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基于大型地下水试验装置的复合有机污染物迁移性能关键影响参数研究

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环境化学 2024年

作者：刘洁鞠天宇邓圣肖瀚韩旭徐祥健姜永海杨昱中国环境科学研究院国家环境保护地下水污染模拟与控制重点实验室东北农业大学水利与土木工程学院

含水层中的复合污染物迁移过程主要受水文地质条件和水动力条件影响，为探究复合污染物迁移的影响因素，基于建设的大型地下水试验模拟装置，以甲苯和三氯乙烯为特征污染物，利用GMS建立了地下水流模型和溶质迁移模型，并设置不同情景... 详细信息

含水层中的复合污染物迁移过程主要受水文地质条件和水动力条件影响，为探究复合污染物迁移的影响因素，基于建设的大型地下水试验模拟装置，以甲苯和三氯乙烯为特征污染物，利用GMS建立了地下水流模型和溶质迁移模型，并设置不同情景，模拟不同水文地质条件和水动力条件影响下复合污染物迁移过程；通过敏感性分析，探究关键因素的影响.模拟结果表明三氯乙烯迁移能力大于甲苯，模型运行180 d后，甲苯最大迁移距离为3.5 m，而三氯乙烯最大迁移距离超过6.0 m，且甲苯和三氯乙烯迁移距离与渗透系数和弥散度呈线性正相关，与吸附系数呈线性负相关，即迁移距离随渗透系数和弥散度的增大而增大，随吸附系数的增大而减小.敏感性分析结果表明复合污染物迁移程度的关键影响因素为：渗透系数>弥散度>吸附系数.

关键词：有机污染物数值模拟敏感性分析局部分析法正交试验法

草酸改性零价铁活化过硫酸盐降解地下水中2,4-DNT的研究

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环境科学研究 2022年第1期35卷 108-118页

作者：吴叔璇韩旭夏甫杨昱徐祥健邓圣姜永海北京建工环境修复股份有限公司污染场地安全修复技术国家工程实验室北京100015 中国环境科学研究院国家环境保护地下水污染模拟与控制重点实验室北京100012

2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT)作为重要的化工原料,由于储存和生产过程中的“跑冒滴漏”,已然成为地下水中常见有毒有害污染物之一,对人体健康和生态环境安全造成极大威胁.以草酸与商品零价铁为原料,通过球磨法制备草酸化零价铁(OA-ZVI^(bm))... 详细信息

2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT)作为重要的化工原料,由于储存和生产过程中的“跑冒滴漏”,已然成为地下水中常见有毒有害污染物之一,对人体健康和生态环境安全造成极大威胁.以草酸与商品零价铁为原料,通过球磨法制备草酸化零价铁(OA-ZVI^(bm)),并研究其活化过硫酸盐(PS)降解2,4-DNT的性能.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对活化剂进行表征,并考察活化剂和PS投加量、溶液初始pH及无机阴离子对2,4-DNT降解效果的影响.结果表明:①通过球磨改性,零价铁表面氧化层被草酸亚铁壳层代替,加速铁核腐蚀生成Fe^(2+)催化PS.②在pH=7、0.2 g/L OA-ZVI^(bm)和5 mmol/L PS的条件下,4.0 h内对50 mg/L 2,4-DNT降解率达到87.6%,降解过程符合准一级动力学方程.③2,4-DNT降解率随OA-ZVI^(bm)和PS投加量增加以及溶液初始pH的降低增加,但高浓度PS会抑制2,4-DNT的降解;NO^(−)_(3)、CO^(2−)_(3)、Cl^(−)和SO^(2−)_(4)通过淬灭自由基或者与亚铁离子发生共沉淀,对降解产生不同程度的抑制效果.④自由基淬灭试验表明,体系中同时产生SO^(·−)_(4)、·OH和1O2,但SO^(·−)_(4)在降解过程中起主导作用.⑤降解中间产物鉴定表明,通过脱硝和氧化反应,2,4-DNT被降解成包括间苯二酚、丙二酸在内的毒性较小分子,可生化性显著提高.研究显示,OA-ZVI^(bm)能够高效活化PS,实现对地下水2,4-DNT的显著降解,具有一定的应用前景.

