检索结果-南通市图书馆

作者：柳华斌湖南大学

学位级别：硕士

诉讼财产保全责任保险是指在财产保全程序中,由保险公司依照与申请人达成的保险合同,向法院出具担保书,担保保险事故发生时的损害赔偿责任。作为一种较新的保险产品,诉责险近些年来发展势头迅猛,而相关的纠纷数量也有增多。为减少诉责... 详细信息

诉讼财产保全责任保险是指在财产保全程序中,由保险公司依照与申请人达成的保险合同,向法院出具担保书,担保保险事故发生时的损害赔偿责任。作为一种较新的保险产品,诉责险近些年来发展势头迅猛,而相关的纠纷数量也有增多。为减少诉责险合同相关的纠纷出现,通过分析大量的诉讼财产保全责任保险合同有关案例,进行实证研究,总结出了实务中主要出现的争议问题。对于申请保全错误认定问题,应当结合主客观标准综合判断,适用过错责任原则,结合申请人外在活动的内容和形式,判断其申请保全时的主观意识状态,不能单纯以其诉求未获得支持或未获得全部支持就认定申请人申请保全错误。针对申请保全错误所致的损害赔偿范围,应为申请保全错误造成的实际损失,且该损失具有合理性,包括被申请人的所得损害和所失利益。针对保险人的追偿权问题,法院不宜当然排除诉责险合同中双方当事人的关于免责与追偿的约定,对于违反保险合同约定的被保险人,保险人在遵从担保书的承诺、履行赔偿义务后,有权向被保险人追偿。针对保险合同与担保书的衔接问题,应遵从意思自治,予以保险合同双方解除合同的权利,同时保险人应及时撤销保函或担保书,由申请人自行承担担保责任。为完善诉责险相关规范和制度,更好地发挥出该项制度的优越性,通过规范化表述诉责险合同的内容,使之更好地与保全制度衔接,以创新的保险收费方式等,降低运行过程中产生的风险。通过形成对诉责险相关争议重点问题的统一性判定标准,以充分保护被申请人的权益。同时,保险人应增强证据留存理念,加强保险基础材料审查,防范保险事故中的道德风险。

关键词：诉讼财产保全责任保险过错认定追偿保险责任

城市复杂环境下车载GNSS-RTK/INS组合导航算法研究

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城市复杂环境下车载GNSS-RTK/INS组合导航算法研究

作者：杨哲华中国矿业大学

学位级别：硕士

近年来,自动驾驶领域发展迅猛,GNSS/INS组合导航可以优缺互补,是经典的组合导航方式,面向城市复杂环境,提升GNSS/INS组合导航系统的能力,获取最优位姿信息具有非常重要的研究价值。本文将重点对城市复杂环境下车载GNSS-RTK/INS组合导航... 详细信息

