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电催化还原二氧化碳合成C产物(英文)

Science China Materials 2024年

作者：罗雨婷胡书萁刘碧录 Shenzhen Geim Graphene Center Shenzhen Key Laboratory of Layered Materials for Value-Added Applications Tsinghua-Berkeley Shenzhen Institute & Institute of Materials Research Tsinghua Shenzhen International Graduate School Tsinghua University Department of Electrical and Computer Engineering University of Toronto

通过电催化还原反应将二氧化碳(CO2)转换为重要燃料和化工原料意义重大,有利于推进工业低碳化发展.如今,该技术路线可以实现C1和C2产物的高选择性、快速合成,但合成高值碳三加(C3+)产物的转化率仍较低.本文中,我们聚焦电催化还原二氧化...

通过电催化还原反应将二氧化碳(CO2)转换为重要燃料和化工原料意义重大,有利于推进工业低碳化发展.如今,该技术路线可以实现C1和C2产物的高选择性、快速合成,但合成高值碳三加(C3+)产物的转化率仍较低.本文中,我们聚焦电催化还原二氧化碳合成C3+产物的进展,重点关注CO2转化为C3+产物的催化剂材料、电化学系统和串联反应器这三个方面.最后,本文指出了该领域面临的主要挑战和未来的研究方向.

关键词：

大电流密度过渡金属硫族化合物析氢催化剂界面工程展望（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 9-24页

作者：康馨余强敏张天昊胡书萁刘鹤鸣张致远刘碧录清华大学深圳国际研究生院清华-伯克利深圳学院&材料研究院深圳盖姆石墨烯中心

氢能是未来可持续社会中理想的能量载体,利用可再生能源电解水制取绿氢的技术受到研究人员的广泛关注.电解水制绿氢技术由实验室向工业应用跨越的前提是发展大电流密度下性能优异且稳定的电催化剂.析氢反应(HER)是一种非均相反应,涉及... 详细信息

氢能是未来可持续社会中理想的能量载体,利用可再生能源电解水制取绿氢的技术受到研究人员的广泛关注.电解水制绿氢技术由实验室向工业应用跨越的前提是发展大电流密度下性能优异且稳定的电催化剂.析氢反应(HER)是一种非均相反应,涉及催化剂-基底、催化剂-电解液、催化剂-气体三个界面.界面性质会影响电化学传质行为、电荷传输行为和催化剂的力学性质,从而影响大电流密度下制氢性能.因此,优化界面结构和性质是提升大电流密度下电解水催化剂性能并解决电解水技术工业应用挑战的关键.二维过渡金属硫族化合物(TMDCs)具有电子结构可调、活性位点丰富、合成方法多样等优势,自1976年首次应用于光电催化水分解反应、加氢脱硫反应以来,已有大量工作报道了TMDCs催化剂应用于HER.本文以TMDCs催化剂为例研究界面工程对大电流密度下HER的提升作用及机制.探讨了电化学反应中上述三个界面上发生的物理化学过程,系统分析了大电流密度下质量传输、电荷传输速率受限和力学强度不足三方面挑战,并总结了适用于大电流密度的催化剂性能描述符.分别归纳了针对以上三个界面的界面工程策略及相应作用,简要概括为:(1)催化剂-基底界面结合力增强、界面电阻降低、界面电子结构调控等策略;(2)催化剂-电解液界面形貌调控、表面化学、电解液环境调控等策略;(3)催化剂-气体界面疏气性调控、外场作用等策略.从反应机理研究、膜电极界面设计及电解槽界面性质调控三个角度对电解水反应界面工程未来的发展与应用提出了建议及展望.在反应机理方面,大电流条件下的界面性质如界面电阻、传质行为等仍需更深入的认识.在膜电极中,催化剂、离子交换膜、离子型聚合物、气体扩散层所形成的多元界面,尤其是催化剂-膜界面、催化剂-气体扩散层界面的结构仍需进一步优化以提升膜电极的活性及稳定性.在电解槽界面性质调控方面,催化剂-基底界面结合力等参数与催化剂寿命间的关系,电解过程中界面处的温度场及流场分布,适配于实际生产系统的电流密度等仍需深入研究.综上,本文从基本物理化学过程、策略及作用、挑战与展望等多个方面介绍了界面工程.本文有助于研究人员理解非均相电化学反应过程中界面的重要作用,提出催化剂、膜电极、电解槽界面设计新策略,并开发新型表征方法以深入对界面性质的认识,推动高效电解水技术的开发及应用.

