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光、电催化合成氘代化学品和药物分子研究综述

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第4期43卷 956-970页

作者：欧伟邱春天苏陈良深圳大学光电子工程学院微纳光电子学研究院教育部二维材料光电科技国际合作联合实验室广东深圳518060

稳定氘同位素因其安全、易控制、廉价易得等优势而被广泛应用于探究有机反应机理和揭示药物及其代谢物的吸收、分布、代谢和排泄过程.此外,氘标记药物也被称为重氢药、重药,即把药物分子上处于代谢位点的一个或多个碳氢键(C-H)用碳氘键(... 详细信息

稳定氘同位素因其安全、易控制、廉价易得等优势而被广泛应用于探究有机反应机理和揭示药物及其代谢物的吸收、分布、代谢和排泄过程.此外,氘标记药物也被称为重氢药、重药,即把药物分子上处于代谢位点的一个或多个碳氢键(C-H)用碳氘键(C-D)替代获得的新药,以延长药物代谢周期、减少进入血液前的代谢、减少有毒代谢物产生,从而降低给药剂量、提高安全性以及获得更佳的疗效.2017年4月,第一例氘代新药,氘代四苯喹嗪(海外商品名Austedo,国内商品名:安泰坦)被美国食品药品监督管理局批准,氘代新药市场被彻底激活.临床数据显示,丁苯那嗪原药具有严重的毒副作用,19%的病人使用后表现出抑郁病症,严重者甚至有自杀倾向;氘代丁苯那嗪相对于原药,代谢动力学特征明显改善,毒副作用显著降低.目前,国内外已有多家知名药企(如BMS,Concert,Teva,苏州泽璟生物制药以及成都海创等)布局氘代新药研发.2021年6月,中国国家药品监督管理局正式批准苯磺酸多纳非尼片(商品名:泽普生),用于治疗既往未接受过全身系统性治疗的不可切除肝细胞癌患者.氘代药物的蓬勃发展使得对其精准合成提出了更高的要求和更强烈的需求.氢氘交换等传统方法由于反应条件苛刻、氘源昂贵、氘代个数和位点难以精准控制等限制,难以满足新时代氘代药物的发展需要.近年,化学家开始致力于开发温和、精准氘代新方法,其中,光或电驱动的温和、精准氘标记方法引起了广泛关注.本综述着重总结近五年光/电驱动的温和、精准的氘代方法的研究进展.基于氘原子引入的反应模式分为以下三种类型.(1)氘原子转移策略:以光/电催化单电子转移或者氢原子转移方式生成自由基中间体R^(•);随后,R^(•)与氘原子转移试剂(由硫醇和重水原位制得)反应,得到相应的氘代产物R-D.利用该策略,目前已发展了羧酸、卤代烃、硫醚(醇)等的去官能化氘代反应以及硅烷、叔胺、醛基等的氢氘交换反应.(2)氘原子攫取策略:以光/电催化单电子转移、氢原子转移或者能量转移方式生成自由基R^(•)中间体,一方面,以产物碳氘键键能大于溶剂碳氘键键能为驱动力,使R^(•)直接从氘代溶剂中攫取氘原子制得相应的氘代产物R-D;另一方面,利用光/电催化强驱动力,使R^(•)再次获得一个电子形成相应负离子,从而顺利从重水中攫氘,制得相应的氘代产物R-D.利用该策略,目前已开发了羧酸、重氮、卤代物等的去官能化氘代反应,以及亚胺的加氘还原反应.(3)重水分解策略:基于光/电催化水分解制氢原理,以光或电为驱动力分解重水,使其产生高活性氘物种,原位耦合还原氘代反应.利用该策略,目前已开发了以重水为氘源的卤代物,不饱和官能团(包括烯烃、炔烃、亚胺和芳基酮等)等的氘代还原反应以及伯、仲胺的氘甲基化反应.本综述归纳了近年来光或电催化驱动的温和、精准氘代方法研究进展.在此基础上结合课题组在该领域的研究经历,分析了药物和精细化学品精准氘代面临的关键挑战和重要机遇,包括:发展温和、精准的不对称催化氘代方法用于制备手性氘代药物;针对复杂药物多个代谢位点,实现精准、可控氘代,从而更有效调节药物代谢动力学和代谢产物.此外,光合成、电合成迅猛发展也将为氘代精细化学品和药物光、电催化合成带来新的机遇.

