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β-环糊精/木粉接枝共聚物对Pb^(2+)的吸附动力学和热力学研究

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林产化学与工业 2013年第2期33卷 1-9页

作者：司红燕李斌王霆徐祖伟东北林业大学理学院阻燃材料分子设计与制备黑龙江省重点实验室黑龙江哈尔滨150040

以柠檬酸为交联剂,利用酯化交联工艺将功能主体分子β-环糊精接枝到杨木木粉表面制备β-环糊精/木粉(β-CD/WF)接枝共聚物,并用红外光谱仪、热重分析仪和酚酞探针分子技术进行表征。以Pb2+为吸附质,β-环糊精/木粉接枝共聚物为吸附剂,... 详细信息

以柠檬酸为交联剂,利用酯化交联工艺将功能主体分子β-环糊精接枝到杨木木粉表面制备β-环糊精/木粉(β-CD/WF)接枝共聚物,并用红外光谱仪、热重分析仪和酚酞探针分子技术进行表征。以Pb2+为吸附质,β-环糊精/木粉接枝共聚物为吸附剂,系统探讨接触时间、pH值、Pb2+初始浓度对吸附效果的影响。采用准一级动力学方程、准二级动力学方程、颗粒内扩散模型、Langmuir吸附等温方程、Freundlich吸附等温线方程对试验数据进行拟合。结果表明:β-环糊精不仅被接枝于木粉表面而且可以体现出包合活性;在298 K时,β-环糊精/木粉接枝共聚物对Pb2+吸附平衡的接触时间为30 min,适宜pH值范围为4～8,平衡吸附量随Pb2+的初始质量浓度增加而增加;Pb2+的吸附过程符合准二级动力学方程,即以化学吸附为主,颗粒内扩散不是唯一的吸附速率控制步骤;吸附符合Langmuir吸附等温模型,说明Pb2+的吸附属于单分子层吸附;吸附的吉布斯自由能变为负值,熵变和焓变分别为54.45 J/(mol.K)和13.75 kJ/mol,即该吸附是能自发进行的吸热过程。

关键词： β-环糊精木粉接枝吸附 Pb2+ 动力学热力学

富马酰氯交联纤维素基大孔树脂的合成与应用研究

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富马酰氯交联纤维素基大孔树脂的合成与应用研究

作者：徐祖伟东北林业大学

学位级别：硕士

近年来,大孔树脂(MR)以其快速高效的吸附和脱附特性,使其在天然产物中有效活性成份的分离提纯领域的应用日渐广泛。目前常用的MR主要为苯乙烯类、丙烯酸类和丙烯酰胺类大孔树脂,但这些MR不易再生降解且易造成二次污染,所以绿色环保型大... 详细信息

近年来,大孔树脂(MR)以其快速高效的吸附和脱附特性,使其在天然产物中有效活性成份的分离提纯领域的应用日渐广泛。目前常用的MR主要为苯乙烯类、丙烯酸类和丙烯酰胺类大孔树脂,但这些MR不易再生降解且易造成二次污染,所以绿色环保型大孔树脂的研究开发已成为研究的热点。本文以富马酰氯为交联剂,将天然纤维素基体进行交联,然后在致孔剂的作用下制得绿色环保型大孔树脂—富马酰氯交联纤维素基大孔树脂(FCCMR),同时采用傅立叶红外光谱仪(FTIR)、扫描电镜(SEM)和比表面分析仪(BET)对FCCMR进行表征,并对FCCMR与黄芪异黄酮和柴胡皂苷作用机制进行研究,主要内容和结果如下： (1)采用酯化交联工艺,通过富马酰氯交联剂将天然纤维素基体交联在一起,然后在致孔剂的作用下成功制得FCCMR。利用FTIR、SEM和BET测试技术对FCCMR进行表征,结果表明：富马酰氯和纤维素已成功发生酯化反应;FCCMR上相互交联的纤维素基体在FCCMR的表面形成大小不一的孔;FCCMR中含有大孔结构,且FCCMR的孔径主要集中在100-150nln范围内。 (2)分别采用静态和动态吸附法考察了FCCMR对黄芪异黄酮的吸附特性。静态吸附的结果表明：准二级动力学模型能够较好的描述FCCMR对黄芪异黄酮的吸附过程,温度的升高、初始浓度的增加和振荡速率的提高均有助于提高黄芪异黄酮的吸附速率,颗粒内扩散是整个吸附过程的主要速率控制步骤;在303K-323K温度区间内,FCCMR对黄芪异黄酮的等温吸附过程更符合Langmuir模型,即该吸附过程类似于单分子层吸附;AGθ<0表明FCCMR对黄芪异黄酮的吸附是自发进行的,ΔHθ=53.18KJ/mol说明该吸附过程是吸热的化学吸附过程;ΔSθ=188.63J/(mol·K)说明吸附体系的无序度随着吸附的进行而增大,且熵有利而焓不利自发的吸附过程说明熵变是该吸附过程的主要推动力。动态吸附法的研究表明：FCCMR对黄芪异黄酮的吸附率随着流速的增加呈现出先下降后上升的趋势,且随着上样液浓度的增加而增加。 (3)分别采用静态和动态吸附法考察了FCCMR对柴胡皂苷的吸附特性。静态吸附研究结果表明：FCCMR对柴胡皂苷的吸附符合准二级动力学模型,且吸附速率受液膜扩散和颗粒内扩散共同作用的影响;FCCMR对柴胡皂苷分子的吸附符合Freundlich模型,说明该吸附过程中不是简单的单分子层吸附;FCCMR对柴胡皂苷分子的吸附熵变和焓变分别为61.89J/(mol·K)和16.93KJ/mol,表明柴胡皂苷分子的吸附是以熵变为主要驱动力的自发的吸附过程。动态吸附研究结果表明：当流出液体积达到100mL时,玻璃层析柱内的FCCMR对柴胡皂苷的吸附基本达饱和;当上样流速为1.0BV/h、上样液浓度为100mg/L且上样液的pH=5.12时,FCCMR对柴胡皂苷的吸附率达到最大值;在柴胡皂苷的洗脱过程中,达到最佳脱附率所需的最小洗脱液的体积为70mL

