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氢气中杂质二氧化碳对镁储氢性能影响研究

氢气中杂质二氧化碳对镁储氢性能影响研究

作者：李辛元山东科技大学

学位级别：硕士

镁基储氢材料因其储氢量大、资源丰富、价格低廉、密度小等优点被认为是最有前景的储氢材料之一。氢气中含有很多种杂质,各种杂质气体都能对镁储氢性能产生不同程度的影响。本文选取工业氢中最常见的CO2杂质气体,将含有不同浓度CO2杂质... 详细信息

镁基储氢材料因其储氢量大、资源丰富、价格低廉、密度小等优点被认为是最有前景的储氢材料之一。氢气中含有很多种杂质,各种杂质气体都能对镁储氢性能产生不同程度的影响。本文选取工业氢中最常见的CO2杂质气体,将含有不同浓度CO2杂质气体的氢气作为气源,对镁进行变压加氢、恒压加氢、差示扫描量热法及等温动力学循环性能测试,通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等检测手段对材料的物相组成和结构形貌进行分析,同时结合模拟计算,深入研究CO2杂质气体对镁储氢性能的影响机理。在变压加氢模式下,当氢气中含有0.1 mol%的CO2杂质气体时,镁的吸氢量由纯氢状态下的7.04 wt.%降低至4.59 wt.%,吸氢平台压升高;当CO2杂质气体浓度为1.0mol%时,吸氢平台宽度进一步缩小,吸氢量降低至1.09wt.%。在恒压加氢模式下,当氢气中含有0.1 mol%的CO2杂质气体时,在初始加氢阶段CO2杂质气体对镁加氢反应的影响不大,之后吸氢速率降低,5 h内镁的吸氢量由纯氢下的7.29 wt.%降低至为5.57 wt.%;当CO2杂质的浓度达到1.0 mol%时,镁的吸氢动力学发生了明显的变化,镁吸氢速率随着时间的增加而迅速降低,5 h内的吸氢量仅为2.12 wt.%。将恒压加氢测试后的材料取样直接进行DSC测试,通过Kissinger公式计算得出在纯氢、含有0.1 mol%和1.0 mol%的CO2杂质气体的氢气中,样品的放氢活化能分别为137.89 kJ/mol、140.79 kJ/mol和158.74 kJ/mol。XRD分析表明两种加氢模式下CO2均会与Mg反应生成晶态MgO;HRTEM观测表明MgO膜紧密附着在镁颗粒表面;XPS分析表明除了生成MgO外,还有单质碳生成,以及C-O和C=O基团化学吸附于镁颗粒表面。热力学计算表明,变压加氢过程中在低于吸氢平台压的低压阶段,CO2既与Mg反应生成致密的钝化膜,从而阻碍高压阶段Mg与H2反应生成MgH2,致使吸氢量较低;而恒压加氢时,初始氢压高于吸氢平台压,CO2和H2与Mg竞争反应,从而吸氢量高于变压加氢模式的吸氢量。等温动力学循环测试曲线表明镁的吸氢动力学性能会随着CO2含量和循环次数的增加而降低。在含有0.1 mol%CO2的氢气气氛下进行吸氢动力学测试时,20次吸放氢循环结束后镁在60 min内的吸氢量降低到2.3 wt.%;当氢气中的杂质含量增加到1.0 mol%时,仅3次循环之后Mg在60 min内的吸氢量就降低到0.3 wt.%,20次循环结束后镁不再吸氢。在等温动力学循环测试中,材料表面钝化层随着浓度和循环次数的增加逐渐致密,阻碍了氢在镁表面的解离与扩散,降低了其动力学性能。CO2分子在Mg(001)表面的吸附最稳定的位置是bridge位,吸附能为0.06 eV,为物理吸附;CO2在MgH2表面的吸附能仅为0.01 eV,在MgO(100)表面的吸附能为0.48 eV,属于化学吸附,CO2分子中的O原子与MgO(100)晶而上的Mg原子距离为1.46 A,表明CO2和MgO表面能够形成新的化学键。基于实验结果和模拟计算分析,在初次循环过程中Mg的表面会同时生成MgO和MgH2,MgO膜的形成阻碍了 Mg与H2反应,而MgH2的存在则会为H的扩散提供通道。由于CO2相对于Mg表面更容易在MgO表面化学吸附,CO2分子吸附到MgO表面后通过溢流作用到Mg表面与Mg发生反应生成MgO,使氢化反应通道进一步减少。CO2分子的存在使得MgO含量会随着新表面的产生而不断增加,相对应MgH2的生成量则越来越少,即吸氢量的不断降低。随着氢气中CO2浓度的增加MgO造成的屏蔽作用更加严重。

