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杂环胺配合物的催化性能研究

杂环胺配合物的催化性能研究

作者：杨磊杰西安石油大学

学位级别：硕士

乙烯的齐聚产物是重要的工业原料,具有多种用途,可以作为高档润滑油、钻井液、增塑剂、洗涤剂、油品添加剂等产品的中间体。碳酸丙烯酯具有沸点高,蒸汽压低的特点,是性能优良的溶剂,可用作胶黏剂和密封剂的增塑剂,还可用作酚醛树脂固化... 详细信息

乙烯的齐聚产物是重要的工业原料,具有多种用途,可以作为高档润滑油、钻井液、增塑剂、洗涤剂、油品添加剂等产品的中间体。碳酸丙烯酯具有沸点高,蒸汽压低的特点,是性能优良的溶剂,可用作胶黏剂和密封剂的增塑剂,还可用作酚醛树脂固化促进剂和水溶性胶黏剂的分散剂等。本论文综述了金属配合物的发展及研究现状,以及金属配合物在催化乙烯齐聚或聚合、催化二氧化碳合成碳酸丙烯酯两方面的研究进展,并对金属配合物在催化乙烯齐聚/聚合、催化二氧化碳合成环状碳酸酯的反应机理进行了介绍。合成了三种配体、十八种金属配合物,并对其催化乙烯齐聚反应和二氧化碳合成碳酸丙烯酯的反应的催化性能进行测试研究。通过高斯软件对实验中所涉及的配体的电负性、电荷密度、分子能量进行了计算,从而对相应的配合物配位环境以及稳定性进行考察研究。首次采用了一种新的合成方法合成了三种吡啶双亚胺配体:2,6-二[1-(2,4-二甲基苯基亚胺)甲基]吡啶(L1)、2,6-二[1-(4-甲氧基-2-甲基苯基亚胺)甲基]吡啶(L2)、2-[1-(2,4-二甲基苯基亚胺)],6-[1-(4-甲氧基-2-甲基苯基亚胺)甲基]吡啶(L3)。以2,6-二[1-(4-甲氧基-2-甲基苯基亚胺)甲基]吡啶(L2)为配体合成了金属铁、钴、镍三种过渡金属配合物,并通过红外、紫外,TG-DSC对其进行表征,并对其乙烯齐聚催化性能进行测试,结果显示在反应压力为1 MPa,反应温度50℃,反应时间1 h的反应条件下具有很高的催化性能,其中配合物2-1的催化活性高达2.2×108 g?mol-1 h-1,并首次对其二氧化碳合成碳酸丙烯酯反应的催化性能研究,在反应压力为1.5 MPa,反应温度100℃的反应条件下,催化剂的长效性可达7 h,表现出较高的催化活性,其中配合物2-1催化环氧丙烷转化为碳酸丙烯酯的转化率高达90.84%。通过对化合物Hdpa进行去氢质子化处理,进一步合成了相应的后过渡金属钴以及铒、钕、钆等稀土金属配合物,并对其进行了合成表征,通过吸收峰的位移分析,判断配合物形成了配位。对乙烯齐聚反应与二氧化碳合成碳酸丙烯酯反应的催化性能研究,发现这类配合物具有较低的乙烯齐聚催化活性,及较高的二氧化碳合成碳酸丙烯酯的转化率。以H2dmpzda、H2pdpzpz、H2dpzda三种氮杂环胺类化合物为配体合成了9个相应的铁、钴、镍配合物,通过红外、TG-DSC对其进行了表征。对催化性能研究发现,该类配合物具有较低的乙烯齐聚催化活性,及较高的二氧化碳合成碳酸丙烯酯的转化率,转化率最高达到88.68%。以Hdpa为配体合成出了两种三核的金属串配合物,并对其进行催化性能测试显示,其具有极低的乙烯齐聚催化活性,较高的二氧化碳合成碳酸丙烯酯的转化率,转化率最高达到86.23%。