关键词：光催化电催化氘代药物氢/氘原子转移单电子转移

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铝中小空位团簇稳定性的第一性原理研究

Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2024年第3期34卷 724-736页

作者：苏恬莉孔祥山陈良赵国群张存生山东大学材料液固结构演化与加工教育部重点实验室济南250061

空位团簇是铝合金中最常见的缺陷之一。利用基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究铝中孔洞、层错四面体(SFT)和{111}平面上的空位板等小空位团簇的能量学,发现文献报道的单空位形成能的显著差异主要与它们所使用的交换相关泛函数有关,... 详细信息

空位团簇是铝合金中最常见的缺陷之一。利用基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究铝中孔洞、层错四面体(SFT)和{111}平面上的空位板等小空位团簇的能量学,发现文献报道的单空位形成能的显著差异主要与它们所使用的交换相关泛函数有关,LDA是Al中单空位形成能最可靠的近似,其次是PBE、PBEsol、PW91和AM05。本文结果证实Al中的双空位在能量上是不稳定的。此外,任何结构中小于5的空位团簇相对于相应数量的孤立单空位都是不稳定的。SFT是大多数小空位团簇中最稳定的结构,其次是孔洞和空位板。这些结果有助于理解实验观测到的铝中空位团簇的尺寸分布。

关键词：第一性原理铝单空位双空位空位团簇层错四面体空位板

化学链甲烷氧化偶联界面反应路径和晶格氧传递的分子动力学模拟

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 820-830页

作者：李婉莹陈良勇东南大学能源与环境学院能源转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

本研究采用分子动力学模拟的方法计算八种金属氧化物催化剂-载氧体CL-OCM反应性能,并对性能最优的Mn_(2)O_(3)开展反应时间和颗粒尺寸的研究。结果表明,适当延长反应时间有利于提高C_(2)H_(4)选择性;C/O=1是Mn_(2)O_(3)的理想尺寸。基... 详细信息

本研究采用分子动力学模拟的方法计算八种金属氧化物催化剂-载氧体CL-OCM反应性能,并对性能最优的Mn_(2)O_(3)开展反应时间和颗粒尺寸的研究。结果表明,适当延长反应时间有利于提高C_(2)H_(4)选择性;C/O=1是Mn_(2)O_(3)的理想尺寸。基于以上结果分析了Mn_(2)O_(3)CL-OCM界面反应路径和晶格氧传递问题,以揭示反应机理。CH_(3)^(*)气相二聚化生成C_(2)H6的是CL-OCM最主要的碳偶联路径。除此之外,还存在两条碳偶联路径,均由CH2^(*)引发。CH_(3)^(*)与OH^(*)表面结合生成甲醇是CL-OCM副反应的先决步骤,抑制甲醇生成是提高CL-OCM反应C_(2)选择性的关键。晶格氧存在转化,表面晶格氧是甲烷活化的活性氧。晶格氧数量差异及体相晶格氧迁移阻力差异是导致CH_(4)转化率和C_(2)选择性不同的主要原因。该研究为CL-OCM催化剂-载氧体的机理探究提供新的方法。

关键词：化学链甲烷氧化偶联催化剂-载氧体分子动力学模拟界面反应晶格氧

川渝地区一次短时强降水天气的集合敏感性分析

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气象 2024年第4期50卷 407-419页

作者：陈良吕夏宇重庆市气象科学研究所重庆401147 北京城市气象研究院北京100089

为了加深对川渝地区短时强降水天气的认识,为提高业务预报技巧及改进数值模式提供参考,选取了川渝地区一次短时强降水天气过程,基于对流尺度集合预报系统,开展了目标区域平均降水量对模式初值的集合敏感性分析,并探讨了相应的动力学机... 详细信息