近年来,自动驾驶领域发展迅猛,GNSS/INS组合导航可以优缺互补,是经典的组合导航方式,面向城市复杂环境,提升GNSS/INS组合导航系统的能力,获取最优位姿信息具有非常重要的研究价值。本文将重点对城市复杂环境下车载GNSS-RTK/INS组合导航算法展开研究,具体研究内容为:（1）对高斯牛顿迭代法、伪距单点定位原理和松组合GNSS-RTK原理进行了详细推导,并进行了单系统伪距单点定位与多系统伪距单点定位动态对比实验以及单系统GNSS-RTK与多系统GNSS-RTK对比实验,验证了采用多系统观测信息进行伪距单点定位和GNSS-RTK的优越性。在此基础上介绍了模糊度固定流程,并通过动态GNSS实验对比分析了instantaneous、continuous和fix-and-hold三种模糊度固定策略的优缺点。（2）对INS导航方程和误差方程进行了详细推导,并对卡尔曼滤波原理的GNSS-RTK与INS间杆臂问题、INS初始对准问题、GNSS-RTK/INS松、紧组合模型及陆地车运动约束模型进行了详细介绍,开展了城市开阔环境下单系统GNSS-RTK/INS组合导航与多系统GNSS-RTK/INS组合导航对比实验。实验结果表明,与单系统GNSS-RTK/INS组合导航定位结果相比多系统GNSS-RTK/INS组合导航定位系统平面位置精度提升大于15%、平面速度精度提升大于10%。（3）针对城市复杂环境下车载GNSS-RTK/INS组合导航系统鲁棒性较差问题,对MW-GF周跳探测方法和三种常用基于新息的抗差自适应方法进行了详细介绍。针对传统抗差自适应方法只能探测是否含有系统误差,但不能直接判断误差来源问题,提出了一种基于非完整约束的抗差自适应滤波算法。该算法先用非完整约束判断误差来自INS还是来自GNSS-RTK,然后动态调整抗差和自适应的顺序,防止抗差或自适应错误,并开展了城市复杂环境下传统抗差自适应与该算法的对比实验。实验结果表明,本文提出的基于非完整约束的抗差自适应滤波算法可以直接判断误差来源,对GNSS信号短暂遮挡和长时间遮挡场景均有效。（4）针对城市半遮挡环境下车载GNSS-RTK/INS组合导航系统GNSS可观测卫星较少导致定位精度较差问题,对多系统重叠频率紧组合GNSS-RTK算法进行了详细推导,并用两组静态实验和一组动态实验证明多系统重叠频率紧组合GNSS-RTK/INS组合导航系统在城市半遮挡环境下定位精度的优越性,与松组合GNSS-RTK/INS组合导航定位结果相比紧组合GNSS-RTK/INS组合导航定位系统平面位置精度提升大于10%、平面速度精度提升大于15%。

关键词：组合导航 GNSS-RTK 抗差自适应滤波非完整约束城市环境

非中性分层下气载污染物大气扩散的数值模拟研究

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非中性分层下气载污染物大气扩散的数值模拟研究

作者：蔡宁华南华大学

学位级别：硕士

核能是迄今为止最安全、最廉价、清洁高效的能源。然而,在核电站正常运行以及事故工况下,会向大气环境排放一定量的气载污染物,引起了人们对核电站造成的空气质量问题的高度关注。在气载污染物排放过程中,大气稳定度是影响污染物扩散的... 详细信息

核能是迄今为止最安全、最廉价、清洁高效的能源。然而,在核电站正常运行以及事故工况下,会向大气环境排放一定量的气载污染物,引起了人们对核电站造成的空气质量问题的高度关注。在气载污染物排放过程中,大气稳定度是影响污染物扩散的主要因素之一。基于文献综述发现,已有的大多数研究为简化起见,将大气视为中性分层。不过,实际大气中经常会出现非中性分层的情况。所以,针对非中性分层下核电站气载污染物扩散规律的研究十分必要。本文基于开源平台Open FOAM进行了数值研究,具体内容如下:(1)归纳分析了目前国内外对非中性分层下气载污染物扩散的相关风洞和数值模拟研究,为后续求解器的开发提供了理论基础。(2)基于Open FOAM中热浮力求解器buoyant Boussinesq Simple F oam进行了二次开发,包括动量方程和湍流模型的修改以及非中性分层入流边界条件的建立。基于已有的不稳定分层风洞实验数据拟合了入流廓线,并进行了求解器的验证。结果表明:该求解器模拟的速度场和浓度场相对误差分别低于10%和15%,能够满足后续数值模拟的需要。(3)以某核电站为研究对象,采用CAD软件建立了全尺寸三维模型,基于上述求解器进行五种非中性分层工况下的数值研究,分别为极不稳定(A)、不稳定(B)、弱不稳定(C)、弱稳定(E)以及稳定(F)。分析了五种工况下的速度分布、湍流动能以及流场结构。结果表明,不稳定(A、B、C)和稳定(E、F)分层情况均会在建筑一半高度以下产生回流区。且随着稳定性(F至A)的降低,回流区的速度逐渐增大,湍流动能和湍流耗散率呈现出增大趋势,涡旋强度逐渐增强。(4)对气载污染物在流向(X)、横向(Y)及高度(Z)方向上的扩散规律进行了分析。结果表明:在X方向上,稳定分层下的气载污染物扩散显著弱于不稳定分层,当污染物的浓度降至60Bq/m时,F的扩散距离超过A的两倍。在Y方向上,稳定分层的浓度的最大值出现在烟囱中心面(Y=750m)处,而不稳定分层的浓度最大值偏离了中心面,不稳定分层下的横向扩散范围更广。在Z方向上,稳定和不稳定分层的烟羽中心线高度分别为100m和50m。(5)对不同风速下的流场和浓度场进行分析。结果表明,风速越大,回流区的速度、湍流动能和湍流耗散率逐渐增大;在X方向上,随着风速的增大,污染物浓度降至临界点的距离越近(<60Bq/m),且烟囱出口处的下洗程度越弱;在Y方向上,随着风速的增大,近地面(Z=1.5m)污染物的浓度最大值会逐渐偏移烟囱出口(Y=750mm)中心线。