关键词：界面工程电化学制氢反应大电流过渡金属硫族化合物膜电极

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高性能铁钴镍基氧催化剂的设计及其改性研究

高性能铁钴镍基氧催化剂的设计及其改性研究

作者：胡书萁湖南大学

学位级别：硕士

缓解能源危机与环境问题的清洁高效能源转换装置一般包括燃料电池、金属-空气电池和电解水装置等,这些装置中的半反应如氧还原(ORR)或氧析出(OER)涉及多步反应,而且过电位较高,需要引入催化剂加快反应的进行。目前商业ORR催化剂主要是... 详细信息

缓解能源危机与环境问题的清洁高效能源转换装置一般包括燃料电池、金属-空气电池和电解水装置等,这些装置中的半反应如氧还原(ORR)或氧析出(OER)涉及多步反应,而且过电位较高,需要引入催化剂加快反应的进行。目前商业ORR催化剂主要是贵金属Pt/C,OER催化剂主要是贵金属Ir O与Ru O,但其昂贵的价格和低储量限制了其大规模使用。因此,开发出清洁高效且低成本的替代催化剂具有重大意义。本论文选择制备方法简单、储量丰富且成本低廉的铁、钴、镍基催化剂为研究对象,通过形貌和电子结构调控以及表面修饰等措施,制备得到了一系列对氧还原或氧析出反应具有高效催化活性的催化剂,包括多孔铁氮碳、钙钛矿氧化物和层状双金属氢氧化物,并深入研究了其催化性能提升机理。研究内容包括以下三个部分:(1)以聚丙烯腈为前驱体,ZnCl和200 nm的SiO为模板,Fe Cl为Fe源,经高温碳化、酸洗以及二次碳化后得到分级多孔催化剂Fe NC@FeO,其半波电位为0.890 V,Tafel斜率为58.8 m V dec。研究发现多孔结构不仅影响传质和活性位点的暴露,还对FeO纳米颗粒的形核、碳基底的石墨化程度、元素的化学环境以及ORR反应的路径有影响。DFT计算表明,碳材料上担载的FeO纳米颗粒有利于O吸附,增大了反应物的浓度并促进了整体活性。(2)采用一种新颖而简便的策略,即通过离子液体(IL)对BaSrCoFeO(BSCF)这种催化活性相对较高的钙钛矿氧化物进行表面修饰。研究表明,改性后的催化剂BSCF-IL的本征活性是BSCF的2.7倍,其半波电位正向偏移40 m V,稳定性显著提高。研究发现BSCF与IL之间的强电子作用引发了钙钛矿表面的非晶化和对活性位点的保护,促进了催化剂表面Co和Fe离子价态的升高,使得其电子轨道填充得以优化,且有利于金属3d轨道与O 2p轨道之间的杂化,提升了ORR活性。(3)本论文在水热合成LDH的过程中加入一定量[BMIm][NTf]制备得到LDH-IL,接着使用[BMIm]Br进行表面修饰合成了催化剂LDH-IL-Br。研究发现,最优催化剂LDH-IL-Br在1.6 V下电流密度可达369 m A cm,是LDH-IL的2.4倍,LDH的5.9倍,证明两步离子液体改性使得OER活性大幅度提升并且加快了高电位下催化剂表面的O逸出速率。同步辐射和XPS等表征表明两步改性提高了LDH中Ni和Fe离子的价态,加快了反应速率,促进了OER活性和稳定性。

关键词：多孔铁氮碳催化剂钙钛矿氧化物层状双金属氢氧化物离子液体电子结构表面修饰氧还原氧析出

考虑在线平台的以旧换新和产品耐用性设计策略

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中国管理科学 2024年

作者：胡书服务科学与创新四川省重点实验室西南交通大学经济管理学院

在线平台能有效助力家电以旧换新并推动经济绿色高质量发展，然而在线平台的不同销售模式将影响在线平台和制造商之间的策略互动，从而给相关企业运作以旧换新带来新的挑战。鉴于此，本文将基于在线平台的两种销售模式：转售模式和代理... 详细信息

在线平台能有效助力家电以旧换新并推动经济绿色高质量发展，然而在线平台的不同销售模式将影响在线平台和制造商之间的策略互动，从而给相关企业运作以旧换新带来新的挑战。鉴于此，本文将基于在线平台的两种销售模式：转售模式和代理销售模式，分别在有以旧换新和无以旧换新情形下建立包括制造商、在线平台和消费者的博弈模型并进行最优化决策，以研究制造商的产品耐用性设计策略及其对在线平台的影响。此外，通过对比这两个企业在有无以旧换新情形下的利润来研究这两个企业对实施以旧换新的偏好。研究表明：产品的销售模式和以旧换新是否被实施都将影响制造商和在线平台对产品耐用性的偏好。只有当产品通过代理销售模式销售且以旧换新未被实施时，制造商才有必要采用“计划性报废”策略，且该策略将同时有利于在线平台。最后，虽然制造商总是倾向于实施以旧换新，但在线平台在决策是否协助制造商实施以旧换新时应统筹考虑产品的销售模式、耐用性和生产成本。