关键词：储氢材料镁二氧化碳杂质变压加氢恒压加氢

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轻便活动折叠椅

建筑工人 1985年第7期 54-56页

作者：李辛元

这里向大家介绍一种轻便活动折叠椅,见图1。这种椅子,用料不多,加工容易,使用方便,坐着舒适,平日不用时可以折叠起来,体积较小,占地少,便于收藏,见图2。而且,这种椅子所需零配件很少,

关键词：折叠椅板框眼孔

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可控硅自动充电机

电子技术应用 1982年第4期 15-18页

作者：李辛元武汉测绘学院

蓄电池充电有不同的方法,其中以“两阶段充电法”较好,既能将蓄电池充足,又能保证蓄电池的寿命。克服了“大电流一次充电法”容易损坏蓄电池和“小电流一次充电法”会使蓄电池容量下降的缺点。所谓“两阶段充电法”就是先以大电流(有规... 详细信息

蓄电池充电有不同的方法,其中以“两阶段充电法”较好,既能将蓄电池充足,又能保证蓄电池的寿命。克服了“大电流一次充电法”容易损坏蓄电池和“小电流一次充电法”会使蓄电池容量下降的缺点。所谓“两阶段充电法”就是先以大电流(有规定值)充电,到蓄电池的电压达到一定值时,再以小电流(一般是前者的一半)继续充电,我们称这个过程为换流。当蓄电池的电压达到规定指标时则停止充电。因为“两阶段充电法”的缺点是中途需要人来干予,而且充电时间很长,一般需要13～17小时,如果是初次充电则需要几十小时。因此,人工干予的方法往往很难掌握改变充电电流的时间,而且需要经常测量蓄电池的电压。这就使操作比较麻烦。虽然快速充电机能大大省时,但设备贵,特别是对电网的负载能力要求严格。一般农村城镇无法满足这种要求。针对这个问题,我们设

关键词：蓄电池充电自动充电充电法电池 BG 电法勘探充电机

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搁板改厨柜

建筑工人 1995年第9期 36-38页

作者：李辛元

1.由于使用需要,准备把厨房里的搁板改装成厨柜。 2.画上线,打出孔,锯出榫头,拼装好.一端伸入墙内,H-h≈5毫米,否则卡不紧.或把搁板撑坏。

关键词：搁板加楔板条

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高庄洗煤厂浮选质量管控体系应用研究

选煤技术 2023年第3期51卷 67-72页

作者：朱守其赵伟李辛元王涛江海波齐峰杨丽枣庄矿业集团高庄煤业有限公司山东济宁277605

为了提高浮选精煤产率,高庄洗煤厂应用MES质量追溯管理模式,系统性地排查解决影响煤泥浮选作业的关键控制因素,通过构建的MES浮选精优管控体系,采取加强人员培训、精准操作流程、精益技术管理、优化考核机制、完善风险管控等管理方法,... 详细信息

为了提高浮选精煤产率,高庄洗煤厂应用MES质量追溯管理模式,系统性地排查解决影响煤泥浮选作业的关键控制因素,通过构建的MES浮选精优管控体系,采取加强人员培训、精准操作流程、精益技术管理、优化考核机制、完善风险管控等管理方法,实施动态监控和责任追责方法,实现高效质量管理。通过一年的实践,大大提高了浮选指标的稳定性和生产的高效性,实现了精煤产率与合格率的双提升。

关键词：煤泥浮选浮选质量管控 MES浮选精优管控体系精益技术管理浮选指标

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精益化管理在高庄选煤厂的应用

选煤技术 2022年第5期50卷 45-49页

作者：孙伟殷宪文朱守其李辛元赵伟王晓倩枣庄矿业集团高庄煤业有限公司山东枣庄277000

为提高煤炭洗选的生产管理水平、生产效率,高庄选煤厂创建了精益化管理体系,改变了传统选煤生产管理模式,以保证系统及设备的高效运行。生产实践表明:通过精益化管理,精煤产率提高了约0.2个百分点,并降低了能耗,减少了材料成本,降本增... 详细信息

为提高煤炭洗选的生产管理水平、生产效率,高庄选煤厂创建了精益化管理体系,改变了传统选煤生产管理模式,以保证系统及设备的高效运行。生产实践表明:通过精益化管理,精煤产率提高了约0.2个百分点,并降低了能耗,减少了材料成本,降本增效显著。

