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SSZ-13分子筛在二甲醚羰基化反应中的机理研究和空间限域效应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 301-311页

作者：张晓敏蔡凯李媖戚暨王悦刘云铎王美岩黄守莹马新宾天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室物质绿色创造与制造海河实验室天津300350 天津大学浙江研究院浙江宁波315201 中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083 内蒙古工业大学化工学院内蒙古呼和浩特010051 天津大学分子+研究院天津300350

乙醇作为一种绿色清洁的燃料替代品和油品添加剂,在全球有广泛的市场需求.利用合成气经乙酸甲酯(MA)合成乙醇的工艺路线,因其原子经济性、产品选择性高、反应条件温和等优势而备受关注.其中,二甲醚(DME)羰基化是该路线的关键步骤之一.... 详细信息

乙醇作为一种绿色清洁的燃料替代品和油品添加剂,在全球有广泛的市场需求.利用合成气经乙酸甲酯(MA)合成乙醇的工艺路线,因其原子经济性、产品选择性高、反应条件温和等优势而备受关注.其中,二甲醚(DME)羰基化是该路线的关键步骤之一.研究证实,具有8元环(8-MR)孔道结构的硅铝酸盐微孔分子筛可以在较低的反应温度下高选择性催化二甲醚羰基化反应.目前,研究者已经对丝光沸石(MOR)、镁碱沸石(FER)等分子筛进行了全面深入的分析,但对SSZ-13等菱沸石(CHA型)的研究有限,缺乏SSZ-13上主、副反应催化机理的阐释,并且忽略了沸石独特的笼状结构在反应中的空间限域效应.本文结合实验和理论计算确定了SSZ-13分子筛催化DME羰基化的活性位点,并探究了孔道的限域效应.通过负载具有不同尺寸的Na^(+)和Cs^(+)实现了对不同通道中Brönsted酸位点(BAS)的选择性屏蔽.酸性质表征和密度泛函理论(DFT)计算结果表明,在较低的负载量下,Na^(+)优先取代SSZ-13的6元环(6-MR)中的BAS,而Cs^(+)由于其较大的离子半径只能与8-MR中的BAS发生交换,从而实现了对SSZ-13不同孔道中酸分布的调控.负载不同金属量以及金属种类的样品活性研究表明,当6-MR中BAS减少时,DME转化率基本不变;而当8-MR中BAS被离子交换时,DME转化率明显下降.随后,将未经金属改性的、具有不同硅铝比的母体SSZ-13样品的MA生成速率与其8-MR中BAS的数量相关联,发现两者呈较好的线性关系,说明SSZ-13的8-MR中BAS为DME羰基化的活性中心.同时,DFT计算了DME在不同孔道BAS上的解离能,结果表明DME更容易在8-MR的BAS上解离从而进行后续反应.随后,探究了SSZ-13笼的空间限域效应对主副反应的影响机制.通过比较金属负载量相近的Na/H-SSZ-13和Cs/H-SSZ-13上CO插入甲氧基形成烯酮的反应势垒,证实了较大尺寸金属离子的引入增加了主反应速控步的能垒.为了揭示空间限域对副反应的影响,比较了反应后催化剂的热重、气质联用等表征结果,并利用密度泛函理论计算了副反应的关键物种(七甲基苯正离子)在Na/H-SSZ-13和Cs/H-SSZ-13上的吸附能,证实了SSZ-13的笼状结构体积是影响MA选择性的关键因素.金属负载后SSZ-13笼空间减少,可以有效地抑制副反应关键物种的形成,从而提高主反应选择性.综上,本文不仅对SSZ-13分子筛催化二甲醚羰基化反应机理进行了全面解析,并通过实验设计,改变了SSZ-13分子筛的孔道结构和笼结构空间,突出了分子筛限域效应在二甲醚羰基化反应中的重要作用.本文研究结果为设计具有较高选择性的沸石催化剂提供一定的参考.

关键词：二甲醚羰基化 SSZ-13分子筛酸位点限域效应

基于Arduino与Blinker云平台的温室大棚环境监控及自动灌溉系统设计

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物联网技术 2024年第1期14卷 26-28,33页

作者：黄业源李守晓天津农学院计算机与信息工程学院天津300384

通过物联网技术对农业大棚进行环境监控及自动灌溉,能够提升农业大棚的管理效率。本设计采用Arduino单片机作为主控单元,使用DHT11空气温湿度传感器、Moisture Sensor土壤湿度传感器和GY-30光照强度传感器进行环境监测,通过ESP8266模块... 详细信息

