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响应性高分子/Au杂化微凝胶的合成及催化性能研究

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响应性高分子/Au杂化微凝胶的合成及催化性能研究

作者：肖传富厦门大学

学位级别：硕士

贵金属纳米颗粒具有优异的催化性能,已经应用于催化许多重要的化学反应。然而,贵金属纳米颗粒的高催化活性表面和超小尺寸会造成其在催化反应时产生结构不稳、易于团聚和难于分离的问题。高分子微凝胶是同时具有液体和固体性质的三维交... 详细信息

贵金属纳米颗粒具有优异的催化性能,已经应用于催化许多重要的化学反应。然而,贵金属纳米颗粒的高催化活性表面和超小尺寸会造成其在催化反应时产生结构不稳、易于团聚和难于分离的问题。高分子微凝胶是同时具有液体和固体性质的三维交联高分子网络。网络结构的高度多孔性能为包裹的贵金属纳米颗粒提供准均相的周围环境,使反应的分子可以较为自由地进出;同时,其柔韧、交联的高分子网络还可以保护并隔离贵金属纳米颗粒,防止其在催化反应时遗漏或团聚。更具吸引力的是,具有温度、pH和盐等环境刺激响应性功能的微凝胶能够使复合催化体系变得智能化,可以实现对催化反应过程的调控。因此,响应性杂化微凝胶体系融合了贵金属纳米颗粒与智能高分子两种材料的性能。然而需要指出的是,目前如何实现这种智能杂化体系的简便合成、高稳定性、高活性以及多功能化等仍是非常有挑战性的课题。本文以贵金属Au纳米颗粒为催化模板,通过设计高分子微凝胶的结构,发展了三种新型响应性高分子/Au杂化微凝胶催化体系,主要研究内容和结论如下： (1)一锅法合成了一种pH响应性Au@聚乙烯吡咯烷酮(Au@PVP)核壳式杂化微凝胶。对于此前报道的核壳式杂化微凝胶,在合成时都要用到强氧化性的引发剂及高温条件,这会一定程度上钝化甚至侵蚀贵金属纳米颗粒表面的高活性原子。在本工作中,我们在温和(25℃)的条件下采用双氧水(H202)做引发剂,利用PVP高分子链在Au颗粒表面构建了pH响应性的半互穿凝胶网络壳层。与此同时,通过改变H202的加入量,可以在聚合过程中实现Au纳米颗粒的形貌调控,合成了含有多面体或树枝状Au核的核壳式杂化微凝胶。另外研究表明,高度多孔的半互穿凝胶网络壳层不仅赋予Au纳米颗粒良好的抗团聚功能,还可以实现对Au纳米颗粒催化活性的pH响应性调控。 (2)通过水溶液中自由基沉淀聚合的方法合成了温度响应性不对称Au-聚(N-异丙基丙烯酰胺-co-甲基丙烯酸)杂化微凝胶(记为Au@p(NIPAM-MAA)。研究表明,这种不对称结构表现出很高的催化活性,并且在连续循环催化时可以保持很好的稳定性。Au@p(NIPAM-MAA)杂化微凝胶的高催化活性跟其独特的非对称结构有关：Au纳米颗粒位于一侧,可以更快的进行物质交换;微凝胶颗粒位于另一侧,牢牢包裹着Au纳米颗粒,防止其遗漏或团聚。研究结果还表明,通过对Au@p(NIPAM-MAA)杂化微凝胶中Au颗粒进行原位再生长,可在杂化微凝胶中获得具有特殊形貌的Au颗粒,从而进一步提高其催化活性。另外,上述杂化微凝胶均具备温度响应性调控催化反应过程的功能。 (3)合成了一种双功能Au@聚(N-异丙基丙烯酰胺-co-聚丙烯胺)核壳式杂化微凝胶(Au@p(NIPAM-Am))。温度和pH双响应性Au@p(NIPAM-Am)杂化微凝胶不仅可以实现Au催化反应过程的温度响应性调控,还可以实现无标记原位表面等离子体共振(LSPR)监测反应过程的热力学和动力学。这与传统的光学手段只能反映反应体系的整体信息不同,无标记原位LSPR可以真实的反映催化表面的局域信息,从而有助于我们更深入地了解催化反应的机制。

关键词：响应性微凝胶催化纳米颗粒调控杂化材料

两种Ge-Sb-Se薄膜的光学性质及微观结构

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物理学报 2020年第11期69卷 93-103页

作者：潘磊宋宝安肖传富张培晴林常规戴世勋宁波大学信息科学与工程学院宁波315211 宁波大学浙江省光电探测材料与器件重点实验室宁波315211 宁波大学高等技术研究院宁波315211

