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不同载体负载(M-O-M)2+活性中心催化甲烷部分氧化制甲醇的理论研究

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不同载体负载(M-O-M)2+活性中心催化甲烷部分氧化制甲醇的理论研究

作者：薛众众太原理工大学

学位级别：硕士

甲烷是天然气的主要成分,甲烷的转化工艺直接决定了天然气的高效利用和相关产业的发展。甲烷部分氧化直接制甲醇过程由于反应条件温和,是一种具有广泛应用前景的甲烷转化技术。但是,这种方法存在甲烷C-H键活化困难的问题,反应产物中还... 详细信息

甲烷是天然气的主要成分,甲烷的转化工艺直接决定了天然气的高效利用和相关产业的发展。甲烷部分氧化直接制甲醇过程由于反应条件温和,是一种具有广泛应用前景的甲烷转化技术。但是,这种方法存在甲烷C-H键活化困难的问题,反应产物中还可能伴随乙烷和乙烯等副产物产生,对甲醇选择性有较大影响。因此,寻找对甲烷部分氧化制甲醇反应具有高活性和高甲醇选择性的催化剂、阐明乙烷和乙烯对产物选择性的影响对推动甲烷工业发展并实现甲烷高效利用具有重要意义。本文基于密度泛函理论(DFT)计算方法,借助ZSM-5、MOR和单层石墨烯三种载体负载(M-O-M)结构,深入研究了不同金属构成的活性中心对甲烷部分氧化反应的催化性能,明确了乙烷和乙烯在部分氧化过程中对甲醇选择性的影响。主要研究内容和结论如下:(1)研究了ZSM-5负载的(M-O-M)对甲烷解离及甲醇生成的催化性能:将(M-O-M)负载到ZSM-5的直孔道和正弦孔道交叉处,构建了一系列不同金属形成活性中心的(M-O-M)/ZSM-5催化剂,并探究了不同活性中心、不同自旋多重度对甲烷部分氧化反应催化性能的影响。研究结果表明,(Cu-O-Cu)/ZSM-5(S=0)、(Cu-O-Cu)/ZSM-5(S=1)、(Cu-O-Pd)/ZSM-5(S=0)、(Cu-O-Co)/ZSM-5(S=0)、(Cu-O-Co)/ZSM-5(S=1)和(Zn-O-Zn)/ZSM-5(S=1)对甲烷C-H键活化具有较高的催化活性,甲烷在这些催化剂上以低于80.0 k J·mol的活化能即可完成脱氢过程。在甲醇、乙烷和乙烯的生成反应中,(Cu-O-Cu)/ZSM-5(S=0)、(Zn-O-Zn)/ZSM-5(S=1)具有较好的甲醇选择性:甲基基团和OH结合生成甲醇分子需要的活化能分别为87.5和74.3 k J·mol,副产物乙烷和乙烯的生成过程的活化能则远大于甲醇形成的活化能。进一步考察活性中心的再生反应得出,因生成甲醇被夺去氧原子的催化剂能在HO氧化作用下再次形成完整的(Cu-O-Cu)和(Zn-O-Zn)结构,再生反应的活化能分别为10.5和4.4 k J·mol。综上,(Cu-O-Cu)/ZSM-5(S=0)、(Zn-O-Zn)/ZSM-5(S=1)对甲烷部分氧化反应具有高的催化活性、高的甲醇选择性和优异的催化剂再生性。(2)探究了MOR负载的(M-O-M)对甲烷部分氧化反应的催化性能:对(M-O-M)/MOR催化剂上甲烷部分氧化制甲醇的反应过程进行了研究,得出:对于甲烷C-H键活化过程,(Cu-O-Cu)/MOR(S=1)、(Cu-O-Sc)/MOR(S=0)、(Cu-O-Sc)/MOR(S=1)和(Zn-O-Zn)/MOR(S=0)均表现出较高的活性,甲烷C-H键的活化能为52.1～89.7 k J·mol。进一步地,在(Cu-O-Sc)/MOR(S=1)上甲醇形成反应的活化能较低,甲基基团和OH结合形成甲醇分子需要的能量为63.6 k J·mol,对甲醇形成反应表现出较高的催化活性。同时,乙烷和乙烯在这种催化剂上生成的难度较大,(Cu-O-Sc)/MOR(S=1)可以作为甲烷部分氧化反应的优选催化剂。(3)考察了单层石墨烯负载的(M-O-M)对甲烷部分氧化制甲醇的催化性能:将(M-O-M)活性中心负载到纯石墨烯(Gr)和含N石墨烯(NGr)表面上,构建了(M-O-M)/Gr、(M-O-M)/NGr两种模型,研究了它们对甲烷部分氧化反应的催化性能。首先,纯石墨烯表面对甲烷部分氧化反应表现出惰性。纯石墨烯负载的(M-O-M)催化甲烷C-H键活化需要的活化能大于400.0 k J·mol,高能垒值表明(M-O-M)/Gr不是甲烷脱氢过程的优选催化剂,无法实现甲烷直接转化制甲醇。当含N石墨烯负载(M-O-M)时,甲烷C-H键的活化能大大降低。除(Cu-O-Sc)/NGr(S=1)外,负载(Cu-O-Cu)、(Cu-O-Sc)和(Zn-O-Zn)活性中心的含N石墨烯表面催化甲烷C-H键活化需要的活化能范围为16.5～66.5 k J·mol,远小于纯石墨烯模型中的值,对甲烷脱氢过程表现出较高的活性。同时,上述催化剂上甲醇形成反应的活化能均低于60.0 k J·mol,对甲醇生成反应均具有较好的催化活性。另一方面,在负载(Cu-O-Cu)的含N石墨烯表面上,乙烯和甲醇的生成反应为竞争关系,由(Cu-O-Cu)/NGr催化甲烷部分氧化反应时容易产生乙烯副产物,且这种竞争关系与反应结构的自旋态无关。在(Zn-O-Zn)/NGr(S=0)、(Zn-O-Zn)/NGr(S=1)和(Cu-O-Sc)/NGr(S=0)上,生成乙烷和乙烯需要的活化能远大于甲醇所需要的活化能,甲醇是甲烷部分氧化反应的主要产物。