通过物联网技术对农业大棚进行环境监控及自动灌溉,能够提升农业大棚的管理效率。本设计采用Arduino单片机作为主控单元,使用DHT11空气温湿度传感器、Moisture Sensor土壤湿度传感器和GY-30光照强度传感器进行环境监测,通过ESP8266模块将数据无线传输到Blinker云平台。通过设计手机APP端,用户可以随时查看温室大棚内的环境实时数据,并可手动控制灌溉或打开排气扇。根据湿度模块实时显示的土壤湿度情况,系统可以自动进行节水灌溉。实验表明,该系统可以很好地完成环境监测和调控功能,一定程度上提高温室大棚的自动化水平,进而提高大棚的经济效益。

关键词： Arduino ESP8266 传感器 Blinker云平台环境监控自动灌溉

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“胖东来爆改” 传统商超的“良药”？

“胖东来爆改” 传统商超的“良药”？

打造“中部直播电商之城” 郑州还有哪些短板待补？ A05

河南商报

作者：郭爽爽李守

郑州人买胖东来大月饼，不用再跑去许昌了。经过19天的闭店改造，6月19日，被胖东来调改后的永辉超市郑州信万广场店恢复营业。顶端新闻·河南商报记者现场实测，排队进入超市用了22分钟，甚至开业20分钟就不得不开始限流。当天，胖东... 详细信息

郑州人买胖东来大月饼，不用再跑去许昌了。经过19天的闭店改造，6月19日，被胖东来调改后的永辉超市郑州信万广场店恢复营业。顶端新闻·河南商报记者现场实测，排队进入超市用了22分钟，甚至开业20分钟就不得不开始限流。当天，胖东来创始人于东来本人现身开业现场，被市......

关键词：河南商报商品结构永辉超市东来说

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打造“中部直播电商之城” 郑州还有哪些短板待补？

河南商报

作者：李守景凌

作为数字化时代背景下直播与电商双向融合的产物，直播电商以直播为手段重构“人、货、场”三要素。艾瑞咨询发布的《2023年中国直播电商行业研究报告》显示，2023年中国直播电商市场规模达到4.9万亿元，行业依旧在释放增长信号。 ... 详细信息

作为数字化时代背景下直播与电商双向融合的产物，直播电商以直播为手段重构“人、货、场”三要素。艾瑞咨询发布的《2023年中国直播电商行业研究报告》显示，2023年中国直播电商市场规模达到4.9万亿元，行业依旧在释放增长信号。在直播电商领域，郑州诞生了海一云商、河南

关键词：郑州市

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城市地下空间安全监测与预警指标研究

地质与勘探 2024年第1期60卷 95-104页

作者：李守雷梁为群陈晓斌谢群勇肖亚子孙清峰中国电建集团中南勘测设计研究院有限公司湖南长沙410014 中南大学土木工程学院湖南长沙410075

为保障城市地下空间开发利用的安全性,促进城市可持续发展,通过文献调研、现场调查和专家咨询等方法,分析提出城市地下空间监测的五项原则,将监测对象划分为三类:工程结构本体、周围岩土体以及周边环境。将监测指标归纳为变形类、力学... 详细信息

为保障城市地下空间开发利用的安全性,促进城市可持续发展,通过文献调研、现场调查和专家咨询等方法,分析提出城市地下空间监测的五项原则,将监测对象划分为三类:工程结构本体、周围岩土体以及周边环境。将监测指标归纳为变形类、力学类、振动类和宏观状态类共四类,其中变形类指标执行双控要求,其他三种指标执行单控要求。监测趋势预测分析可采用公式法、回归分析法、时间序列分析法、灰色预测法、神经网络法和支持向量机法等。全国各地监测控制值基本一致,但预警分级标准存在地区差异,其中北京市和广州市分级预警具有较大参考价值。目前城市地下空间安全监测存在七项不足:预警分级标准不完善,人工监测效率低,监测参数单一,监测信息缺少共享协同,测量精度较低,重监测轻预测以及缺乏数据融合和机器学习应用。针对这些问题,可采取七项措施进行改进:建立合理预警分级标准,发展自动化与智能化监测,多参数综合监测,应用远程监测与云平台,开发高精度测量设备,监测和预测并重,以及数据融合与机器学习应用。

关键词：地下工程安全监测监测指标趋势预测预警分级

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含水泥砂岩声发射阶段特征与损伤演化研究

地下空间与工程学报 2024年第1期20卷 72-81页

作者：宋浩然李守宇张庆文郭永发许国全西南林业大学土木工程学院昆明650224 中铁二院昆明勘察设计研究院有限责任公司昆明650200 中铁一局集团第五工程有限公司陕西宝鸡721006

岩石内部的损伤会在水作用下产生劣化,掌握岩石的失稳破坏状态对富水隧洞围岩稳定性的判别具有重要意义。本文以不同含水状态下的泥质粉砂岩为试验对象,结合声发射设备开展非线性对径加载劈裂试验。研究表明:(1)在岩石破坏的5个阶段中b... 详细信息