提出一种综合利用区域逼近法和柯西拟合法精确获取Ge28Sb12Se60薄膜和Ge28Sb12Se60薄膜透射光谱范围内任意波长处折射率与色散的多点柯西法,并从理论上证明了该方法的准确性.实验上,采用磁控溅射法制备了这两种Ge-Sb-Se薄膜,利用傅里叶... 详细信息

提出一种综合利用区域逼近法和柯西拟合法精确获取Ge28Sb12Se60薄膜和Ge28Sb12Se60薄膜透射光谱范围内任意波长处折射率与色散的多点柯西法,并从理论上证明了该方法的准确性.实验上,采用磁控溅射法制备了这两种Ge-Sb-Se薄膜,利用傅里叶红外光谱仪测得了透射光谱曲线,运用分段滤波的方法去除噪声,然后使用多点柯西法得到了这两种薄膜在500-2500 nm波段的折射率、色散、吸收系数和光学带隙.结果表明Ge28Sb12Se60薄膜的折射率和吸收系数大于Ge28Sb15Se65薄膜, Ge28Sb15Se65薄膜的光学带隙小于Ge28Sb12Se60薄膜.最后,利用拉曼光谱对两种薄膜的微观结构进行了表征,从原子之间的键合性质解释了这两种硫系薄膜不同光学性质的原因.

关键词：红外硫系薄膜柯西模型光学性质微观结构

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钢塑复合管用热熔胶粘接性能的研究

水务世界 2017年第6期 25-26,33页

作者：肖传富蔡锋上海邦中高分子材料有限公司

衬塑钢管又名钢塑复合管，产品以镀锌无缝钢管、镀锌焊接钢管为基管，内壁去除焊筋后，衬入与镀锌管等内径的聚乙烯（PE）管材，聚乙烯衬层厚度要求符合GB／T28897-2012和CJ／T136—2007的标准，加压加热一定时间后成型，是传统镀锌管... 详细信息

衬塑钢管又名钢塑复合管，产品以镀锌无缝钢管、镀锌焊接钢管为基管，内壁去除焊筋后，衬入与镀锌管等内径的聚乙烯（PE）管材，聚乙烯衬层厚度要求符合GB／T28897-2012和CJ／T136—2007的标准，加压加热一定时间后成型，是传统镀锌管的升级型产品。它既有钢管高强高韧抗拉抗压的机械性能，又有塑料管超强耐腐防腐性能和不易生长微生物的特点，是输送酸、碱、盐、有腐蚀性气体等介质的理想管道。

关键词：钢塑复合管粘接性能热熔胶衬塑钢管腐蚀性气体镀锌管无缝钢管焊接钢管

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透明红外硫系薄膜非均匀性检测及影响因素

光学精密工程 2020年第5期28卷 1005-1011页

作者：姚玉明宋宝安肖传富戴世勋宁波大学信息科学与工程学院浙江宁波315211 宁波大学浙江省光电探测材料与器件重点实验室浙江宁波315211

薄膜非均匀性的无损检测对于制备大面积高质量的红外透明薄膜尤为重要。针对红外薄膜光学均匀性难以获取的困难,提出了一种同时获得单层透明红外薄膜厚度和折射率均匀性的无损检测方法。实验上,通过磁控溅射法在二氧化硅衬底上制备了厚... 详细信息

薄膜非均匀性的无损检测对于制备大面积高质量的红外透明薄膜尤为重要。针对红外薄膜光学均匀性难以获取的困难,提出了一种同时获得单层透明红外薄膜厚度和折射率均匀性的无损检测方法。实验上,通过磁控溅射法在二氧化硅衬底上制备了厚度约1.4μm红外透明Ge-Sb-Se硫系薄膜,然后在该薄膜上标定出36个80μm×80μm区域,利用显微傅里叶红外光谱仪测得该36个区域的透射谱,通过分段滤波的方法滤除背景噪声,运用改进的Swanepoel方法计算得到了薄膜每一个区域的厚度和折射率,进而精确获得该薄膜的厚度和折射率均匀性,结果表明精度优于0.5%。