关键词：在线平台以旧换新产品耐用性销售模式定价策略

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用于先进聚合物电解质水电解槽的膜电极工程

Science China Materials 2022年第12期65卷 3243-3272页

作者：刘鹤鸣康馨赵泰沣张致远葛诗玉胡书萁罗雨婷杨丰宁李少海孙成华余强敏成会明刘碧录 Shenzhen Geim Graphene Center Tsinghua-Berkeley Shenzhen Institute&Institute of Materials ResearchShenzhen International Graduate SchoolTsinghua UniversityShenzhen 518055China Department of Electrical and Computer Engineering University of Toronto35 St.George St.TorontoOntario M5S 1A4Canada Department of Physics University of OxfordClarendon LaboratoryParks RoadOxfordOX13PUUK Department of Chemistry and Biotechnology and Center for Translational AtomaterialsSwinburne University of TechnologyHawthornVIC 3122Australia Shenyang National Laboratory for Materials Science Institute of Metal ResearchChinese Academy of SciencesShenyang 110016China Faculty of Materials Science and Engineering Institute of Technology for Carbon NeutralityShenzhen Institute of Advanced TechnologyChinese Academy of SciencesShenzhen 518055China

作为碳中和的重要能源载体,利用可再生能源电解水制取的“绿色氢能”受到了全世界的关注.聚合物电解质水电解槽因其优越的性能,有望成为未来绿色制氢市场的主流.当前,聚合物电解质水电解槽的发展受到膜电极发展缓慢的制约.膜电极是聚合... 详细信息

作为碳中和的重要能源载体,利用可再生能源电解水制取的“绿色氢能”受到了全世界的关注.聚合物电解质水电解槽因其优越的性能,有望成为未来绿色制氢市场的主流.当前,聚合物电解质水电解槽的发展受到膜电极发展缓慢的制约.膜电极是聚合物电解质水电解槽的重要组成部分,在很大程度上决定了水电解槽系统的成本和性能.因此,必须从降低成本和提高性能方面对膜电极组件进行优化,以促进其发展.在这篇综述中,我们首先讨论了膜电极材料的最新进展及现有的设计策略,包括催化剂的成本、活性和稳定性、离聚物的分布和厚度以及离子交换膜的离子传输效率.然后分析了所有组分和层间界面对膜电极中离子、电子和物质传输的影响,以及对电解槽性能的影响.最后,本论文就催化剂活性、离子交换膜稳定性、相邻组分之间的界面以及性能评估方法等方面提出了相关建议和展望.

关键词：离子交换膜水电解槽物质传输聚合物电解质电解水膜电极可再生能源能源载体

基于预设性能的欠驱动飞行器横侧向通道控制方法

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兵工学报 2024年第8期45卷 2749-2760页

作者：王晓芳许家萁北京理工大学宇航学院北京100081

针对高超声速飞行器横侧向通道仅通过副翼控制导致的欠驱动问题,提出一种将预设性能函数和动态面控制结合的控制方法。将横侧向欠驱动系统转化为滚转-偏航的级联控制系统;针对滚转子回路,将侧滑角指令的限幅看作控制输入饱和问题,设计... 详细信息

针对高超声速飞行器横侧向通道仅通过副翼控制导致的欠驱动问题,提出一种将预设性能函数和动态面控制结合的控制方法。将横侧向欠驱动系统转化为滚转-偏航的级联控制系统;针对滚转子回路,将侧滑角指令的限幅看作控制输入饱和问题,设计预设性能函数并结合动态面控制理论设计控制策略,实现对速度倾斜角跟踪速度、瞬态跟踪误差、稳定跟踪精度的主动控制;针对侧滑角需镇定在给定范围的要求,基于限幅侧滑角指令,设计偏航子回路的预设性能函数,理论上保证侧滑角满足镇定范围要求,且能以要求的跟踪速度达到指定的跟踪精度。基于李雅普诺夫稳定原理给出了横侧向姿态控制器的稳定性证明。仿真结果表明:所提控制方法能够使得速度倾斜角以要求的跟踪速度达到指定的跟踪精度且瞬态跟踪误差满足给定的边界,侧滑角全程满足给定的限定范围,控制器具有良好的鲁棒性。