关键词：含氮杂环金属配合物乙烯齐聚配位催化二氧化碳利用

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二(2-吡嗪)胺的构象及量子化学计算

西安石油大学学报（自然科学版） 2014年第5期29卷 80-84,8-9页

作者：魏君王文珍杨磊杰西安石油大学化学化工学院陕西西安710065

为了对合成新型结构和性质的含氮杂环胺类化合物与金属生成的配合物提供指导,对含氮杂环化合物二(2-吡嗪)胺(Hdpza)进行了构象计算研究,用量子化学方法计算了化合物的稳定性、原子电荷布居、前线轨道组成及能量,得到了最稳定的分子构象... 详细信息

为了对合成新型结构和性质的含氮杂环胺类化合物与金属生成的配合物提供指导,对含氮杂环化合物二(2-吡嗪)胺(Hdpza)进行了构象计算研究,用量子化学方法计算了化合物的稳定性、原子电荷布居、前线轨道组成及能量,得到了最稳定的分子构象信息。这些构象中2个吡嗪环平面的取向有3种方式:anti-anti、anti-syn及syn-syn,与实验得到单晶结构的分子构象基本吻合。

关键词：含氮杂环化合物分子构象分子力学量子化学

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过渡金属乙烯齐聚与聚合催化剂研究进展

化学通报 2014年第10期77卷 951-960页

作者：杨磊杰王文珍吴洋西安石油大学化学化工学院西安710065

综述了近年来过渡金属配合物催化乙烯齐聚与聚合的最新进展;介绍了乙烯齐聚或聚合的反应时间、反应温度、乙烯压力、助催化剂用量等反应条件及配体上不同取代基对前过渡金属(铬,锆,钛,钒)和后过渡金属(铁,钴,镍,铜)配合物的催化活性和... 详细信息

综述了近年来过渡金属配合物催化乙烯齐聚与聚合的最新进展;介绍了乙烯齐聚或聚合的反应时间、反应温度、乙烯压力、助催化剂用量等反应条件及配体上不同取代基对前过渡金属(铬,锆,钛,钒)和后过渡金属(铁,钴,镍,铜)配合物的催化活性和齐聚或聚合产物的影响;分别以钛和镍配合物催化剂为例,介绍了前过渡金属和后过渡金属催化乙烯齐聚或聚合的机理。

关键词：过渡金属配合物乙烯齐聚乙烯聚合

二氧化碳合成有机碳酸酯和聚碳酸丙烯酯的研究进展

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现代化工 2015年第7期35卷 32-36,38页

作者：赵丹王文珍贾新刚杨磊杰李娜李浩勇西安石油大学化学化工学院陕西西安710065

综述了近些年来以二氧化碳为原料合成碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯和聚碳酸丙烯酯的研究进展。着重介绍了二氧化碳与环氧丙烷的共聚反应,概述了共聚反应的催化剂发展史,探讨了催化剂的发展方向。

关键词：二氧化碳碳酸二甲酯碳酸丙烯酯聚碳酸酯催化合成

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信托式不动产证券化模式法律研究

法制与社会 2010年第26期 255-256页

作者：杨磊杰同济大学法学院

2008年全球金融危机虽然是由美国次级住房抵押贷款所引发,但真正系统性风险的酝酿则是由不动产的资产证券化产生的。在证券化过程中,风险通过金融衍生品不断累积,并被分散到全球投资者手中,一旦出现问题,损失的就不仅仅是美国或者几个... 详细信息

2008年全球金融危机虽然是由美国次级住房抵押贷款所引发,但真正系统性风险的酝酿则是由不动产的资产证券化产生的。在证券化过程中,风险通过金融衍生品不断累积,并被分散到全球投资者手中,一旦出现问题,损失的就不仅仅是美国或者几个国家了。由于信托是不动产证券化的主要模式之一,因此本文从物权法的角度,审视不动产证券化信托模式的法律关系,并对不动产证券化的监督和发展提出了相关见解。