关键词：气载污染物非中性分层 OpenFOAM 计算流体力学大气边界层

智能光纤栅栏传感系统性能分析与周界报警应用研究

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智能光纤栅栏传感系统性能分析与周界报警应用研究

作者：华艳莉华中科技大学

学位级别：硕士

本文研究智能光纤栅栏周界防护系统技术。面向要地周界安全防护重大需求,沿周界全程安装光纤栅栏,构建一种“有形”的防护网,形成一个封闭的安全防护区。采用物理阻拦和入侵探测技防一体化技术,在起到吓阻作用的同时,又能实现实时在线监... 详细信息

本文研究智能光纤栅栏周界防护系统技术。面向要地周界安全防护重大需求,沿周界全程安装光纤栅栏,构建一种“有形”的防护网,形成一个封闭的安全防护区。采用物理阻拦和入侵探测技防一体化技术,在起到吓阻作用的同时,又能实现实时在线监测,体现了“阻挡为主、报警为辅”的周界防护理念。本文针对在光纤栅栏中应用的迈克尔逊(Michelson)和萨格纳克(Sagnac)两种干涉式光纤传感,研究系统的传感响应的灵敏性、实时性、大规模组网以及误报性能等。主要研究工作如下:(1)对常见干涉式光纤干涉仪的振动传感机理做了理论分析,对比了不同干涉型光纤传感器的传感机理和优缺点,证明Michelson传感器和MZ-Sagnac传感器具有独特优势。(2)提出了智能光纤栅栏传感系统的整体框架设计,包括光纤传感模块、数据采集和处理模块、报警模块,并对周界系统的最大防区数、监测距离、传感器灵敏度、响应时间、误报漏报率、事件识别性能做了深入探讨。验证了系统组网规模;证明对传感光纤增敏、优化铺设方式及调节MZ-Sagnac延迟光纤长度等可有效提升灵敏度;提出的频率特征比重算法思路能较好反应突变信号的突变剧烈程度。(3)对Michelson和MZ-Sagnac传感系统进行了实地测试,分析了两种系统的检测波形差异,验证本系统的检测具有一定实时性、灵敏度高,且可以区分出大幅动作。实验表明误报上MZ-Sagnac表现更好,敏感性上Michelson表现更好,且和风雨环境具有相关性;对两种系统施加不同扰动动作后,通过观测freq时域波形,验证灵敏度上Michelson系统表现更好,且两者的实时响应特性较好,对大幅度动作都有良好的感应。

关键词：智能光纤栅栏干涉型光纤振动传感 MZ-Sagnac传感器 Michelson传感器

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管内壁损伤特征提取与识别方法研究

管内壁损伤特征提取与识别方法研究

作者：张莉华西安科技大学

学位级别：硕士

供水管道是现代化城市发展的重要基础设施,为保证其安全运行,对管道内壁损伤种类实现精确检测具有巨大的工业应用价值。目前,图像处理和模式识别技术可以有效地检测管道内壁损伤种类,但存在特征提取精度低、识别率差、结果受主观因素影... 详细信息