关键词：纤维素富马酰氯大孔树脂吸附动力学吸附热力学

冷冻消融与腹腔镜肾部分切除术治疗T1a期肾癌的安全性和疗效比较

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冷冻消融与腹腔镜肾部分切除术治疗T1a期肾癌的安全性和疗效比较

作者：徐祖伟华中科技大学

学位级别：硕士

目的比较冷冻消融和腹腔镜肾部分切除术治疗T1a期肾癌的安全性和临床疗效。方法回顾性分析2012年7月1日到2015年9月30日在我院接受肾癌冷冻消融术(cryoablation,CA)和腹腔镜肾部分切除术(laparoscopic partial nephrectomy,LPN)患者的... 详细信息

目的比较冷冻消融和腹腔镜肾部分切除术治疗T1a期肾癌的安全性和临床疗效。方法回顾性分析2012年7月1日到2015年9月30日在我院接受肾癌冷冻消融术(cryoablation,CA)和腹腔镜肾部分切除术(laparoscopic partial nephrectomy,LPN)患者的临床资料,比较两种治疗方法的肾功能变化、估计出血量、手术时间、住院天数、并发症发生率、无复发生存率(RFS)、无转移生存率(MFS)和总体生存率(OS)。结果共123例T1a期肾癌患者接受治疗,其中25例接受冷冻消融,98例接受腹腔镜肾部分切除术。CA组平均年龄58.8年,平均肿瘤最大径2.9cm,平均随访时间19.3月,LPN组平均年龄52.8年,平均肿瘤最大径3.1cm,平均随访时间19.1月,二者在年龄、肿瘤最大径和随访时间之间均无统计学差异(p>0.05)。CA组和LPN组平均手术时间分别为89.8min和113.9min,平均估计出血量分别为40.8ml和112.4ml,平均住院天数分别为6.7天和9.9天,且差异有统计学意义(p<0.0001)。CA组和LPN组血清肌酐上升11.0%和25.8%(p<0.0001),估计肾小球滤过率下降6.8%和14.1%(p<0.0001)。CA组并发症发生率16.0%(4/25),LPN组并发症发生率18.4%(18/98),其中1例LPN患者因术后出血行血管栓塞,二者无统计学差异(p=0.783)。在随访期间,两组均无死亡病例,CA组无复发和远处转移,LPN组2例局部复发,2例肺转移,二者在RFS(p=0.462)和MFS(p=0.495)之间无明显差异。结论冷冻消融和腹腔镜肾部分切除术治疗T1a期肾癌安全有效,在缩短手术时间、减少出血量、降低住院天数、保护肾功能方面CA优于LPN。