关键词：高超声速飞行器欠驱动横侧向预设性能动态面控制

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《滕王阁序》中的时空意象构建

语文建设 2024年第11期 44-47页

作者：胡书云河南轻工职业学院

中国古典诗文中的时空意象丰富多彩,它们不仅是作者情感寄托的载体,更是历史与文化深邃内涵的交相辉映。《滕王阁序》由初唐四杰之一的王勃挥毫而成,其中的时空意象构建,不仅展现了作者个人的才情与抱负,亦是对古典文学时空美学的一次... 详细信息

中国古典诗文中的时空意象丰富多彩,它们不仅是作者情感寄托的载体,更是历史与文化深邃内涵的交相辉映。《滕王阁序》由初唐四杰之一的王勃挥毫而成,其中的时空意象构建,不仅展现了作者个人的才情与抱负,亦是对古典文学时空美学的一次巅峰演绎。本文旨在聚焦《滕王阁序》中时空意象的构建,揭示古典诗文中的时空意识和时空美学,以期为古典文学的研究与教学注入新的活力,也为现代文学的鉴赏与创作提供新的灵感。

关键词：古典诗文时空意象《滕王阁序》文学赏析

考虑高阶振型的自复位双核摇摆模块钢框架的性能化设计方法

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工程力学 2024年

作者：王伟代春雪胡书领同济大学土木工程防灾减灾全国重点实验室京都大学建筑与建筑工程系

为了研究高阶振型对多高层自复位双核摇摆模块体系(SDRC)的抗震性能以及摇摆核心构件受力需求的影响，本文在直接基于位移设计的理论框架下，为自复位双核摇摆模块钢框架提出了考虑高阶振型的性能化设计方法并推导出了考虑高阶振型贡献... 详细信息

为了研究高阶振型对多高层自复位双核摇摆模块体系(SDRC)的抗震性能以及摇摆核心构件受力需求的影响，本文在直接基于位移设计的理论框架下，为自复位双核摇摆模块钢框架提出了考虑高阶振型的性能化设计方法并推导出了考虑高阶振型贡献的结构的基底设计剪力的求解公式。利用所提出的设计方法，设计了12层的SDRC案例，并根据已有的设计方法设计了对照案例。通过静力推覆分析、动力时程分析以及时频域分析，对比研究所设计的结构在近远场地震动作用下的抗震性能和非线性行为。分析结果证明了所提出的设计方法可以用于设计多高层SDRC结构，对低层SDRC适用的设计方法不再适用于多高层SDRC的设计。高阶振型响应会增大摇摆核心结构构件的受力需求，所提出的设计方法可以为高阶振型影响下的摇摆核心结构构件的设计提供较为准确的参考。高阶振型的影响会随着地震动强度的增大而更加显著。由于近场地震动含有更多的高频脉冲，导致结构在近场地震动下的高阶振型影响更加明显。

关键词：自复位高阶振型摇摆核心性能化设计方法非线性时程分析近场地震动

营商环境对商贸流通业服务效率的影响——基于技术创新的调节效应

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商业经济研究 2024年第13期 15-19页

作者：胡书清江西农业大学南昌商学院江西南昌332020

商贸流通业作为国民经济的重要组成部分,其服务效率的提高对经济发展和产业结构升级都有重要作用。然而,当前商贸流通业面临着营商环境不完善、服务效率低下等问题,因此探讨营商环境对商贸流通业服务效率的影响以及技术创新的中介作用,... 详细信息

商贸流通业作为国民经济的重要组成部分,其服务效率的提高对经济发展和产业结构升级都有重要作用。然而,当前商贸流通业面临着营商环境不完善、服务效率低下等问题,因此探讨营商环境对商贸流通业服务效率的影响以及技术创新的中介作用,对于提高商贸流通业的服务水平和推动经济发展意义重大。本文选取2005-2021年我国31个省份面板数据,考察营商环境对商贸流通业服务效率的影响以及技术创新在其中发挥的调节作用。研究发现:营商环境的改善有助于促进商贸流通业服务效率提升,这种改善效果存在区域异质性,对东部地区的影响较小,对中西部地区的影响更为显著。技术创新能够促进营商环境对商贸流通业服务效率提升的积极影响,技术创新的调节效应同样存在地域差异,对东部地区的影响更为明显。因此,要因地制宜推进营商环境优化,同时提高商贸流通行业技术创新对营商环境的支持作用,促进行业服务效率的全面提升。

关键词：营商环境技术创新商贸流通业服务效率空间效应