供水管道是现代化城市发展的重要基础设施,为保证其安全运行,对管道内壁损伤种类实现精确检测具有巨大的工业应用价值。目前,图像处理和模式识别技术可以有效地检测管道内壁损伤种类,但存在特征提取精度低、识别率差、结果受主观因素影响较大的问题。针对以上问题,本文提出了改进的随机森林特征选择算法和支持向量机分类模型,实现对供水管道内壁损伤图像的特征提取与自动识别,为管道维护提供重要的技术支持。在分析供水管道结构特征的基础上,首先搭建内窥镜管道图像采集平台,然后利用基于锥面双向投影模型的全景展开算法和基于双向照度估计模型的Retinex算法进行图像预处理,从而提高图像的对比度,最后建立管道内壁损伤图像样本库。针对随机森林算法在管道内壁损伤特征选择时造成识别率较低的问题,提出基于特征简化的随机森林算法,对提取的颜色统计特性、灰度共生矩阵、灰度游程矩阵特征进行特征权重的计算和重要度的评估与排序,并根据排序结果进行特征选择。该算法提升了划分较多特征数据时属性权值的可信度,实现了特征降维。结果表明,改进的随机森林算法能够减少图像的冗余特征,有效提高管道内壁损伤特征的识别精度。针对支持向量机算法在管道内壁损伤特征识别时性能较差的问题,提出基于黏菌优化算法的支持向量机分类模型(SMA-SVM),对支持向量机的惩罚参数和核函数参数进行优化,提高SVM的泛化性能。实验结果表明,SMA-SVM分类模型的准确率高达94.710%,相比于SVM分类模型、基于差分花授粉优化的SVM分类模型、粒子群优化的SVM分类模型、BP神经网络的识别准确率分别提高了 4.786%、3.023%、4.030%、0.503%。因此,特征简化的随机森林算法和黏菌优化的支持向量机分类模型对管道内壁损伤图像具有较好地识别效果。

关键词：管道检测图像增强特征提取特征选择图像识别

翻译转换理论指导下的《朱熹与王阳明—物、心、理的比较思想论》日译汉翻译实践报告

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翻译转换理论指导下的《朱熹与王阳明—物、心、理的比较思想论》...

作者：黄丽华浙江工商大学

学位级别：硕士

朱子学一般认为在镰仓中叶传入日本。朱子学传入日本后的三百多年里得到很大发展,这一时期也称为理学输入时期。朱子学当时被德川幕府命名为“官学”,发展成了江户时代的主导思想。朱子学思想在日本的发展为明治的成功实践积累了思想经... 详细信息

朱子学一般认为在镰仓中叶传入日本。朱子学传入日本后的三百多年里得到很大发展,这一时期也称为理学输入时期。朱子学当时被德川幕府命名为“官学”,发展成了江户时代的主导思想。朱子学思想在日本的发展为明治的成功实践积累了思想经验。本文为日汉翻译实践报告。翻译的源文本节选自高桥进的『朱熹と王陽明--物と心と理の比較思想論—』(《朱熹与王阳明—物、心、理的比较思想论》)。高桥进教授通过朱熹与王阳明思想的比较,从原理上探究包括日本在内的东亚思想文化。该文本引用了大量的朱子和王阳明等哲学家的论点,句式多为较难理解的长难句,因此本翻译实践对笔者的宋学知识把握程度及逻辑能力要求较高。卡特福德的翻译转换理论能够运用结构的划分及转换有效地理清原文含义。因此,本文在卡特福德理论的指导下,尝试探究翻译转换理论在学术性专著翻译实践中的具体运用。本文主要由五个部分组成。第一个部分中,笔者对翻译文本作者和文本的内容进行了简要介绍;第二个部分简要概括了整个翻译过程;第三个部分较为详细的介绍了翻译转换理论;第四部分中,先对层次转换,结构转换,类别转换,单位转换四个方面的翻译实践案例进行分析;第五部分为总结,对于翻译转换理论指导下的翻译方法进行归纳,总结了本次翻译实践过程中的心得。