关键词：肾细胞癌冷冻消融肾部分切除术腹腔镜保留肾单位手术

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基于热泳的气相合成纳米颗粒多场联合测量

工程热物理学报 2014年第12期35卷 2535-2539页

作者：徐祖伟赵海波郑楚光华中科技大学煤燃烧国家重点实验室武汉430074

在气相燃烧合成纳米颗粒过程中,温度分布对化学反应、颗粒的团聚和烧结有重要作用;速度分布对前驱体和颗粒的输运、颗粒的温度经历效应和停留时间有不可忽视的影响。为了研究纳米颗粒在火焰中形成和演变的过程以及化学反应和颗粒运动所... 详细信息

在气相燃烧合成纳米颗粒过程中,温度分布对化学反应、颗粒的团聚和烧结有重要作用;速度分布对前驱体和颗粒的输运、颗粒的温度经历效应和停留时间有不可忽视的影响。为了研究纳米颗粒在火焰中形成和演变的过程以及化学反应和颗粒运动所依赖的温度分布、速度分布,本文在传统热泳取样的基础上提出了一种新的热泳取样-电镜分析方法。该方法在火焰内部同一测点采用热电偶测温和两次时间间隔不同的热泳取样,通过电子显微镜对样品的颗粒沉积状态进行统计和分析,能够得到火焰的温度分布、流动速度分布、颗粒体积分数和颗粒尺度分布。

关键词：燃烧测量纳米颗粒热泳取样电镜分析

火焰喷雾热解合成ZrO_(2)纳米颗粒的大涡-群平衡Monte Carlo(LES-PBMC)模拟

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工程热物理学报 2023年第3期44卷 696-702页

作者：何松苏志晶徐祖伟鲁昊赵海波华中科技大学煤燃烧国家重点实验室武汉430074 华中科技大学能源与动力工程学院动力机械与工程系武汉430074

本文基于OpenFoam平台开发的非线性大涡模拟-部分搅拌反应器(NLES-PaSR)模型,对FSP湍流喷雾燃烧火焰进行LES模拟,并首次发展了高效的多维群平衡蒙特卡洛(PBMC)方法,对FSP过程中ZrO_(2)纳米颗粒的时空演化过程进行描述。结果表明,FSP是... 详细信息

本文基于OpenFoam平台开发的非线性大涡模拟-部分搅拌反应器(NLES-PaSR)模型,对FSP湍流喷雾燃烧火焰进行LES模拟,并首次发展了高效的多维群平衡蒙特卡洛(PBMC)方法,对FSP过程中ZrO_(2)纳米颗粒的时空演化过程进行描述。结果表明,FSP是一个剧烈的强湍流燃烧过程,在周围稳燃火焰的影响下,其火焰温度具有两个峰值,且三种动力学事件的发生速率均在第一个温度峰值(HAB=0.012 m)达到最大。随着颗粒在火焰中的迁移及停留时间的增加,颗粒粒径逐渐增大。三种动力学事件之间的相互竞争关系以及颗粒在流场中的迁移行为,共同影响着火焰中颗粒尺寸、形态的演变。

关键词： NLES-PaSR大涡模拟群平衡Monte Carlo 火焰喷雾热解 ZrO2纳米颗粒

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双组分颗粒团聚过程中组分混合程度的预测

中国科学院大学学报（中英文） 2017年第2期34卷 204-209页

作者：赵翰卿徐祖伟赵海波华中科技大学煤燃烧国家重点实验室武汉430074

多组分颗粒凝并是颗粒长大过程的主要物理机制之一。对于双组分凝并,混合程度χ为一重要衡量标准,是预测组分分布的关键参数。针对双组分颗粒团聚的非稳态过程研究混合程度随时间的变化关系,采用颗粒群平衡模拟异权值快速Monte Carlo方... 详细信息

多组分颗粒凝并是颗粒长大过程的主要物理机制之一。对于双组分凝并,混合程度χ为一重要衡量标准,是预测组分分布的关键参数。针对双组分颗粒团聚的非稳态过程研究混合程度随时间的变化关系,采用颗粒群平衡模拟异权值快速Monte Carlo方法,进行模拟,最终预测出χ与初始条件的关系,得到自由分子区布朗凝并与连续区布朗凝并的指数形式预测公式,并进行验证,从而可以通过合理选择初始参数,优化控制组分分布和实现颗粒定向功能制备。