关键词：零价铁草酸过硫酸盐(PS) 2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT) 硫酸根自由基(SO_(4)^(·−))

单井抽出-回渗同步循环地下水水力控制模型研究

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环境科学研究 2023年第1期36卷 180-187页

作者：王新港杨昱徐祥健韩旭夏甫邓圣肖瀚姜永海中国环境科学研究院国家环境保护地下水污染模拟与控制重点实验室北京100012 河北工程大学能源与环境工程学院河北邯郸056038

为研究单井抽出-回渗同步循环地下水水力控制技术中主要参数之间的关系以及参数对该技术的影响,搭建实验室尺度孔隙含水层物理砂柱模型并基于该物理模型构建MODFLOW地下水流数值模型,研究了通过单井抽出-回渗同步循环过程来实现人工控... 详细信息

为研究单井抽出-回渗同步循环地下水水力控制技术中主要参数之间的关系以及参数对该技术的影响,搭建实验室尺度孔隙含水层物理砂柱模型并基于该物理模型构建MODFLOW地下水流数值模型,研究了通过单井抽出-回渗同步循环过程来实现人工控制地下水流场和水力梯度的可行性以及水文地质条件和水动力条件的影响.结果表明:(1)物理装置运行一段时间后,抽出-回渗达到平衡.(2)基于物理装置不同位置实测水位校准后的数值模型精度较为理想(纳什效率系数为0.88),可以较好地刻画实现水力控制时物理模型中的实际地下水流场.(3)抽出-回渗量的变化对水位降落漏斗的范围(28.0~28.5 cm)几乎无影响,而对其降深影响较大,当抽出-回渗量分别为1、2.5、5、10 cm3/s时,最大降深分别达到1.76、4.55、9.75、18.65 cm,分别为含水层厚度的2.5%、6.5%、13.9%、26.6%.(4)基于裘布依公式,实现水力控制时含水层不同位置处水位高低与抽出-回渗量大小(水动力条件)和含水层渗透性强弱(水文地质条件)有关,根据16种抽出-回渗和含水层渗透性的不同情景的数值模拟结果拟合,发现Q/K与(h2-hw2)/(lgr-lgrw)(h为含水层某处水位,m;hw为抽水井处水位,m;r为含水层某处与抽水井井轴距离,m;rw为抽水井半径,m)之间呈线性关系,拟合系数R2=0.99.研究显示,结合物理和数值模型,采用裘布依公式获取水力控制必要参数和对应关系,为实际场地的应用提供理论参考.

关键词：抽出-回渗同步循环水力控制砂柱物理模型数值模型

基于MODPATH模型的单井抽出-回渗循环地下水水力控制程度的关键影响因素研究

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环境科学研究 2023年第9期36卷 1791-1801页

作者：王新港杨昱王磊徐祥健韩旭夏甫邓圣肖瀚姜永海河北工程大学能源与环境工程学院河北邯郸056038 中国环境科学研究院国家环境保护地下水污染模拟与控制重点实验室北京100012

为研究单井抽出-回渗循环地下水水力控制程度(抽水井对回渗水的捕获率)和关键因素对水力控制程度的影响机制,构建了基于GMS模拟软件的MODPATH地下水流线示踪模型,根据实验室尺度砂柱物理模型的实测水位数据校准,结合渗透系数为0.009、0... 详细信息

为研究单井抽出-回渗循环地下水水力控制程度(抽水井对回渗水的捕获率)和关键因素对水力控制程度的影响机制,构建了基于GMS模拟软件的MODPATH地下水流线示踪模型,根据实验室尺度砂柱物理模型的实测水位数据校准,结合渗透系数为0.009、0.02、0.04、0.09 cm/s四种不同水文地质条件和抽出回渗量为1、2.5、5、10 cm^(3)/s四种水动力条件以及25、30、32、35 cm四种回渗半径的情景设置,模拟了地下水质点的迁移轨迹,刻画了抽水井的捕获范围,量化了抽水井对地下水流场的水力控制程度,并构建了水力控制程度与关键参数之间的定量关系.结果表明:①砂柱物理模型在1、2.5、5、10 cm^(3)/s四种流量下达到抽出-回渗平衡时,捕获率分别为95.63%、97.69%、97.93%和98.17%;②物理模型内抽水井捕获范围均小于回渗范围且捕获率随流量增加而变大;③回渗范围和含水层渗透系数一定时,随着抽出-回渗量的增大,捕获范围和捕获率均增大;④当回渗范围和抽出-回渗量一定时,随着含水层渗透系数的增大,捕获范围和捕获率均减小;⑤当含水层渗透系数和抽出-回渗量一定时,随着回渗范围的增大,捕获范围和捕获率均减小;⑥根据64种情景的拟合结果,水力控制程度与含水层渗透性强弱、抽出-回渗量大小和回渗半径之间存在定量关系——η=100%×[0.9ln(Q/K)−0.4R+10^(4)]〔η为水力控制程度(%),Q为抽出-回渗量,K为含水层渗透系数,R为回渗半径〕.研究显示,单井抽出-回渗循环地下水水力控制程度与抽出-回渗量、含水层渗透系数和回渗范围间存在对应关系,可以有效指导实际场地工程应用中实现水力控制的关键参数的设计.