关键词：朱子学阳明学翻译转换理论卡特福德

动机策略和愿景法在高职英语程式语教学中的应用

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动机策略和愿景法在高职英语程式语教学中的应用

作者：许志华西北师范大学

学位级别：硕士

动机策略在外语教学中发挥着重要作用。近年来,受过程导向法的影响,动机策略在外语教学中的研究焦点趋于其动态属性。此外,Dornyei通过对外语高水平学生的研究发现,愿景同样可提高学生英语学习动机,促进语言掌握。当下,国内动机策略的... 详细信息

动机策略在外语教学中发挥着重要作用。近年来,受过程导向法的影响,动机策略在外语教学中的研究焦点趋于其动态属性。此外,Dornyei通过对外语高水平学生的研究发现,愿景同样可提高学生英语学习动机,促进语言掌握。当下,国内动机策略的动态性研究多集中于调查研究,课堂实证研究较少;同时愿景在外语教学中作用的研究也很少。因此,本论文尝试将动机策略和愿景法应用于中国高职学生英语程式语的教学中,旨在探索以下问题:1)动机策略和愿景法分别对学生英语程式语的习得有什么影响?2)动机策略与愿景法的结合使用对学生英语程式语的习得有什么影响?3)三种方法对不同英语水平学生的影响有什么差异?本研究选取兰州某职业技术学院大一四个自然班作为研究对象,其中三个实验班,一个控制班,进行为期六周的实验。实验前,依据英语水平考试成绩,将学生分为高、中、低三种英语水平。实验中,第一周,通过前测了解学生对目标程式语的已有程度。第二至五周,实验组与控制组每周接受一节85分钟的程式语教学课程。该课程分为两部分:前45分钟为相同的程式语教学,后40分钟四组分别使用不同方法复习:动机组使用动机策略,愿景组使用愿景法,在结合组中结合使用两种方法,而控制组采用讨论法与讲授法复习。最后,所有研究对象于第六周参加后测。实验后,本论文采用SPSS 26.0软件分析对比四组学生的测试成绩及前后测相对增值,并比较不同英语水平学生间的影响差异。研究表明:第一,动机策略、愿景法都能促进学生的程式语学习,但影响程度不同,愿景组相对增值大于动机组,因此愿景组成绩提高更多,效果更显著。第二,动机策略与愿景法的结合使用也能促进学生的程式语学习,但影响较小。对三种方法进行比较,结果显示:愿景法对程式语的词形、词意、和用法习得都有显著影响;动机策略的效果其次,积极影响主要体现在对词形和词意的掌握上;二者的结合使用对程式语的用法习得有显著效果,但总体影响程度最小。第三,三种方法对不同英语水平的学生的影响不同。对高水平学生,动机策略的积极效果最明显;对中等水平学生,愿景法最有效;对于初等水平学生,三种动机模式均无显著影响。

关键词：动机策略愿景法高职学生程式语教学

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基于热解过程结构演变的焦炭还原N2O研究

基于热解过程结构演变的焦炭还原N2O研究

作者：吴紫华长沙理工大学

学位级别：硕士

N2O是一种强温室气体,会恶化臭氧层,影响生态环境。流化床锅炉较低的燃烧温度条件导致N2O排放浓度居高不下,由此引发的N2O排放控制亟待解决。本文选用两种烟煤制备不同温度的焦炭,使用Raman光谱、XRD和XPS技术表征焦样的碳结构、微晶结... 详细信息