岩石内部的损伤会在水作用下产生劣化,掌握岩石的失稳破坏状态对富水隧洞围岩稳定性的判别具有重要意义。本文以不同含水状态下的泥质粉砂岩为试验对象,结合声发射设备开展非线性对径加载劈裂试验。研究表明:(1)在岩石破坏的5个阶段中b值、S值的演化趋势有明显的阶段特征;(2)不同含水状态的岩样在不同阶段的声发射演化特征存在一定差异,在含水率高于1.0458%后,岩样劣化明显;(3)b值突然攀升、S值突发性跃迁可视作粉砂岩失稳破坏的前兆特征;(4)基于连续损伤介质力学,得出了两种含水状态岩样的本构,并以实验曲线验证了理论曲线的合理性。以上岩样的声发射阶段特征及损伤演化规律可为隧洞涌水情况下岩体稳定性监测提供参考。

关键词：泥质粉砂岩声发射微观破裂机制水岩作用损伤本构模型

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数字经济发展是否促进社会代际流动?

系统工程理论与实践 2024年第1期44卷 85-101页

作者：魏下海李胡建华侨大学经济发展与改革研究院厦门361021 华侨大学经济与金融学院泉州362021

发展数字经济助推共同富裕,是当前广受关注的焦点话题.作为共同富裕的重要度量,社会代际流动能否在数字经济时代下得以改善,却鲜有文献述及.本文试图从理论和经验上考察数字经济发展对代际收入流动的影响,研究发现:1)平均而言,数字经济... 详细信息

发展数字经济助推共同富裕,是当前广受关注的焦点话题.作为共同富裕的重要度量,社会代际流动能否在数字经济时代下得以改善,却鲜有文献述及.本文试图从理论和经验上考察数字经济发展对代际收入流动的影响,研究发现:1)平均而言,数字经济显著降低代际收入自相关性,反映了代际流动性得到改善,经由各种稳健性检验,结论依然成立. 2)机制在于,数字经济发展促进了家庭子代人力资本积累、激发城市创业活力和优化经济结构三条渠道来改善代际流动性. 3)在农村和内陆地区,数字经济发展的代际流动效果更佳.本文研究为数字变革下如何畅通社会流动性以及实现共同富裕提供新的政策洞见.

关键词：数字经济代际收入流动共同富裕人力资本积累创业活跃度经济结构

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水溶液中的Minisci反应研究进展

有机化学 2024年第7期44卷 2136-2146页

作者：王文贵王守锋济南大学化学化工学院山东省氟化学化工材料重点实验室

Minisci反应是通过自由基中间体对缺电子含氮杂环化合物进行官能团化的方法.利用Minisci反应可以向未官能团化的缺电子含氮杂环上引入烷基、酰基、硅基、烷硫基、硼烷等,构建具有不同取代基的杂环化合物,是合成取代杂环的一个重要手段.... 详细信息

Minisci反应是通过自由基中间体对缺电子含氮杂环化合物进行官能团化的方法.利用Minisci反应可以向未官能团化的缺电子含氮杂环上引入烷基、酰基、硅基、烷硫基、硼烷等,构建具有不同取代基的杂环化合物,是合成取代杂环的一个重要手段.水作为一种绿色环保的溶剂,是进行有机反应的理想介质,在Minisci反应中得到了广泛应用.尽管从发现Minisci反应开始,水作为Minisci反应的介质就得到应用,但是水溶液中的Minisci反应仍然发展缓慢.从烷基化、芳基化和酰基化三个方面,根据不同的自由基前体,综述了水溶液中Minisci反应的进展.

关键词： Minisci反应自由基水溶液杂环化合物

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测绘技术在农业生产中的演变

河南农业 2024年第9期 79-80页

作者：杨海涛刘娜李守学山东省寿光市自然资源和规划局江苏农林职业技术学院信息工程学院

土地测绘利用是人类最古老的科学之一。我国古代水利、农业、天文十分发达,早在公元前2000年,夏禹治理黄河洪水时,就用到规矩、准绳;秦汉之后,罗盘等测绘工具和测绘技术不断发展,尤其是遥感技术的发展,节省了大量的人力、物力,测绘结果... 详细信息

土地测绘利用是人类最古老的科学之一。我国古代水利、农业、天文十分发达,早在公元前2000年,夏禹治理黄河洪水时,就用到规矩、准绳;秦汉之后,罗盘等测绘工具和测绘技术不断发展,尤其是遥感技术的发展,节省了大量的人力、物力,测绘结果也更加准确。

关键词：测绘技术土地测绘遥感技术黄河洪水农业