关键词：单井抽出-回渗循环水力控制程度砂柱物理模型数值模型定量关系

金属有机框架材料吸附去除水中有机砷的研究进展

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环境科学研究 2022年第11期35卷 2435-2446页

作者：邓圣胡宇晗杨昱韩旭夏甫肖翰鞠天宇吴叔璇徐祥健姜永海中国环境科学研究院国家环境保护地下水污染模拟与控制重点实验室北京100012

有机砷作为饲料添加剂在家禽养殖中被广泛使用,并伴随着家禽粪便大量进入环境中.进入环境后有机砷容易被生物降解或(光)化学氧化转化为剧毒的无机砷,危害环境和人体健康.因此,高效处理有机砷污染受到广泛关注.金属有机框架(metal organi... 详细信息

有机砷作为饲料添加剂在家禽养殖中被广泛使用,并伴随着家禽粪便大量进入环境中.进入环境后有机砷容易被生物降解或(光)化学氧化转化为剧毒的无机砷,危害环境和人体健康.因此,高效处理有机砷污染受到广泛关注.金属有机框架(metal organic frameworks,MOFs)材料因其具有孔隙率和比表面积大、孔道尺寸可调、易功能化改性和材料性能可定制等特点,在水体污染物的去除中展现了良好的应用前景.本文综述了目前MOFs材料作为吸附剂去除水环境中有机砷的最新研究进展,介绍了吸附有机砷MOFs材料的种类、制备方法和吸附性能,总结了MOFs材料吸附有机砷的关键影响因素,并归纳了不同类型MOFs材料吸附的再生方法和稳定性.最后,指出了当前MOFs存在的技术缺陷及限制工程应用的关键因素,并提出相对应的建议及解决措施.

关键词：有机砷金属有机框架吸附机理再生性能

球磨钒钛磁铁矿尾矿活化过硫酸盐去除2,4-二氯苯酚的研究

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环境工程技术学报 2023年第3期13卷 1139-1149页

作者：夏甫徐祥健路红丽郜普闯韩旭肖瀚王新港杨昱姜永海污染场地安全修复技术国家工程实验室北京建工环境修复股份有限公司国家环境保护地下水污染模拟与控制重点实验室中国环境科学研究院

为探究球磨钒钛磁铁矿尾矿(B-VTMT)活化过硫酸盐(PS)去除地下水中有机污染物2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)可行性,采用扫描电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱等表征手段对B-VTMT的形貌和组成进行测试分析,探讨B-VTMT投加量、PS初始浓... 详细信息

为探究球磨钒钛磁铁矿尾矿(B-VTMT)活化过硫酸盐(PS)去除地下水中有机污染物2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)可行性,采用扫描电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱等表征手段对B-VTMT的形貌和组成进行测试分析,探讨B-VTMT投加量、PS初始浓度、初始pH、2,4-DCP初始浓度及地下水常见阴离子(Cl^(-)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-))对2,4-DCP去除率的影响。结果表明:在B-VTMT投加量为0.5 g/L,PS浓度为5 mmol/L,2,4-DCP初始浓度为20 mg/L,初始pH为7.1,室温条件下39 h内2,4-DCP的去除率为45.4%。自由基淬灭和捕获试验证实,硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·)和羟基自由基(·OH)是体系去除2,4-DCP的主要活性自由基,通过高效液相色谱-质谱仪(HPLC-MS)识别了8种中间产物,推测了2,4-DCP可能的降解路径。地下水中Cl-提高了2,4-DCP的去除率,而NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2-)降低了2,4-DCP的去除率。研究显示,B-VTMT作为PS的活化剂是一种很有前景的尾矿资源化利用方式。

关键词：钒钛磁铁矿尾矿过硫酸盐活化机制影响因素

多级强化地下水修复技术对NH_4^+-N的去除机制

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环境科学研究 2015年第10期28卷 1624-1630页