N2O是一种强温室气体,会恶化臭氧层,影响生态环境。流化床锅炉较低的燃烧温度条件导致N2O排放浓度居高不下,由此引发的N2O排放控制亟待解决。本文选用两种烟煤制备不同温度的焦炭,使用Raman光谱、XRD和XPS技术表征焦样的碳结构、微晶结构和表面官能团。在焦炭表面负载Na、Fe催化剂,并进行了焦炭(催化)还原N2O的热重实验;利用原位漫反射红外光谱(In-situ DRIFTS)分析焦炭还原N2O反应过程中焦炭表面官能团的变化。利用固定床反应器系统进行焦炭还原N2O的实验,测定了反应器出口 NOx浓度,研究热解温度和焦化学结构变化对N2O转化率的影响,并分析了反应后残余焦炭的结构变化。Raman光谱结果表明,A焦炭在500～800℃区间结构有序度降低,800℃以后有序度增加,B焦炭在500～900℃有序度是逐渐降低。XRD结果表明,A、B焦炭微晶结构随温度升高在横向生长较为发达,石墨化程度逐渐加剧。热重分析结果表明,焦炭吸附和还原N2O主要发生在98～680℃。负载NaCl和FeCl3后,焦炭的失重率均降低,表明Na和Fe对焦炭-N2O反应有催化作用,但添加Fe后焦炭的失重率低于添加Na后焦炭的失重率。Na和Fe催化剂均能降低A焦炭还原N2O反应的活化能,在10℃/min和30℃/min升温速率时,活化能变化不大。Na和Fe催化剂对B焦炭还原N2O反应的催化效果不同,在10℃/min、20℃/min和30℃/min升温速率下,添加Na后反应活化能有所升高,添加Fe后反应活化能降低,但变化不大。焦炭还原N2O的原位红外光谱(DRIFTs)表明,负载催化剂前后焦炭A和焦炭B表面主要官能团包括高岭石、芳香族C=C、COOH、酚类C-OH、芳族CH、脂肪族CH、NH3和N2O。添加Fe和Na催化剂后焦炭对N2O的吸附能力都增强,Fe在400～650℃范围内的催化活性较强,Na在低温段(40-400℃)的催化活性较强。焦炭-N2O反应的固定床实验结果表明,在焦炭还原N2O的反应中焦炭被气化CO和CO2。焦炭结构演变会影响焦炭对N2O的还原能力,高温热解的焦炭虽然有序度低,但反应活性降低,其还原N2O的能力也降低。对固定床实验还原后残余焦炭进行XRD光谱和粒径分布分析。XRD谱图显示,还原N2O反应后残余的A焦炭中主要矿物有石英、陨硫钙石、磁铁矿、方解石、赤铁矿、锐钛矿、硬石膏、钠长石、镁铁尖晶石、硅灰石、钙铝黄长石等矿物,还原N2O反应后残余的B焦炭中主要矿物有石英、磁铁矿、方解石、赤铁矿、硬石膏、钠长石、钙铝黄长石和陨硫钙石等矿物。粒径分布表明,还原反应后,还原后残余A焦炭中A800的平均粒径最小,A500的平均粒径最大,而还原后残余B焦炭中B500的平均粒径最小,B800的平均粒径最大。

关键词：焦炭反应动力学 N2O还原催化剂温度

金属离子络合型水凝胶敷料治疗糖尿病伤口的研究

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金属离子络合型水凝胶敷料治疗糖尿病伤口的研究

作者：谢先华天津大学

学位级别：硕士

作为糖尿病并发症之一的糖尿病皮肤溃疡,因感染和炎症反应等因素,导致伤口难以愈合。现有的水凝胶敷料具有有限的抗菌性并且难以更换。鉴于此,本文设计并合成一种具有抗菌抗氧化活性且易换药的水凝胶敷料来治疗糖尿病创面。以聚乙二醇... 详细信息

作为糖尿病并发症之一的糖尿病皮肤溃疡,因感染和炎症反应等因素,导致伤口难以愈合。现有的水凝胶敷料具有有限的抗菌性并且难以更换。鉴于此,本文设计并合成一种具有抗菌抗氧化活性且易换药的水凝胶敷料来治疗糖尿病创面。以聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)、1-乙烯基咪唑(VI)和[2-(甲基丙烯酰基氧基)乙基]二甲基-(3-磺酸丙基)氢氧化铵(DMAPS)为原料,通过可逆加成-断裂链转移(RAFT)自由基聚合反应制备了超支化三元共聚物HBPVD。富含丙烯酸酯键的HBPVD与甲基丙烯酰化明胶(Gel MA)在紫外光照1分钟内原位形成水凝胶。水凝胶与Cu(NO)溶液络合之后,压缩模量增加至20倍,展现了优异的离子增强效果。自组装抗坏血酸棕榈酯(AP)纳米片被包载到水凝胶中,25分钟内自由基的清除率为80%;此外,AP可作为还原剂原位将Ag还原成单质银纳米颗粒(Ag NPs),并结合两性离子DMAPS,使水凝胶表面无细菌残留,证明该水凝胶材料具有优异的抗炎性能和抗菌性能。在Sprague Dawley(SD)大鼠糖尿病创面治疗实验中,该水凝胶伤口敷料通过促上皮化和胶原沉积、降低促炎因子(IL-1β,TNF-α)的表达水平、提高抗炎因子(IL-10,TGF-β)的表达水平促进伤口愈合。同时,由于Cu与咪唑强的络合作用以及两性离子材料的温敏性,HBPVD/Gel MA/Ag/AP敷料可以通过喷涂4 C的Cu溶液实现快速无创换药。本研究研制的易换药抗菌抗炎型水凝胶敷料为糖尿病伤口治疗提供了一种新策略。