关键词：红外薄膜改进的Swanepoel方法光学均匀性无损检测

谷胱甘肽的类氧化酶Au@MnO_(2)粒子刻蚀荧光检测方法

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光学学报 2024年第4期44卷 329-335页

作者：肖传豪梁慧丽濮阳职业技术学院河南大学濮阳工学院河南濮阳457000 濮阳市中医院检验科河南濮阳457000

设计合成了一种UFO状的具有类氧化酶性质的Au@MnO_(2)纳米粒子。Au@MnO_(2)可催化邻苯二胺(OPD)和氧气反应,生成具有荧光的2,3-二氨基吩嗪(DAP)。加入谷胱甘肽(GSH)后,GSH对MnO_(2)的蚀刻导致纳米粒子的催化能力降低,从而使DAP的荧光强... 详细信息

设计合成了一种UFO状的具有类氧化酶性质的Au@MnO_(2)纳米粒子。Au@MnO_(2)可催化邻苯二胺(OPD)和氧气反应,生成具有荧光的2,3-二氨基吩嗪(DAP)。加入谷胱甘肽(GSH)后,GSH对MnO_(2)的蚀刻导致纳米粒子的催化能力降低,从而使DAP的荧光强度减弱,可实现对GSH的荧光灵敏检测。在560 nm处的荧光强度与GSH浓度(0.01~10μmol/L和50~1000μmol/L)呈良好的线性关系,检测限为0.003μmol/L。此外,该体系对GSH具有很好的选择性,不受其他离子和氨基酸的干扰。重要的是,该传感器不仅可检测水溶液中的GSH,而且可成功检测血清中的GSH。所提方法具有灵敏度高、抗干扰能力强、操作简单等优点,在生物分析和疾病诊断中具有一定的潜力。

关键词：荧光 Au@MnO_(2)纳米粒子类氧化酶谷胱甘肽

非决策能力下基层政府回应行为的特征、模式及机制

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深圳大学学报（人文社会科学版） 2024年第2期41卷 87-96页

作者：李永华肖传龙深圳大学政府管理学院广东东深圳518060

政府回应具备合法性与有效性的双重属性,是政民互动与基层治理的复合体现。“非决策能力”指权力主体在决策之前对议程设定、利益挑战和潜在风险进行操控与引导的能力。当面对民众提出的相关诉求与需求时,权力主体通过施加影响,有能力... 详细信息

政府回应具备合法性与有效性的双重属性,是政民互动与基层治理的复合体现。“非决策能力”指权力主体在决策之前对议程设定、利益挑战和潜在风险进行操控与引导的能力。当面对民众提出的相关诉求与需求时,权力主体通过施加影响,有能力将特定议题置于决策讨论之中或排除在决策范围之外,以达到规避风险、降低成本、摆平理顺的目的。非决策能力受到自上而下政治压力、自下而上群众监督与内外环境自主空间的综合影响。非决策能力作用下,基层政府回应行为形塑出权责失衡规避风险、利益计算的成本收益和压力分解的摆平理顺特征。根据非决策能力强势与弱势的不同状态,基层政府灵活选择冷漠型无视、程序型答复、适度型协商、事务型沟通等回应行为。非决策能力影响因素、基层政府回应行为特征与非决策能力对应的回应类型共同构成基层政府回应行为选择机制。

关键词：非决策能力基层政府政府回应回应行为选择回应效能

武汉蔡甸区浅层地下水氮污染来源识别及其迁移转化过程解析

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地质科技通报 2024年

作者：曹益李逸凡周传富李朋李俊霞中国地质大学(武汉)环境学院湖北省地质调查院

【目的】近年来，随着人类活动的不断加剧，地下水氮污染成为全球范围内典型的环境问题。为识别浅层地下水氮污染源、贡献比例、及迁移转化特征，采集湖北省武汉市蔡甸地区主要供水区地表水14个、浅层地下水24个及土样样品7个，并测试... 详细信息

【目的】近年来，随着人类活动的不断加剧，地下水氮污染成为全球范围内典型的环境问题。为识别浅层地下水氮污染源、贡献比例、及迁移转化特征，采集湖北省武汉市蔡甸地区主要供水区地表水14个、浅层地下水24个及土样样品7个，并测试分析了其水化学指标、氮同位素、氢氧同位素等。【方法】基于当地土地利用类型，综合水化学及δ15N-NO3-、δ18O-NO3-双同位素示踪技术，判别研究区地下水硝酸盐氮污染源及迁移转化规律，同时进一步运用Iso-Source模型定量识别不同氮污染源的贡献比例。【结果】区域氮污染类型以硝酸盐氮为主，其中约66.7%地下水采样点NO3-浓度超出WHO规定限值（10 mg/L），污水和粪便、土壤有机质以及含氨肥料硝化为主要NO3-来源，其对浅层地下水硝酸盐氮的贡献率均值分别为：48.6%、32.9%、18.5%，受较为明显的人类活动影响；进一步结合区域水化学及氢氧同位素组成显示，区域地表水及地下水氮的形态转化主要受到硝化作用影响与控制。【结论】研究结果将为进一步了解蔡甸区氮循环过程及氮污染治理提供理论基础。