关键词：甲烷部分氧化 ZSM-5 MOR 石墨烯 (M-O-M)2+

工业互联网赋能传统产业数字化转型的市场化逻辑与实现路径——以纺织服装产业为例

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科技管理研究 2023年第8期43卷 144-150页

作者：刘众上海视觉艺术学院上海201620

针对传统产业转型中市场配置资源作用发挥不充分问题,以纺织服装产业为例,遵循市场经济理论和问题导向法,探索工业互联网赋能传统产业数字化转型的逻辑机理和实现路径,发现其决定性力量是市场。基于市场的选择,工业互联网的软件集成云... 详细信息

针对传统产业转型中市场配置资源作用发挥不充分问题,以纺织服装产业为例,遵循市场经济理论和问题导向法,探索工业互联网赋能传统产业数字化转型的逻辑机理和实现路径,发现其决定性力量是市场。基于市场的选择,工业互联网的软件集成云架构、大数据分析能力、全覆盖智能感知功能、要素互联互通优势,可促进纺织服装产业补齐信息化短板、走向定制化模式、提高劳动生产率和开展融通创新。针对工业互联网市场化运作量质仍待提升、数字基础设施建设投资巨大、中小企业嵌入工业互联网的意愿和动力不足以及相关人才奇缺等制约因素,提出工业互联网赋能传统产业数字化转型的实现路径,核心在于实现市场融通,需要工业互联网服务商双向发力提升市场竞争力;激发中小市场主体嵌入上云的内生动力;以市场化方式加强金融支持;发挥融通创新的市场促进作用;创新以市场为导向的人才发展机制。

关键词：工业互联网产业数字化转型市场化赋能效应传统产业

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碳三加氢装置鲁棒最小协方差约束控制及应用

化工学报 2023年第3期74卷 1216-1227页

作者：张江淮赵众北京化工大学信息科学与技术学院北京100029

碳三加氢反应器操作条件多变,并且存在级联反应,传统的手动操作配氢容易过加氢或漏炔,导致出口甲基乙炔(MA)和丙二烯(PD)浓度波动较大,还会影响催化剂的选择性和转化率。由于碳三加氢过程具有非线性、操作区域多变的特点,传统的基于线... 详细信息