关键词：选煤生产管理精益化管理精益化管理平台设备健康管理智能化设备巡检系统精煤产率

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不同温度下噻吩与氢化镁反应路径分析

化工新型材料 2017年第5期45卷 124-126页

作者：刘博古张莉华李淑芳蒋瑞乾刘晓静李辛元周仕学山东科技大学化学与环境工程学院青岛266590

以球磨法制备镁基储氢材料,并作为供氢体对噻吩进行加氢脱硫研究。程序升温脱附(TPD)和差示扫描量热(DSC)测试表明,材料放氢峰温为320℃,可与噻吩加氢温度匹配。噻吩加氢脱硫实验表明,当反应温度为350℃时,噻吩加氢反应转化率最高;反应... 详细信息

以球磨法制备镁基储氢材料,并作为供氢体对噻吩进行加氢脱硫研究。程序升温脱附(TPD)和差示扫描量热(DSC)测试表明,材料放氢峰温为320℃,可与噻吩加氢温度匹配。噻吩加氢脱硫实验表明,当反应温度为350℃时,噻吩加氢反应转化率最高;反应温度继续升高,转化率则随之下降。加氢脱硫反应产物分析表明,由于温度升高,储氢材料中的活性氢将直接结合生成氢气分子,从而使加氢反应较难进行,噻吩转化率下降。第一性原理计算结果表明,MgH_2直接对噻吩加氢的能量位垒为62.65kJ/mol,而由MgH_2所放出的氢气对噻吩加氢的2个位垒为275.36kJ/mol和365.36kJ/mol。MgH_2与噻吩直接反应更有利于加氢脱硫反应的进行。

关键词：噻吩加氢脱硫氢化镁第一性原理

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镁碳球磨过程中甲烷生成原因的分析

山东化工 2017年第8期46卷 29-32页

作者：刘博古苏进举张莉华赵可李辛元周仕学山东科技大学化学与环境工程学院山东青岛266590

以充氢球磨法制备镁碳复合储氢材料。气相色谱(GC)测试表明,球磨后有CH_4生成,X射线衍射(XRD)分析表明,金属镁与微晶碳球磨后会形成Mg_2C_3,随着球磨时间的增加,H与进入Mg晶格中的C原子结合生成CH_4使得材料中的Mg_2C_3消失。第一性原... 详细信息

以充氢球磨法制备镁碳复合储氢材料。气相色谱(GC)测试表明,球磨后有CH_4生成,X射线衍射(XRD)分析表明,金属镁与微晶碳球磨后会形成Mg_2C_3,随着球磨时间的增加,H与进入Mg晶格中的C原子结合生成CH_4使得材料中的Mg_2C_3消失。第一性原理计算表明,当MgH_2(001)晶面出现C原子时,晶格中的H原子会与C原子作用形成C-H键,最终生成CH_4。

关键词：镁球磨甲烷第一性原理

变压和恒压加氢模式下CO2杂质对镁储氢性能的影响

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功能材料 2019年第6期50卷 6128-6134页

作者：李辛元蒋瑞乾刘晓静刘培韩宗盈周仕学山东科技大学化学与环境工程学院

金属镁资源丰富且储氢量大,是有大规模应用前景的储氢材料,但镁易与CO2等杂质气体反应生成致密的MgO和碳薄膜覆盖在镁颗粒表面而阻碍吸氢,研究变压加氢和恒压加氢过程中钝化膜影响镁吸氢的机制对优化加氢操作有重要意义。等温吸附测试表... 详细信息

金属镁资源丰富且储氢量大,是有大规模应用前景的储氢材料,但镁易与CO2等杂质气体反应生成致密的MgO和碳薄膜覆盖在镁颗粒表面而阻碍吸氢,研究变压加氢和恒压加氢过程中钝化膜影响镁吸氢的机制对优化加氢操作有重要意义。等温吸附测试表明,在含1.0%(摩尔分数)CO2杂质的氢气中于340℃、5h恒压加氢时,吸氢量降至2.32%(质量分数),而变压加氢时吸氢量降至1.09%(质量分数)。XRD分析表明两种加氢模式下CO2均会与Mg反应生成晶态MgO;HRTEM观测表明MgO膜紧密附着在镁颗粒表面;XPS分析表明除了生成MgO外,还有单质碳生成,以及C—O和C=O基团化学吸附于镁颗粒表面。热力学计算表明,变压加氢过程中在低于吸氢平台压的低压阶段,CO2与Mg反应生成致密的钝化膜,从而阻碍高压阶段Mg与H2反应生成MgH2,致使吸氢量较低;而恒压加氢时,初始氢压高于吸氢平台压,CO2和H2与Mg竞争反应,从而吸氢量高于变压加氢模式的吸氢量。

关键词：储氢材料镁二氧化碳杂质变压加氢恒压加氢