百舸争流，奋楫者先；千帆竞发，勇进者胜。在推进襄阳都市圈高质量发展的进程中，有这样一支敢为人先、追求卓越的队伍。他们以实力锻造自我，以行动呼唤未来，不惧艰险、破浪前行。他们就是汉江国有资本投资集团有限公司（简称汉江国... 详细信息

百舸争流，奋楫者先；千帆竞发，勇进者胜。在推进襄阳都市圈高质量发展的进程中，有这样一支敢为人先、追求卓越的队伍。他们以实力锻造自我，以行动呼唤未来，不惧艰险、破浪前行。他们就是汉江国有资本投资集团有限公司（简称汉江国投）。一件件民生实事刷新“进度条”......

关键词：车联网先导区水电站充电站襄阳市

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隔水焙烤对黑色辅食饼干品质的影响

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农产品加工 2018年第7期 8-10,13页

作者：丁闻浩李一帆谢晨昀王永磊卢思源魏春红黑龙江八一农垦大学食品学院黑龙江大庆163319

以低筋面粉、黑米粉、木耳粉、奶粉、白砂糖、黄油、鸡蛋为主要原料,无化学添加剂,采用隔水焙烤工艺,研究上下火温度和焙烤时间等因素对黑色辅食饼干质构、口感、风味等品质的影响。经过混合搅拌、和面,揉面、烘焙等工艺而制成的黑色辅... 详细信息

以低筋面粉、黑米粉、木耳粉、奶粉、白砂糖、黄油、鸡蛋为主要原料,无化学添加剂,采用隔水焙烤工艺,研究上下火温度和焙烤时间等因素对黑色辅食饼干质构、口感、风味等品质的影响。经过混合搅拌、和面,揉面、烘焙等工艺而制成的黑色辅食饼干制品,通过单因素试验和正交试验进行研究。温度过低、焙烤时间过短,产品未熟;温度过高、焙烤时间过长,产品焦煳严重,感官品质难以接受。为了黑色辅食饼干的安全和品质,得出该饼干制品最佳工艺条件为上火温度170℃,下火温度140℃,焙烤时间15 min。

关键词：隔水焙烤上火温度下火温度烘烤时间

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