碳三加氢反应器操作条件多变,并且存在级联反应,传统的手动操作配氢容易过加氢或漏炔,导致出口甲基乙炔(MA)和丙二烯(PD)浓度波动较大,还会影响催化剂的选择性和转化率。由于碳三加氢过程具有非线性、操作区域多变的特点,传统的基于线性模型的模型预测控制器在工业过程控制中存在较大的局限性。Hammerstein模型是一种将非线性稳态环节和线性动态环节串联的非线性模型,非常适合描述非线性工业对象且方便控制器设计。提出了一种基于Hammerstein模型的鲁棒最小协方差约束控制方法,Hammerstein模型的非线性稳态部分采用WaveARX神经网络逼近,并根据多操作点稳态输入输出数据进行辨识,通过机理分析辨识得到的操作点附近线性化模型作为线性动态部分,将非线性鲁棒控制问题转化为线性模型鲁棒约束控制和非线性环节求逆问题,基于Hammerstein模型的建模偏差,对模型输出偏差协方差上限进行约束并最小化,采用线性矩阵不等式求解出次优状态反馈控制律,再根据非线性部分的逆模型得到系统的控制输入,仿真及工业应用结果证实了所提方法的可行性和有效性。

关键词：加氢过程控制 Hammerstein模型神经网络最小协方差约束控制线性矩阵不等式

散发性结直肠癌MMR表达与临床病理特征及预后的相关性研究

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散发性结直肠癌MMR表达与临床病理特征及预后的相关性研究

作者：王众河北北方学院

学位级别：硕士

目的:探索错配修复基因(mismatched repair,MMR)在散发性结直肠癌(sporadic colorectal carcinoma,SCC)的表达水平,并进一步分析MMR表达与SCC临床病理特征及生存预后的关系,为临床精准化治疗提供理论依据。方法:选取河北北方学院附属第... 详细信息

目的:探索错配修复基因(mismatched repair,MMR)在散发性结直肠癌(sporadic colorectal carcinoma,SCC)的表达水平,并进一步分析MMR表达与SCC临床病理特征及生存预后的关系,为临床精准化治疗提供理论依据。方法:选取河北北方学院附属第一医院2016年1月-2017年8月进行结直肠癌根治术且术后均经病理学检查确诊的SCC患者112例,所有患者临床病理特征资料齐全,且经组织学鉴定均为腺癌。整理112例患者的临床病理特征(性别、年龄、部位、分期、淋巴结转移情况、浸润深度、分化程度、病理类型)。采用免疫组织化学(immunohistochemistry,IHC)检测标本中h PMS2、hMLH1、h MSH2及h MSH6 4种DNA错配修复蛋白表达情况。对4种错配修复基因者表达缺失的相关性分析采用非参数Spearman相关检验。对112例SCC患者的临床病理特征进行χ2检验,分析MMR与SCC患者的临床病理特征之间的关系。通过查阅病历、门诊随访和电话随访的方法,得到全部患者的术后转归情况。将所有SCC患者的临床病理特征进行COX单因素和多因素回归分析,分析术后辅助化疗后影响患者无病生存期(disease free survival,DFS)的危险因素和独立危险因素,并采用Ka Plan-Meier法和Log-rank检验获得患者DFS的生存曲线。结果:1.SCC患者中MMR蛋白表达结果:112例SCC患者中错配修复基因缺陷(deficent mismatch repair,dMMR)患者22例,错配修复基因完整(proficient mismatch repair,p MMR)患者90例,MSI发生率为19.6%。其中dMMR患者中hMLH1蛋白阴性占比为59.1%(13/22),h MSH2蛋白阴性占比为27.2%(6/22),h MSH6蛋白阴性占比为9.1%(2/22),h PMS2蛋白阴性占比为31.8%(7/22),hMLH1和h PMS2蛋白同时阴性占比为27.3%(6/22),h MSH2和h MSH6蛋白同时阴性占比为4.6%(1/22)。2.SCC组织中hMLH1和h PMS2蛋白表达缺失率呈正相关(r=0.597,P=0.00);h MSH2和h MSH6蛋白表达缺失率呈正相关(r=0.267,P=0.004)。3.SCC患者中dMMR与患者的年龄、病变部位及病理类型有统计学意义(P0.05)。4.MMR蛋白表达与SCC患者预后的关系采用Ka Plan-Meier法绘制生存时间曲线,经Log-rank检验,在SCC患者中dMMR患者的无病生存期明显长于p MMR患者(χ2=10.876,P=0.001)。5.影响SCC患者预后的COX分析单因素分析结果表明,SCC患者年龄、淋巴结有无转移、肿瘤浸润深度及MMR等因素是影响预后的危险因素(P<0.05)。多因素COX分析的结果表明:淋巴结是否转移和MMR为SCC患者DFS独立危险因素(P<0.05)。结论:1.112例SCC患者中MSI的患者与p MMR的患者相比,具有独特的临床病理特征且预后较好,具体表现为:MSI的SCC患者,发病年龄更小、好发于右半结肠、粘液腺癌多见。112例SCC患者中dMM R患者的DFS明显长于p MMR患者。检测MMR对提高SCC治疗水平及改善预后有重要的临床意义。2.MMR是影响SCC患者DFS独立危险因素。为了降低手术后肿瘤复发风险,提高患者DFS,我们要加强术后随访,着重关注MMR状态。

