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纳米TiO2的形态控制及合成机制研究

纳米TiO2的形态控制及合成机制研究

作者：蒋保江黑龙江大学

学位级别：硕士

本论文采用“软模板法”，利用在线形成的油酸胺盐(C17H33COONH(CH3)3)棒状反胶束作为模板剂及结构导向剂，Ti(OBu)4为反应前驱体，利用在线形成的棒状反胶束为反应模板，同时控制各种反应条件在过量的油酸中成功制备了结构稳定的锐钛矿... 详细信息

本论文采用“软模板法”，利用在线形成的油酸胺盐(C17H33COONH(CH3)3)棒状反胶束作为模板剂及结构导向剂，Ti(OBu)4为反应前驱体，利用在线形成的棒状反胶束为反应模板，同时控制各种反应条件在过量的油酸中成功制备了结构稳定的锐钛矿型TiO2纳米棒。同时采用XRD、FT-IR、TEM等现代表征手段对一维结构形成机制及其影响因素进行深入分析。在TiO2形态控制过程中，利用C17H33COONH(CH3)3棒状反胶束“软模板”，控制TiO2晶核生长过程中的参数实现了控制纳米粒子形貌的目的，合成出的样品为直径约3～4nm、长度约12～15nm的锐钛矿相TiO2纳米棒，通过XRD与HRTEM分析可知：TiO2纳米棒沿(001)方向生长。改变合成TiO2的反应条件，对所制备TiO2纳米棒样品进行XRD、FT-IR、TEM等表征，进一步分析了影响TiO2纳米棒的生长因素以及形成机制，合成机制可归纳如下： (1)油酸和三甲胺在低温下合成油酸胺盐(C17H33COONH(CH3)3)棒状反胶束，在反胶束空间限域及胺基选择性吸附特定晶面的协同作用下能够合成锐钛矿型TiO2纳米棒。 (2)当体系中三甲胺不存在时，钛酸四丁酯在油酸与水形成的球状反胶束中发生水解生成球形纳米TiO2。 TiO2纳米棒的最佳合成条件：晶化温度80～90℃、晶化时间24和。增加水钛比、降低油钛比均能够促进TiO2一维定向生长。

关键词： TiO2 软模板法纳米棒油酸

管状g-CN/ZnInS纳米片异质结通过促进电荷分离实现高效光催化合成HO(英文)

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Science China Materials 2022年

作者：王俊霞郭昌梁江勇万家峰郑冰李玉鑫蒋保江

过氧化氢(HO)是一种环保的活性氧和重要的绿色氧化剂.然而,到目前为止,实现高效和绿色可持续HO生产仍然面临挑战.本文中,我们展示了管状氮化碳(TCN)和ZnInS(ZIS)纳米片(TCN/ZIS)异质结的光催化产HO性能:3小时内HO的生产速率为2.77 mmol ...

过氧化氢(HO)是一种环保的活性氧和重要的绿色氧化剂.然而,到目前为止,实现高效和绿色可持续HO生产仍然面临挑战.本文中,我们展示了管状氮化碳(TCN)和ZnInS(ZIS)纳米片(TCN/ZIS)异质结的光催化产HO性能:3小时内HO的生产速率为2.77 mmol gh,分别为单独的TCN和ZIS的3.4倍和23.1倍.实验结果表明,TCN/ZIS异质结优异的光催化活性主要源于ZIS促进了电荷分离,从而通过将O还原为·O~-,然后生成HO来实现质子耦合电子转移过程.该工作提出了一种高效、绿色的HO生产策略,对环境修复具有重要科学意义和实用价值.

关键词：

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偕胺肟基改性丝瓜络的制备及其铀吸附性能

黑龙江大学自然科学学报 2021年第2期38卷 176-182页

作者：苏守政王君蒋保江哈尔滨工程大学核科学与技术学院哈尔滨150001 哈尔滨工程大学材料科学与化学工程学院哈尔滨150001 黑龙江大学化学化工与材料学院哈尔滨150080

以丝瓜络为基体,在其表面接枝对铀(U(Ⅵ))具有特异性吸附的偕胺肟基制备高性能的海水提铀材料,通过扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)和元素分析(EA)对其结构和形貌进行分析,探究了溶液pH、U(Ⅵ)初始浓度和反应时间对吸... 详细信息

以丝瓜络为基体,在其表面接枝对铀(U(Ⅵ))具有特异性吸附的偕胺肟基制备高性能的海水提铀材料,通过扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)和元素分析(EA)对其结构和形貌进行分析,探究了溶液pH、U(Ⅵ)初始浓度和反应时间对吸附性能的影响规律,并结合等温吸附模型和动力学模型探讨其对U(Ⅵ)的吸附过程。结果表明,偕胺肟基功能化丝瓜络在pH=6.0的条件下,对U(Ⅵ)的吸附性能最佳。吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型,最大吸附量为259.7 mg·g^(-1)。在U(Ⅵ)浓度为3.19~101.83μg·L^(-1)的模拟海水中,吸附率大于90%。