关键词：氮污染硝酸盐氮 Iso-Source模型双同位素示踪技术

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乳清蛋白抗氧化肽的分离纯化及构效关系研究

中国乳品工业 2024年

作者：罕璐肖富权郝刚毕秀芳黄梅桂西南民族大学食品科学与技术学院

利用大孔吸附树脂、超滤离心以及凝胶过滤色谱等手段纯化乳清蛋白抗氧化肽组分，检测分离组分的抗氧化活性、分子量分布及氨基酸组成，并分析抗氧化肽的构效关系。结果显示，在洗脱液为65%乙醇，流速1 mL/min，样品浓度10 mg/mL时大孔... 详细信息

利用大孔吸附树脂、超滤离心以及凝胶过滤色谱等手段纯化乳清蛋白抗氧化肽组分，检测分离组分的抗氧化活性、分子量分布及氨基酸组成，并分析抗氧化肽的构效关系。结果显示，在洗脱液为65%乙醇，流速1 mL/min，样品浓度10 mg/mL时大孔树脂脱盐效果最佳，蛋白回收率为74.77%。经超滤离心后小于3 ku的组分B-3抗氧化活性较强，DPPH自由基清除率为17.52%。B-3经凝胶色谱Sephadex G-25+G-50串联分离最终得到抗氧化活性最高的组分B-3-3。B-3-3的分子量最小，主要分布在1ku以下，小肽(2～8肽)占比为88.53%，其DPPH自由基清除率提高到了24.07%，自由巯基含量为116.47 nmol/mg，总巯基含量为167.38 nmol/mg，疏水性氨基酸和抗氧化性氨基酸的占比分别为43.36%、28.01%。结果表明乳清蛋白抗氧化肽的巯基含量与自由基清除率呈正相关，同时抗氧化肽段分子量越小，抗氧化活性越高。

关键词：乳清蛋白抗氧化肽分离纯化分子量分布

基于X-ray CT图像的沥青混合料车辙过程空隙分布评估

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北京工业大学学报 2024年第4期50卷 508-522页

作者：张宇王伟成方珑刘晋周肖传语于斌张家港市交通运输局江苏苏州215600 华设设计集团股份有限公司南京210014 东南大学交通学院南京210096

X射线计算机断层扫描(X-ray computed tomography,X-ray CT)技术作为一种无损测试方法,已被广泛用于评估沥青混合料中的空隙结构和与空隙有关的病害。基于X-ray CT和图像处理技术,从细观结构层面探讨了车辙变形过程中沥青混合料的空隙... 详细信息

X射线计算机断层扫描(X-ray computed tomography,X-ray CT)技术作为一种无损测试方法,已被广泛用于评估沥青混合料中的空隙结构和与空隙有关的病害。基于X-ray CT和图像处理技术,从细观结构层面探讨了车辙变形过程中沥青混合料的空隙结构特征。提出了体积等效球棍模型来表征空隙连通性的变化,用改进的环扇分割变异系数、位置偏心率和球度分别描述了空隙的分布和形状特征。结果表明,车辙对沥青混合料空隙结构的影响机制因混合料类型而异。与密级配沥青混凝土(AC-13)相比,沥青玛蹄脂碎石混合料(SMA-13)中的空隙更加不均匀和离散,尤其是那些体积小于0.01 mm^(3)的空隙。此外,SMA-13中的空隙连通性和分布更容易受到外部荷载的影响,其粗集料在变形过程中往往会产生定向移动进而改变初始位置。尽管车辙变形同时增加了2种混合料中空隙的水平不均匀性,但AC-13的竖向不均匀性减少,而SMA-13的竖向不均匀性增加。加载使AC-13混合料的空隙几何形状变得复杂和分散,而SMA-13则相反,预示着与AC混合料相比,SMA混合料在加载1 h后仍保持抵抗车辙破坏的潜力。总体而言,沥青混合料中空隙的拓扑特征及其在车辙变形过程中的动态响应主要取决于混合料的级配形式。

关键词：沥青混合料空隙三维分布连通性 X射线计算机断层扫描技术车辙变形