关键词：散发性结直肠癌错配修复蛋白微卫星不稳定临床病理特征预后

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海月花园幼儿园改造

建筑学报 2023年第7期 43-44页

作者：众建筑众建筑

海月花园幼儿园建于2001年9月,多年使用后,原建筑出现中庭钢架锈蚀漏水、顶部因无通风导致过热、教室设施老旧、活动场地破碎、出入口交通混乱等问题。除此之外,我们也发现了环境功能过于清晰、空间过于隔离的问题:屋顶4个平台彼此疏离... 详细信息

海月花园幼儿园建于2001年9月,多年使用后,原建筑出现中庭钢架锈蚀漏水、顶部因无通风导致过热、教室设施老旧、活动场地破碎、出入口交通混乱等问题。除此之外,我们也发现了环境功能过于清晰、空间过于隔离的问题:屋顶4个平台彼此疏离,音乐教室与自然环境分离,中庭的围挡遮挡视线,孩子们在其中无法视线相连,感知不到中庭。这在我们看来是更需要改造之处。

关键词：中庭幼儿园音乐教室自然环境活动场地围挡锈蚀出入口交通

用于动静载下含瓦斯煤损伤机制研究的三轴固气耦合试验仪

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采矿与安全工程学报 2022年第6期39卷 1272-1280页

作者：刘众众王汉鹏袁亮张冰中国矿业大学深部岩土力学与地下工程国家重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学力学与土木工程学院江苏徐州221116 山东大学齐鲁交通学院山东济南250061 安徽理工大学深部煤矿采动响应与灾害防控国家重点实验室安徽淮南232000 山东大学岩土与结构工程研究中心山东济南250061

煤与瓦斯突出是动静荷载叠加作用下含瓦斯煤的损伤破裂动力效应,研究含瓦斯煤的损伤破坏机制对于深化突出机理、破解突出防治难题意义重大。然而,现有仪器只能对含瓦斯煤进行静力加载,与突出煤层的应力场有很大区别。基于此,自主研发了... 详细信息

煤与瓦斯突出是动静荷载叠加作用下含瓦斯煤的损伤破裂动力效应,研究含瓦斯煤的损伤破坏机制对于深化突出机理、破解突出防治难题意义重大。然而,现有仪器只能对含瓦斯煤进行静力加载,与突出煤层的应力场有很大区别。基于此,自主研发了可用于循环动静组合荷载下含瓦斯煤损伤破坏机制研究的三轴固气耦合试验仪。该仪器由动静加载单元、三轴围压单元、流体注入单元和信息采集单元4个关键单元构成,实现了固气耦合环境下煤样动静组合循环加载和损伤破坏过程中声发射参数的精确测试。利用该仪器开展了不同频率循环动载下煤样损伤劣化试验,试验结果表明:循环动载会对含瓦斯煤的宏观力学参数造成损伤劣化,随着循环动载频率的增大,煤样强度和弹性模量的损伤越大,最大损伤劣化率可达30%~40%;煤样三轴压缩过程中声发射与应力-应变曲线呈明显的耦合效应,对应应力-应变曲线,声发射活动可分为平静期、缓增期、动载稳增期和突增期4个阶段;在不同频率的循环动载下,声发射事件峰值的演化规律与累计事件峰值的演化规律不同,随着动载频率的增加,事件峰值减小,累计事件峰值却增大。该仪器采集的声发射参数可以很准确地表征煤样在动载作用下的损伤演化,并和弹性模量损伤量对比,进一步证明了该仪器用于研究含瓦斯煤损伤破坏机制的可靠性。

