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重原子效应触发纯有机室温磷光及其应用研究

重原子效应触发纯有机室温磷光及其应用研究

作者：徐永龙安徽建筑大学

学位级别：硕士

近年来,磷光材料逐渐成为发光材料领域的热点。有机室温磷光材料因为其易制备、成本低、分子结构易于调控等众多优点引起了科研人员的极大兴趣。但是因为单、三重态间的转换是自旋禁阻、三重态激子的猝灭和非辐射跃迁等各种原因,目前设... 详细信息

近年来,磷光材料逐渐成为发光材料领域的热点。有机室温磷光材料因为其易制备、成本低、分子结构易于调控等众多优点引起了科研人员的极大兴趣。但是因为单、三重态间的转换是自旋禁阻、三重态激子的猝灭和非辐射跃迁等各种原因,目前设计具有高亮和超长发光时间的纯有机磷光材料仍然是一个巨大的挑战。本文研究了在有机分子中引入重原子后的磷光发射变化、机理解释及相关应用研究。(1)以两种有、无重原子的咔唑衍生物和1,4-二甲基吡啶碘化物为原料,设计并合成了两种靶向细胞线粒体的纯有机室温磷光探针(E)-4-(2-(9-乙基-6-碘-9H-咔唑-3-基)乙烯基)-1-甲基吡啶四氟硼酸盐(ICz VM)和(E)-4-(2-(9-乙基-9H-咔唑-3-基)乙烯基)-1-甲基吡啶四氟硼酸盐(Cz VM)。两种探针皆具有碳碳双键,因此具有粘度响应特性,在甘油/水体系中可以随着甘油体积分数的增大而增强荧光发射,而这种粘度响应特性受到温度控制。通过3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)比色法验证了两种磷光探针可以在光照下产生单重态氧(O),并使用1,3-二苯基异苯并呋喃(DPBF)紫外可见吸收法,以MB作为参考标准,计算出ICz VM和Cz VM的单重态氧量子产率分别为37.05%和23.68%。通过两者量子产率的比较,验证了重原子的引入可以提高单重态氧的量子产率。此外,本文还根据O诱导细胞凋亡的特性,介绍了一种利用磷光分子产生的O进行光动力治疗抗菌的应用。(2)通过初步筛选四种含重原子的磷光化合物,深入研究了发光性能最优异的一种纯有机室温磷光化合物1,4-二溴-2,5-二氟二(9H-咔唑-9-基)苯(BFCz B)。该化合物在日光下为白色粉末,紫外灯开、关后发射明亮黄色磷光,其最大激发波长为366 nm,对应的最大发射波长位于544 nm,其寿命为103.55 ms,余辉接近2 s。为了探讨重原子引入对磷光的影响,在TD-DFT上进行了理论模拟,通过模拟计算可得出HOMO/LUMO的带隙仅为0.02 e V,这说明分子易被激发,通过与相似无卤素化合物的比较,引入卤素后带隙的减弱证明重原子的引入有助于促进单线态和三线态间的自旋轨道耦合(SOC)和系间窜越(ISC)。为进一步探究BFCz B超长磷光的起源,进行了粉末X射线衍射(XRD)光谱测试以了解分子堆积模型和存在的相互作用。对于BFCz B分子,存在3种类型的分子内相互作用,包括C-Br···π(3.3731?)卤键、C-Br···N(3.1705?)卤键和C-F···H-C(2.5877?)氢键。这些相互作用有效地限制了分子的旋转与振动,进而极大地降低了非辐射能量衰减。此外,BFCz B分子中卤素原子与相邻分子间还存在着众多分子间相互作用。C-F与相邻分子的咔唑环形成主要的相互作用C-F···H-C(2.5271?)氢键和C-F···π(2.9335和3.0494?)卤键,Br与相邻分子也存在着C-Br···H-C(2.8466?)氢键和C-Br···π(3.5314?)卤键相互作用。邻近分子的咔唑基团还存在着π···π堆积(3.3992?)。所有的这些分子内和分子间的相互作用共同抑制分子运动,从而进一步抑制了三重态激子的非辐射弛豫,实现了超长室温磷光。另外,本工作还通过TMB比色法验证BFCz B分子的磷光在水中猝灭时产生单重态氧,并基于此进行光动力学抗菌实验。