为了加深对川渝地区短时强降水天气的认识,为提高业务预报技巧及改进数值模式提供参考,选取了川渝地区一次短时强降水天气过程,基于对流尺度集合预报系统,开展了目标区域平均降水量对模式初值的集合敏感性分析,并探讨了相应的动力学机制。主要结论如下:敏感区的分布与对目标区域降水起到关键影响作用的系统有较好的对应:850 hPa和700 hPa西南低涡周围的敏感区呈现出正负相间的分布特征,500 hPa低压槽左(右)侧为负(正)敏感区,250 hPa高空西南急流区域(南侧)为正(负)敏感区,中低层与锋区前(后)部对应区域为正(负)敏感区。说明西南低涡周围负(正)敏感区的西北(东南)风越强,低压槽左(右)侧西北(东南)风越强,高空急流区域(南侧)西南(东北)风越强以及锋前(后)温度越高(低),则越有利于西南低涡内的辐合上升运动,500 hPa低压槽的加强,250 hPa高空辐散的加强,锋区温度梯度增大以及锋面抬升作用加强等并对目标区域的降水产生正面的影响。

关键词：集合预报集合敏感性川渝地区短时强降水

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基于LC谐振的非侵入式眼压监测系统

华中科技大学学报（自然科学版） 2024年第5期52卷 1-7页

作者：陈良洲李浩刘晓军华中科技大学机械科学与工程学院湖北武汉430074

为保证眼压(IOP)获取的实时性、准确性和易操作性,基于电感电容(LC)串联谐振原理,提出一种非侵入式的柔性LC眼压传感器,具有可穿戴性.传感器采用一种基于软光刻和热塑成型的微通道液态金属注入的制备方法,应变单元是由液态金属制成的电... 详细信息

为保证眼压(IOP)获取的实时性、准确性和易操作性,基于电感电容(LC)串联谐振原理,提出一种非侵入式的柔性LC眼压传感器,具有可穿戴性.传感器采用一种基于软光刻和热塑成型的微通道液态金属注入的制备方法,应变单元是由液态金属制成的电感线圈,极大提高了传感器灵敏度和佩戴舒适度.同时设计了一种专用于该眼压传感器的信号采集装置,包括扫频信号发生电路、幅值相位检测电路、单片机控制单元和读取线圈.通过读取线圈与眼压传感器的耦合,采用幅值相位检测电路得到耦合之后的等效阻抗实部最大值,从而得到传感器的谐振频率.实验测试结果表明:非侵入式眼压监测系统在眼压监测方面达到了467.3 Hz/Pa的灵敏度,且得到系统的眼压测量精度为±0.2 kPa,满足测量要求.

关键词：眼压测量信号采集 LC谐振幅相检测洛伦兹函数拟合

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印度电影的反殖民叙事与民族想象

电影艺术 2024年第3期 136-143页

作者：陈良栋北京师范大学艺术与传媒学院

印度反殖民电影经历了生成期、策略期、重塑期三个阶段。殖民时期,它在抵抗英国殖民统治的政治实践中产生,呈现了“地理印度”“母亲印度”“国家印度”的共同体想象。经济自由化时期,反殖民电影策略性地将斗争叙事转化为竞争叙事,在柔... 详细信息

印度反殖民电影经历了生成期、策略期、重塑期三个阶段。殖民时期,它在抵抗英国殖民统治的政治实践中产生,呈现了“地理印度”“母亲印度”“国家印度”的共同体想象。经济自由化时期,反殖民电影策略性地将斗争叙事转化为竞争叙事,在柔性叙事中确立印度民族文化的精神优势。莫迪政府时期,通过将反殖民历史纳入印度教徒反抗外来侵略的历史谱系,建构起“印度教徒民族”想象,反殖民电影叙事呈现出从世俗民族主义到印度教民族主义转向的趋势。

关键词：印度电影反殖民叙事民族想象印度教民族主义

承认形式的缘起及其演进——霍耐特对黑格尔《耶拿实在哲学》的解读

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湖南师范大学社会科学学报 2024年第1期53卷 40-47页

作者：陈良斌东南大学马克思主义学院东南大学江苏南京211189

黑格尔早期的《耶拿实在哲学》日益受到学界的关注,霍耐特认为《耶拿实在哲学》比《伦理体系》更为清晰地将层次化的承认形式(即爱、法律和团结)作为精神发展的逻辑主线。首先,主观精神由于不满足于自身的状态,期望在现实中(即他者身上... 详细信息