关键词：含瓦斯煤固气耦合动静叠加声发射损伤演化

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融通创新中更好发挥政府作用的内在要求探析

科技管理研究 2022年第4期42卷 29-35页

作者：刘众上海视觉艺术学院上海201620

融通创新中更好发挥政府作用的内在要求在于充分认识融通创新的本质内涵和运行规律,更好地为融通创新提供政府服务。运用问题导向方法研究创新模式的演进,发现融通创新与更好发挥政府作用有着紧密的逻辑关联。在尊重市场规律的前提下,... 详细信息

融通创新中更好发挥政府作用的内在要求在于充分认识融通创新的本质内涵和运行规律,更好地为融通创新提供政府服务。运用问题导向方法研究创新模式的演进,发现融通创新与更好发挥政府作用有着紧密的逻辑关联。在尊重市场规律的前提下,更好发挥政府作用,需要把握促进企业优势互补、制定融合规则和补偿机制、发挥市场配置资源决定性作用三要素,着力点应为加强顶层设计和统筹协调、继续改善有助于向高端化数字化转型的营商环境、建设高端制造迫切需要的人才队伍、加强知识产权全链条保护和推进融通创新不断规范化和制度化。

关键词：融通创新政府作用营商环境创新生态体系

不同氮肥水平下谱系距离对外源腐秆菌存活及作用的影响

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不同氮肥水平下谱系距离对外源腐秆菌存活及作用的影响

作者：尹众安徽农业大学

学位级别：硕士

秸秆还田配施腐秆菌可以减少农村固体废弃物、降低化学污染,是提高秸秆还田利用效率、解决当前农村生态环境问题的重要途径。然而腐秆菌的田间促腐效果并不稳定,原因可能是由于腐秆菌在土壤中的存活数量受众多生物和非生物因子的影响,... 详细信息