关键词：吸附 U(Ⅵ) 偕胺肟丝瓜络

石墨烯/TiO2复合体构筑及光催化性能研究

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石墨烯/TiO2复合体构筑及光催化性能研究

第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议

作者：蒋保江付宏刚黑龙江大学功能无机材料化学教育部重点实验室

人们利用各种碳材料与TiO复合形成C@TiO复合体,促进TiO对有机污染物的降解。石墨烯是一种新型的单原子厚度二维石墨材料,可以通过表面改性构筑石墨烯基复合材料,应用于光催化领域。我们通过乙醇辅助的溶剂热方法,利用TiO纳米粒子在膨胀... 详细信息

人们利用各种碳材料与TiO复合形成C@TiO复合体,促进TiO对有机污染物的降解。石墨烯是一种新型的单原子厚度二维石墨材料,可以通过表面改性构筑石墨烯基复合材料,应用于光催化领域。我们通过乙醇辅助的溶剂热方法,利用TiO纳米粒子在膨胀石墨层间原位生长,同步剥离与复合膨胀石墨制备TiO/石墨烯高效光催化剂。此外,采用氢

关键词：石墨烯 TiO2 光催化

二维氧化钛表面缺陷精准调控及其催化性能研究

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二维氧化钛表面缺陷精准调控及其催化性能研究

中国化学会第十九届全国催化学术会议

作者：胡珊江勇郭世恩蒋保江付宏刚黑龙江大学化学化工与材料学院功能无机材料化学教育部重点实验室

＜正＞超薄二维材料独特的形貌以及物理化学性质,使其在大幅度提高光催化性能方面显示出巨大潜力。超薄二维半导体具有更大的表面积和更高百分比的表面原子,能够增加光子的吸收,同时提供更多的表面活性位点参与光催化氧化还原反应。具... 详细信息

＜正＞超薄二维材料独特的形貌以及物理化学性质,使其在大幅度提高光催化性能方面显示出巨大潜力。超薄二维半导体具有更大的表面积和更高百分比的表面原子,能够增加光子的吸收,同时提供更多的表面活性位点参与光催化氧化还原反应。具有原子级厚度的超薄二维材料缩短了光生载流子的迁移距离,能够加快光生载流子到表面的传输速度。值得注意的是,超薄二维材料的表面原子很可能从晶格中逃逸形成点缺陷,例如氧空位,这可能导致表面晶格畸变,从而形成更窄的带隙和更高的催化活性。

关键词：二维氧化钛表面缺陷调控光催化

具有特殊晶面立方体Cu_(2)O/C_(3)N_(4)中空管的制备及其光催化性能研究

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黑龙江大学自然科学学报 2021年第6期38卷 672-678页

作者：郑芒付芸绮蒋保江黑龙江大学化学化工与材料学院哈尔滨150080

通过湿化学法将具有特殊晶面的立方体Cu_(2)O原位生长在C_(3)N_(4)管上,得到了Cu_(2)O/C_(3)N_(4)异质结。利用立方体Cu_(2)O的高稳定面(100)晶面改善Cu_(2)O的稳定性,再利用C_(3)N_(4)的光催化作用共同促进光催化活性。具有特殊晶面的C... 详细信息

通过湿化学法将具有特殊晶面的立方体Cu_(2)O原位生长在C_(3)N_(4)管上,得到了Cu_(2)O/C_(3)N_(4)异质结。利用立方体Cu_(2)O的高稳定面(100)晶面改善Cu_(2)O的稳定性,再利用C_(3)N_(4)的光催化作用共同促进光催化活性。具有特殊晶面的Cu_(2)O纳米颗粒尺寸较小(约300 nm),并且具有较大的比表面积,同时也增大了Cu_(2)O/C_(3)N_(4)复合材料的比表面积(275 m^(2)·g^(-1)),提供更多的反应活性位点。Cu_(2)O与C_(3)N_(4)相比带隙较小,有助于调整Cu_(2)O/C_(3)N_(4)复合结构的吸光范围以及价带位置。因此,具有特殊晶面的Cu_(2)O和C_(3)N_(4)构建的异质结能有效地促进光生载流子的分离与迁移,从而提高光催化活性,Cu_(2)O/C_(3)N_(4)复合材料在光催化降解四环素反应中降解率高达98%。

关键词： Cu_(2)O C_(3)N_(4) 湿化学法降解四环素

硫掺杂氮化碳纳米片棒状聚集体用于光催化析氢

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Science China Materials 2023年第12期66卷 4669-4679页

作者：林斯颖吴宝刚李琪肖旭东郑芒刘佳男谢颖蒋保江 School of Chemistry and Materials Science Heilongjiang UniversityHarbin 150080China College of Materials Science and Chemical Engineering Harbin Engineering UniversityHarbin 150001China