关键词：水凝胶伤口敷料离子响应性两性离子聚合物抗菌性能抗炎性能

高稳定性Ni基催化剂的制备及其CO2甲烷化研究

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高稳定性Ni基催化剂的制备及其CO2甲烷化研究

作者：孙华宇天津大学

学位级别：硕士

环境问题和能源危机的背景下,温室气体CO的排放将受到限制,CO化学利用是碳减排的组成部分。太阳能、风能等可再生能源由于季节性,旺季需要储存。将旺季的光电、风电通过电解水制氢,氢气和CO反应生成有用的甲烷,这样实现将可再生能源储... 详细信息

环境问题和能源危机的背景下,温室气体CO的排放将受到限制,CO化学利用是碳减排的组成部分。太阳能、风能等可再生能源由于季节性,旺季需要储存。将旺季的光电、风电通过电解水制氢,氢气和CO反应生成有用的甲烷,这样实现将可再生能源储存于甲烷。CO甲烷化的技术关键在于催化剂。本论文重点从载体和助剂的角度调控Ni基催化剂的物理化学性质,并将其用于CO甲烷化研究,旨在改善催化剂的低温活性和抗烧结能力。采用柠檬酸络合-浸渍法制备了以ZrO、Ce O和Ce-Zr-O固溶体为载体的Ni催化剂用于CO甲烷化。并通过BET、TPR、CO-TPD、H-TPD、XRD、XPS、TEM和ICP等技术表征手段,系统地研究了催化剂的结构与催化性能之间的关系。结果表明,催化剂Ni/CeZrO在250°C时的CO转化率达到71%,具有最佳的低温活性,并且表现出最好的高温稳定性。这主要是由于活性金属Ni具有高分散度和小颗粒尺寸。Ce-Zr-O固溶体和Ni NPs之间表现出最佳的金属-载体相互作用,有利于Ni NPs在表面的分散性和稳定性,提高了Ni催化剂的抗烧结能力。此外,不同载体催化剂的TOF值相近,表明该体系中提高低温活性的关键是提高Ni NPs的分散度。采用柠檬酸络合-浸渍法制备了分别以LaO、Ce O以及LaO和Ce O为助剂的ZrO担载的Ni催化剂。结果表明,助剂LaO的加入能改善CO甲烷化催化性能,双助剂催化剂Ni-LaO-Ce O/ZrO表现出优异的低温活性和最高的稳定性。通过一系列表征发现,双助剂催化剂的中等强度碱性位点数最多,增强了CO分子的吸附活化能力,提高了低温活性。Ni和Zr,Ce,La之间存在相互作用,实现了良好的Ni分散性;LaO与Ce O共同限制了长时间反应过程中Ni NPs的迁移聚集,稳定了Ni NPs的小颗粒尺寸。因此双助剂的协同作用提高了催化剂的抗烧结性能。此外,不同煅烧温度的Ni-Ce O/ZrO催化剂表现出非常接近的低温活性,说明单纯提高比表面积不足以大幅提高低温性能。

关键词： CO2甲烷化 Ni纳米颗粒 Ce-Zr-O固溶体 ZrO2 La2O3 抗烧结