秸秆还田配施腐秆菌可以减少农村固体废弃物、降低化学污染,是提高秸秆还田利用效率、解决当前农村生态环境问题的重要途径。然而腐秆菌的田间促腐效果并不稳定,原因可能是由于腐秆菌在土壤中的存活数量受众多生物和非生物因子的影响,导致其功能发挥不稳定。研究表明,氮素作为微生物生长繁殖必须的营养元素,其在秸秆中的含量变化可能是影响腐秆菌存活的重要因素。此外,基于外源菌与土著菌系统发育树计算出的外源-土著种谱系距离,能预测外源菌的存活状况。因此,需要对不同氮肥水平下谱系距离对外源腐秆菌存活及作用的影响进行研究。本研究首先采用秸秆堆腐试验,研究了不同氮肥水平下外源腐秆菌对秸秆腐解和细菌群落变化的影响,比较了不同氮肥水平下秸秆腐解率、酶活性和细菌群落变化的差异。在此基础上,进一步通过秸秆还田试验验证不同氮肥水平下谱系距离对外源腐秆菌存活量以及土著菌群变化的影响结果,旨在明确不同氮肥水平下谱系距离对外源腐秆菌存活及作用的影响。主要结果如下:(1)秸秆堆腐试验表明,腐解7 d时,腐秆菌和C/N对秸秆腐解率无显著影响,各处理秸秆腐解率保持在3.42%～4.83%;腐解120 d时,不同腐秆菌和C/N对秸秆腐解率均有显著影响,纤维化纤维微细菌(Cellulosimicrobium cellulans)MC29的促腐效果总体强于解淀粉芽孢杆菌(Bacillus amyloliquefaciens)SQR9,与CK无菌对照处理相比,MC29腐秆菌配合C/N 25:1能显著提升秸秆腐解率,秸秆腐解率达到35.93%。(2)秸秆堆腐试验表明,腐解7 d时,腐秆菌和C/N对秸秆土著菌群丰富度和多样性以及结构均无明显影响;腐解120 d时,C/N对土著菌群丰富度和多样性以及结构有显著影响,与C/N 35:1处理相比,C/N 15:1分别使SQR9和MC29处理的秸秆细菌群落Chao1指数下降了42.23%和43.74%,Shannon指数下降了28.56%和29.53%,氮素添加量过高会降低细菌群落丰富度和多样性。线性拟合结果显示堆腐前期和后期,不同氮肥水平下谱系距离对秸秆土著菌群多样性变化的影响均不显著。(3)秸秆还田试验表明,腐解7 d时,MC29腐秆菌在水稻土和砂姜黑土中的存活量均以C/N 10:1最高,与C/N 50:1处理相比,C/N 10:1分别使水稻土和砂姜黑土中MC29的存活量提高了4.95%和4.90%,氮肥水平的提高会提升外源腐秆菌在水稻土和砂姜黑土中的存活量;腐解60 d时,MC29在砂姜黑土中的存活量总体高于在水稻土中,MC29在水稻土中以C/N 10:1处理的存活量最高,为6.17 logcopies/g,MC29砂姜黑土中以C/N 30:1处理下的存活量最高,为6.66 logcopies/g。(4)秸秆还田试验表明,腐解7 d时,不同氮肥水平下外源-土著种谱系距离对外源腐秆菌存活量的影响不显著,在C/N 10:1下,外源-土著种谱系距离与土壤土著菌群α多样性变化呈显著正相关;腐解60 d时,在C/N 30:1和C/N 50:1下外源-土著种谱系距离与外源腐秆菌存活量呈显著正相关,在C/N 10:1下,外源-土著种谱系距离与土壤土著菌群α多样性变化呈显著正相关。综上所述,不同氮肥水平下外源腐秆菌可以显著影响秸秆的腐解效果。不同氮肥水平下谱系距离对外源腐秆菌存活有显著影响,低氮肥水平下谱系距离和外源腐秆菌存活量显著正相关。不同氮肥水平下谱系距离对土壤土著菌群变化有显著影响,高氮肥水平下,外源-土著种谱系距离与土壤土著菌群α多样性变化呈显著正相关。然而,本研究还存在未考虑真菌群落和氮肥形态等问题,未来有望在田间秸秆直接还田条件下对结论进行验证,以得到更加客观全面的规律。

关键词：腐秆菌氮肥水平谱系距离外源菌存活土著菌群

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汉画盘鼓舞的舞人身份及其身体叙事

北京舞蹈学院学报 2022年第5期 43-53页

作者：高众天津师范大学音乐与影视学院天津300387

前人对汉代盘鼓舞的研究多涉及历史溯源、文化内涵、舞器类型、表演形式等方面,而罕见对舞人身份及其身体叙事的研究,这在一定程度上限制了今人对汉代盘鼓舞的认知,而大多将其归为“女乐歌舞”或“适欢馆”的“杂技的一种”。究其原因,... 详细信息

前人对汉代盘鼓舞的研究多涉及历史溯源、文化内涵、舞器类型、表演形式等方面,而罕见对舞人身份及其身体叙事的研究,这在一定程度上限制了今人对汉代盘鼓舞的认知,而大多将其归为“女乐歌舞”或“适欢馆”的“杂技的一种”。究其原因,是在一定程度上忽视了对汉画盘鼓舞的细致考察与阐释。汉画不仅为汉代的社会、历史、文化研究提供了直观证明,亦为汉代舞蹈研究提供了形象依据。可以说,汉画盘鼓舞是汉代盘鼓舞形象及其审美理想的典型映射。因此,文章综合运用图像学、历史学、舞蹈身体语言学等研究方法,通过“读图析舞、以图为核、图史互证”的方式,对汉画盘鼓舞的舞人身份及其身体叙事进行阐释。整体看来,汉画盘鼓舞呈现出了多样化的舞人身份与多层次的身体叙事。

关键词：汉画盘鼓舞汉代盘鼓舞舞人身份身体叙事