作者：裴宇杨昱马志飞廉新颖姜永海徐祥健安达中国环境科学研究院北京100012 东华理工大学水资源与环境工程学院江西南昌330013

为解决地下水污染修复技术中P&T(抽出处理)和PRB(渗透性反应墙)存在的一些不足,搭建了MET(多级强化地下水修复技术)小试装置,以NH4+-N为目标污染物,研究MET对地下水中NH4+-N的去除效果及机制.结果表明,在进水水力负荷为14.68 m3/(m2·d... 详细信息

为解决地下水污染修复技术中P&T(抽出处理)和PRB(渗透性反应墙)存在的一些不足,搭建了MET(多级强化地下水修复技术)小试装置,以NH4+-N为目标污染物,研究MET对地下水中NH4+-N的去除效果及机制.结果表明,在进水水力负荷为14.68 m3/(m2·d)、ρ(NH4+-N)为25.0 mg/L的条件下,装置连续运行45 d,NH4+-N去除率呈先降后升、平稳后再下降的趋势,平均值达90%以上.出水ρ(NH4+-N)平均值为2.0 mg/L,其中,硝化作用和微生物同化作用使ρ(NH4+-N)平均下降13.9和5.2mg/L,分别占进水ρ(NH4+-N)的54%和20%;植物作用、基质永久吸附作用和挥发作用分别使ρ(NH4+-N)下降2.9、0.7和0.7mg/L,占进水ρ(NH4+-N)的12%、3%和3%.综上,MET对地下水中NH4+-N的去除率可达90%,实现了高效去除NH4+-N的目标.

关键词：地下水 NH4+-N 硝化修复机制

Ce/石墨相氮化碳/量子点氮化碳硼的制备及其光催化降解四环素的性能研究

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环境污染与防治 2024年第7期 996-1001页

作者：黄亮章亮徐祥南京大学环境规划设计研究院集团股份公司

采用高温煅烧、原位沉淀法设计并制备了光催化复合材料Ce/石墨相氮化碳/量子点氮化碳硼（CeCNB）,对材料形貌结构进行了表征，并用于光催化降解四环素（TC）,同时考察量子点氮化碳硼（CBNQDs）加入量、pH和共存离子的影响。结果表明：当... 详细信息

采用高温煅烧、原位沉淀法设计并制备了光催化复合材料Ce/石墨相氮化碳/量子点氮化碳硼（CeCNB）,对材料形貌结构进行了表征，并用于光催化降解四环素（TC）,同时考察量子点氮化碳硼（CBNQDs）加入量、pH和共存离子的影响。结果表明：当CBNQDs溶液体积为2 mL、pH为7.0时，CeCNB光催化降解TC的去除率达到93%。5次循环实验表明CeCNB稳定性优异。通过机理分析和密度泛函理论（DFT）计算，CeCNB的优异光催化性能主要归因于Ce的f轨道电子增强光吸收、易于形成Ce4+/Ce3+氧化还原组、CBNQDs中存在负电荷官能团。

关键词： Ce/石墨相氮化碳光催化降解密度泛函理论四环素

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生态环境法典编纂的《会典》模式探讨

法学评论 2024年第3期42卷 156-169页

作者：徐祥民浙江工商大学

《大明会典》是法。它既是法又具有历史文献汇编的某些特征的状态,是由中华法系刑事法律单独成典立法传统下非刑事法律规范不断生长但又没有形成明确的法律部门的“不成熟”的历史条件决定的。《大明会典》的基本编纂模式是“汇纂”,其... 详细信息

《大明会典》是法。它既是法又具有历史文献汇编的某些特征的状态,是由中华法系刑事法律单独成典立法传统下非刑事法律规范不断生长但又没有形成明确的法律部门的“不成熟”的历史条件决定的。《大明会典》的基本编纂模式是“汇纂”,其编纂体例可以概括为“先后具载,旧章亦存”;“本条开放,随时增益”;“事务相关,文书互见,有详有略”;“律、例、事例分阶合编”;“随时随事补纂、改正”等几个方面。我国环境法体系尚处在“不成熟”阶段,不具备以“创纂”模式编纂法典的条件。借鉴形成于法律发展和立法技术均“不成熟”时代的《大明会典》的编纂模式,我国生态环境法典的编纂应以“汇纂”为基本编纂模式但不排除实施部分“创纂”,以研究设计大“纲”为编纂工作的重中之重,以“互见”体例对既存法律文件在不同篇章中做或详或略的安排,以多阶法律文件合编体例全面“汇集”我国的环境保护立法成就。

关键词：生态环境法典大明会典法典编纂汇纂创纂