关键词：颗粒群平衡模拟双组分凝并 Monte Carlo方法混合程度

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核壳结构铜基氧载体的化学链制氧

燃烧科学与技术 2016年第6期22卷 494-498页

作者：魏义杰徐祖伟赵海波华中科技大学煤燃烧国家重点实验室武汉430074

针对化学链制氧中使用的氧载体,采用自组装模板燃烧法制备了一种具有核壳结构的高性能铜基氧载体.该氧载体颗粒具有一种微观的分层结构,其中活性成分铜均匀地负载在纳米结构的核(Al2O3)-壳(Ti O_2)上,由于二氧化钛层形成的壳阻止了氧化... 详细信息

针对化学链制氧中使用的氧载体,采用自组装模板燃烧法制备了一种具有核壳结构的高性能铜基氧载体.该氧载体颗粒具有一种微观的分层结构,其中活性成分铜均匀地负载在纳米结构的核(Al2O3)-壳(Ti O_2)上,由于二氧化钛层形成的壳阻止了氧化铝和氧化铜的接触,从而避免了CuAl_2O_4的生成,减少了活性成分损失.利用热重分析仪研究了反应温度对氧载体吸氧、释氧的影响,并在小型流化床上探究了流化气流量对释氧速率的影响.结果表明,温度越高,释氧过程越快,吸氧过程越慢.研究了释氧过程中,流化气流量存在一个最优值使释氧速率达到最大值,同时出口气体中氧气浓度较高.十次循环制氧实验结果表明,该氧载体具有很高的载氧率和稳定性,适用于化学链制氧.

关键词：化学链制氧核壳结构铜基氧载体

AB-8大孔树脂对柴胡总黄酮的吸附行为研究

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化学工程 2013年第2期41卷 33-37页

作者：徐祖伟于朝生窦烁东北林业大学理学院阻燃材料分子设计与制备黑龙江省重点实验室黑龙江哈尔滨150040

采用静态吸附法研究了AB-8树脂对柴胡总黄酮的吸附动力学及热力学特性。动力学研究表明,准二级动力学模型能较好地描述整个吸附过程;颗粒内扩散模型拟合的曲线呈现多重线性,说明不同阶段的吸附速率受到树脂孔径分布的影响。热力学研究表... 详细信息

采用静态吸附法研究了AB-8树脂对柴胡总黄酮的吸附动力学及热力学特性。动力学研究表明,准二级动力学模型能较好地描述整个吸附过程;颗粒内扩散模型拟合的曲线呈现多重线性,说明不同阶段的吸附速率受到树脂孔径分布的影响。热力学研究表明,在实验温度下,AB-8树脂对柴胡总黄酮的吸附过程符合Langmuir等温模型,吸附的吉布斯自由能变ΔG<0,焓变ΔH和熵变ΔS分别为10.51 kJ/mol和44.15 J/(mol.K),说明该吸附能是自发进行的吸热过程。

关键词： AB-8大孔树脂柴胡总黄酮动力学热力学

火焰喷雾热解合成Pt/TiO_(2)纳米颗粒的催化燃烧性能

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燃烧科学与技术 2024年第2期30卷 103-110页

作者：徐祖伟高富昌龙周禾赵海波华中科技大学能源与动力工程学院煤燃烧国家重点实验室武汉430074

采用火焰喷雾热解方法(FSP)合成了一系列不同Pt负载量的Pt/TiO_(2)催化剂,通过XPS、ICP-OES、ACHAADF-STEM、H_(2)-TPR等表征手段分析了催化剂的成分结构和金属-载体相互作用,在固定床催化反应系统上评估了这些催化剂对CO和CH_(4)的催... 详细信息

采用火焰喷雾热解方法(FSP)合成了一系列不同Pt负载量的Pt/TiO_(2)催化剂,通过XPS、ICP-OES、ACHAADF-STEM、H_(2)-TPR等表征手段分析了催化剂的成分结构和金属-载体相互作用,在固定床催化反应系统上评估了这些催化剂对CO和CH_(4)的催化燃烧性能.结果表明,FSP合成的Pt/TiO_(2)催化剂具有较大的比表面积、Pt组分富集于TiO_(2)表面,能够显著降低CO和CH_(4)催化燃烧的反应温度,同时也具有较好的高温热稳定性.Pt组分的多种价态对CO和CH_(4)的催化表现出不同的特性,氧化态的单原子Pt对CO具有很好的低温催化活性,而金属态的颗粒Pt对CH_(4)的转化更有利.因此FSP能够在一定范围内调控贵金属催化剂的负载状态和配位环境以适应不同催化反应的需求,提高催化剂设计的灵活性和针对性.

关键词：火焰喷雾热解单原子催化剂催化燃烧 CO CH_(4)