黑格尔早期的《耶拿实在哲学》日益受到学界的关注,霍耐特认为《耶拿实在哲学》比《伦理体系》更为清晰地将层次化的承认形式(即爱、法律和团结)作为精神发展的逻辑主线。首先,主观精神由于不满足于自身的状态,期望在现实中(即他者身上)寻找自我,去拥有自己的本质,最初表现为性别互动所产生的爱的承认形式。但家庭领域中的爱注定是未完成的经验领域,一旦主观精神走出家庭,精神经历了“自然状态”到社会契约的过渡,黑格尔就以法律承认形式作为中介,构建起新的个体意志(即法人)的经验阶段。但犯罪行为的挑衅,就会使作为普遍意志的法律陷入再次分裂的境地。因此,黑格尔力图在更高的国家和共同体领域中对法律体系进行重构,霍耐特指出这就是团结的承认形式。在霍耐特看来,《耶拿实在哲学》中的承认线索在后来的《精神现象学》《法哲学原理》中得到进一步丰富,从而论证了承认形式的演进,本质上反映出精神的外化和现实化历程。

关键词：《耶拿实在哲学》承认形式爱法律团结

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数字化转型驱动学科群落生态的逻辑与机制

中国远程教育 2024年第2期44卷 79-87页

作者：陈良雨电子科技大学公共管理学院成都611731

学科与学科之间的交互关系是影响一流学科建设的重要因素。随着数字技术的推进,数字化转型也逐渐渗透到学科交互关系构建之中,能够为学科群落生态提供数字化学习空间,应对学科组织的僵化问题,促进学科群落生态中协作方式的优化。但现实... 详细信息

学科与学科之间的交互关系是影响一流学科建设的重要因素。随着数字技术的推进,数字化转型也逐渐渗透到学科交互关系构建之中,能够为学科群落生态提供数字化学习空间,应对学科组织的僵化问题,促进学科群落生态中协作方式的优化。但现实中仍然存在诸如教育新基建的数字化推进水平问题、组织惯性问题,以及高校数字化治理体系的不完善等问题,影响了数字化转型的功效。针对上述制约因素,数字化转型驱动学科群落生态的实现机制表现为:建立以“数据基础设施”为支撑的开放共享机制,突出以“动态能力”为导向的组织环境适应机制,以及强化以“制度驱动”为保障的数字化治理机制。

关键词：数字化转型学科群落生态学科组织

不同支撑材料对Na-MnO载氧体化学链甲烷氧化偶联性能的影响

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石油化工 2024年

作者：毛瑞陈良勇东南大学能源与环境学院

采用浸渍法制备了3种具有稳定多孔结构的支撑材料(SiO2，MgO，TiO2)负载的Na-Mn2O3载氧体，采用XRD，N2吸附-脱附，SEM，H2-TPR等方法对载氧体的微观结构进行表征，研究了不同还原温度下各种支撑材料对Na-Mn2O3载氧体化学链甲烷氧化偶... 详细信息

采用浸渍法制备了3种具有稳定多孔结构的支撑材料(SiO2，MgO，TiO2)负载的Na-Mn2O3载氧体，采用XRD，N2吸附-脱附，SEM，H2-TPR等方法对载氧体的微观结构进行表征，研究了不同还原温度下各种支撑材料对Na-Mn2O3载氧体化学链甲烷氧化偶联性能的影响。实验结果表明，支撑材料主要影响载氧体的催化活性和储氧能力，SiO2比MgO和TiO2具有更发达的孔结构和更高的比表面积，Na-Mn2O3/SiO2的催化性能最佳，在800 ℃下C2选择性达74.25%，C2产率为14.12%，Na-Mn2O3/SiO2和Na-Mn2O3/MgO具有较好的结构稳定性，活性组分具有较好的晶格氧稳定性；MgO与Mn2O3的前体在载氧体制备过程中化学反应最显著，形成了Mg6MnO8并产生较高的储氧能力。

关键词：化学链甲烷氧化偶联载氧体支撑材料催化反应