关键词：金融危机信托不动产证券化

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有限合伙在产业投资基金中的适用

经济与管理 2009年第3期23卷 50-53页

作者：杨磊杰同济大学民商法学院上海200126

作为世界大部分产业投资基金所采用的组织形式,有限合伙已经在国际范围内有着广泛的应用,随着我国新《合伙企业法》的颁布,有限合伙制在我国前景广阔。有限合伙制可以有效解决委托—代理问题,降低投资者风险,并能够建立高效低成本的决... 详细信息

作为世界大部分产业投资基金所采用的组织形式,有限合伙已经在国际范围内有着广泛的应用,随着我国新《合伙企业法》的颁布,有限合伙制在我国前景广阔。有限合伙制可以有效解决委托—代理问题,降低投资者风险,并能够建立高效低成本的决策机制。如果建立起完善的信息披露制度、派生诉讼制度,设置必要的投资者准入门槛,并且使之更加市场化、自由化,产业投资基金一定会大有作为。

关键词：有限合伙组织结构合伙协议

全球化进程中的金融法律监管完善——以金融危机为鉴

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法制与社会 2009年第18期 135-136页

作者：杨磊杰孙燕同济大学法政学院

全球化为各国提供了前所未有的机遇,但也蕴藏着巨大的风险。全球化下的金融市场具备了市场国际化、交易手段信息化、机构大型化等特征,这给金融监管带来了更大的挑战。果不其然,如今金融危机的蔓延让现行金融监管体制的弊端更显著的暴... 详细信息

全球化为各国提供了前所未有的机遇,但也蕴藏着巨大的风险。全球化下的金融市场具备了市场国际化、交易手段信息化、机构大型化等特征,这给金融监管带来了更大的挑战。果不其然,如今金融危机的蔓延让现行金融监管体制的弊端更显著的暴露出来。本文指出通过分析美日英三国金融监管体制的发展,我们可以看出,金融监管已经朝着统一化、混业监管、内外监管结合、合规性与风险监管配合的新模式发展。而我国在面临危机时,更应当以此为契机,完善法律体系,改进监管方式,保障中小投资者利益。

关键词：全球化危机监管

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浅论不动产的善意取得

法制与经济 2009年第3期 75-76页

作者：孙燕杨磊杰同济大学法政学院

善意取得制度是民法的一项重要制度,为平衡财产所有权的静态安全和财产交易的动态安全而创设,对动产适用善意取得制度已在世界广大范围内得到共识,而不动产是否适用则未取得一致意见。我国在物权法中最终明确不动产适用善意取得制度,统... 详细信息

善意取得制度是民法的一项重要制度,为平衡财产所有权的静态安全和财产交易的动态安全而创设,对动产适用善意取得制度已在世界广大范围内得到共识,而不动产是否适用则未取得一致意见。我国在物权法中最终明确不动产适用善意取得制度,统一了这一制度的适用对象,对整个物权法的构建起到了积极作用,但仍有一些问题值得我们思考。

关键词：善意取得不动产善意取得

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有限合伙法律制度研究——以风险投资为例

重庆科技学院学报（社会科学版） 2009年第6期 40-41页

作者：杨磊杰同济大学法政学院

有限合伙制度源于"康曼达契约"(Commenda),逐渐形成了如今的有限合伙制度。有限合伙的特点突出,其价值体现在优越的约束和激励机制,灵活的操作和优惠的税收待遇。研究有限合伙在风险投资领域的广泛应用,分析了有限合伙及其权利义务关系... 详细信息

有限合伙制度源于"康曼达契约"(Commenda),逐渐形成了如今的有限合伙制度。有限合伙的特点突出,其价值体现在优越的约束和激励机制,灵活的操作和优惠的税收待遇。研究有限合伙在风险投资领域的广泛应用,分析了有限合伙及其权利义务关系,提出了我国有限合伙制度的可行建议。

关键词：有限合伙风险投资法律地位权利义务制度构建