草酸改性零价铁活化过硫酸盐降解地下水中2,4-DNT的研究

作     者：吴叔璇 韩旭 夏甫 杨昱 徐祥健 邓圣 姜永海 WU Shuxuan;HAN Xu;XIA Fu;YANG Yu;XU Xiangjian;DENG Sheng;JIANG Yonghai

作者机构：北京建工环境修复股份有限公司污染场地安全修复技术国家工程实验室北京100015 中国环境科学研究院国家环境保护地下水污染模拟与控制重点实验室北京100012 

出 版 物：《环境科学研究》 (Research of Environmental Sciences)

年 卷 期：2022年第35卷第1期

页      面：108-118页

核心收录：

学科分类：08[工学] 0815[工学-水利工程] 

基　　金：污染场地安全修复技术国家工程实验室开放基金(No.NEL-SRT201704) 国家自然科学基金项目(No.42007164) 国家重点研发计划项目(No.2019YFC1806200) 

主　　题：零价铁 草酸 过硫酸盐(PS) 2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT) 硫酸根自由基(SO_(4)^(·−)) 

摘      要：2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT)作为重要的化工原料,由于储存和生产过程中的“跑冒滴漏,已然成为地下水中常见有毒有害污染物之一,对人体健康和生态环境安全造成极大威胁.以草酸与商品零价铁为原料,通过球磨法制备草酸化零价铁(OA-ZVI^(bm)),并研究其活化过硫酸盐(PS)降解2,4-DNT的性能.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对活化剂进行表征,并考察活化剂和PS投加量、溶液初始pH及无机阴离子对2,4-DNT降解效果的影响.结果表明:①通过球磨改性,零价铁表面氧化层被草酸亚铁壳层代替,加速铁核腐蚀生成Fe^(2+)催化PS.②在pH=7、0.2 g/L OA-ZVI^(bm)和5 mmol/L PS的条件下,4.0 h内对50 mg/L 2,4-DNT降解率达到87.6%,降解过程符合准一级动力学方程.③2,4-DNT降解率随OA-ZVI^(bm)和PS投加量增加以及溶液初始pH的降低增加,但高浓度PS会抑制2,4-DNT的降解;NO^(−)_(3)、CO^(2−)_(3)、Cl^(−)和SO^(2−)_(4)通过淬灭自由基或者与亚铁离子发生共沉淀,对降解产生不同程度的抑制效果.④自由基淬灭试验表明,体系中同时产生SO^(·−)_(4)、·OH和1O2,但SO^(·−)_(4)在降解过程中起主导作用.⑤降解中间产物鉴定表明,通过脱硝和氧化反应,2,4-DNT被降解成包括间苯二酚、丙二酸在内的毒性较小分子,可生化性显著提高.研究显示,OA-ZVI^(bm)能够高效活化PS,实现对地下水2,4-DNT的显著降解,具有一定的应用前景.