合成具有较宽吸收光谱的少层氮化碳是一个具有吸引力的课题.杂原子掺杂(特别是硫掺杂)可以有效地避免纳米级片层氮化碳中由于量子限制效应所引起的带隙加宽.与二次煅烧硫化不同的是,预硫化超分子前驱体可以原位地形成硫掺杂氮化碳纳米... 详细信息

合成具有较宽吸收光谱的少层氮化碳是一个具有吸引力的课题.杂原子掺杂(特别是硫掺杂)可以有效地避免纳米级片层氮化碳中由于量子限制效应所引起的带隙加宽.与二次煅烧硫化不同的是,预硫化超分子前驱体可以原位地形成硫掺杂氮化碳纳米片堆叠聚集体(SCN).这种少层的框架结构呈现出了更大的比表面积(139.06 m^(2)g^(−1)),暴露了更多的活性位点.此外,硫的引入使原七嗪环的共轭结构发生扭曲,从而通过激活价带电子的n→π*跃迁而缩小带隙.在模拟日光条件下,SCN0.8(3925.8μmol g^(−1)h^(−1))的析氢速率是块体氮化碳(BCN,485.2μmol g^(−1)h^(−1))的8.1倍.本工作旨在最大限度地利用杂原子掺杂和形态调控的协同效应来提高光催化活性,且为光催化剂的多维同步优化提供了新的视角.

关键词： sulfur-doped carbon nitride few-layer supramolecular self-assembly photocatalysis hydrogen evolution

TiO2/Titanate纳米复合物应用于光解水制氢

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TiO2/Titanate纳米复合物应用于光解水制氢

中国化学会第九届全国无机化学学术会议

作者：郭世恩宁洪岩蒋保江黑龙江大学

拥有储量丰富、燃烧值高、无污染等优点的氢能开发是解决能源危机和环境问题的理想途径。在众多氢能开发的手段和途径中,利用半导体光催化剂直接把太阳能转换为化学能—氢能是最为理想和最有前途的开发手段之一。自日本科学Fujishima和H... 详细信息

拥有储量丰富、燃烧值高、无污染等优点的氢能开发是解决能源危机和环境问题的理想途径。在众多氢能开发的手段和途径中,利用半导体光催化剂直接把太阳能转换为化学能—氢能是最为理想和最有前途的开发手段之一。自日本科学Fujishima和Honda于1972年发现Ti O2-Pt电极光电化学分解水产生H2和O2以来,在太阳能光解水的研究中,开发具有高量子产率的光催化剂是该领域研究者一直努力的方向。构建半导体异质结由于其能有效的抑制光生电子空穴对的复合,提高光生载流子的寿命,是一种有效提升光催化效率的重要手段。我们通过使用以钛酸四丁酯和水合肼为原料,通过一步水热法合成了Ti O2/Titanate纳米复合物,二者形成了有效的纳米异质结,从而有效的抑制了光生电子空穴的复合。同时比表面积增加,导致反应活性位点增加有利于电荷的传输,使得光催化制氢效率和稳定性有了明显的提高。

关键词：纳米复合物异质结光催化

“自下而上”合成g-C3N4组装结构及其光催化性能研究

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“自下而上”合成g-C3N4组装结构及其光催化性能研究

中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：郭世恩唐蕴绮蒋保江付宏刚黑龙江大学化学化工与材料学院功能无机材料化学教育部重点实验室

以三聚氰胺(Melamine)为前驱体,利用其酸性条件下会部分水解成三聚氰酸(Cyanuric acid)的特点,使用亚磷酸调控其水解和超分子组装热力学和动力学因素,水热法合成依靠氢键相互作用构建的单斜晶系的六方棒状前驱物。通过热处理,超分子前... 详细信息

以三聚氰胺(Melamine)为前驱体,利用其酸性条件下会部分水解成三聚氰酸(Cyanuric acid)的特点,使用亚磷酸调控其水解和超分子组装热力学和动力学因素,水热法合成依靠氢键相互作用构建的单斜晶系的六方棒状前驱物。通过热处理,超分子前驱物中分子原位缩聚,生成六方管状石墨相氮化碳(P-TCN)。除具有形貌规则、比表面积大等特点外,P-TCN还因P原子掺杂而减小了带隙,拓展了可见光吸收范围。P-TCN的空心管状结构利于可见光在内部多重散射,同时也明显增加催化活性位点;在可见光下展现出优异的析氢活性(67μmol h-1,λ> 420 nm),是块体g-CN的7倍。在该思路下,以三聚氰胺为原料,利用多种无机酸(硫酸、硝酸和盐酸)以及含磷酸式盐(焦磷酸钠、磷酸铵、次磷酸钠和磷酸钠)代替亚磷酸,水热法条件下调控水解和超分子组装过程,合成了尺寸和规则程度不同的前驱物,通过热处理同样能够合成具有碳缺陷或富氮结构的石墨相氮化碳,显示出优异的光催化分解水性能。

关键词：氮化碳三聚氰胺无机酸光催化