关键词：纯有机化合物室温磷光重原子效应光动力学抗菌

基于Flex和ArcGIS Server的WebGIS实现研究

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基于Flex和ArcGIS Server的WebGIS实现研究

作者：徐永龙长安大学

学位级别：硕士

WebGIS是Internet技术应用于GIS开发的产物,高效开发富有表现力的WebGIS应用系统已成为GIS应用开发的主流。随着互联网影响的不断扩大和GIS技术在各行业中应用的日益广泛,人们已不满足于传统WebGIS的表现效果和交互性,对系统的伸缩性和... 详细信息

WebGIS是Internet技术应用于GIS开发的产物,高效开发富有表现力的WebGIS应用系统已成为GIS应用开发的主流。随着互联网影响的不断扩大和GIS技术在各行业中应用的日益广泛,人们已不满足于传统WebGIS的表现效果和交互性,对系统的伸缩性和开发的简洁性也提出了更高的要求。新一代网络应用RIA（Rich Internet Application）的出现,以其良好的交互性、表现力和用户体验,给WebGIS带来了新的发展契机。开发RIA的主流技术Flex与网络应用设计开发方式REST（Representational State Transfer）及ArcGIS Server编程接口为新一代WebGIS应用开发提供了现实而便捷的途径。本文依托国土资源大调查之《汾渭盆地地区地裂缝地面沉降监测与防治研究》工作项目,利用RIA和REST两种新技术,探讨基于Flex框架和ArcGIS Server平台进行新一代应用型WebGIS开发的集成技术与实现方法。论文首先阐述了Flex框架和ArcGIS Server体系结构,剖析了基于ArcGIS API for Flex构建WebGIS应用的具体方法和技术细节;其次,重点对基于Flex的WebGIS开发中的关键技术问题进行了深入研究,提出了快速搭建企业级WebGIS的整体解决方案;最后,初步实现了汾渭盆地地裂缝地面沉降WebGIS（简称FWDD-GIS）应用型管理信息系统,验证了基于Flex的集成式WebGIS开发技术的先进性和便易性。本研究取得了以下成果和结论： 1)运用RIA和REST技术,设计并实现的基于Flex和ArcGIS Server的WebGIS通用开发框架,可供需求相似的WebGIS应用系统开发借鉴;2)解决了一系列WebGIS应用系统开发中的关键技术问题。例如,客户端自定义组件的开发;客户端地图数据的实时更新与管理;客户端功能的扩展;跨域访问的安全沙箱冲突的解决。3)通过对ArcGIS Server服务参数的研究,提出了从服务器端优化系统性能的方法。 4)在Adobe Flex Builder 3环境下初步完成了FWDD-GIS的设计与开发,系统运行效率高,交互能力强,表现力丰富,且总体指标达到实用水平要求,具备应用型地理信息系统管理、统计、显示、查询、分析等基本功能和常用操作,体现了基于Flex开发WebGIS系统的优越性。

关键词： WebGIS ArcGIS Server RIA Flex REST

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岛叶病变手术解剖及临床研究

岛叶病变手术解剖及临床研究

作者：徐永龙宁夏医科大学

学位级别：硕士

第一部分翼点开颅—经侧裂手术入路显微解剖研究目的：尸头标本进行翼点开颅—经侧裂手术入路显微解剖研究，为岛叶病变手术提供参考依据。岛叶解剖学知识，对于更加精确和有效的完整切除此区域的癫痫灶，肿瘤，和血管畸形，尽可能... 详细信息

第一部分翼点开颅—经侧裂手术入路显微解剖研究目的：尸头标本进行翼点开颅—经侧裂手术入路显微解剖研究，为岛叶病变手术提供参考依据。岛叶解剖学知识，对于更加精确和有效的完整切除此区域的癫痫灶，肿瘤，和血管畸形，尽可能减少对重要的神经结构的损害具有重要意义。方法：应用手术显微镜对4例尸头标本进行翼点开颅—经侧裂手术入路显微解剖研究，为岛叶病变手术提供参考依据。结果：大脑中浅静脉是外侧裂比较恒定的引流静脉，通常回流到蝶顶窦或海绵窦。外侧裂分为大侧裂和小侧裂，大侧裂占60%，小侧裂占40%。岛叶呈金字塔形，周围有环状沟围绕与大脑皮质隔开。岛叶中央沟是其最主要、最深的脑沟，存在于所有半球，它从岛阈或岛阈后部向后上方斜行穿过岛叶，与中央沟走行基本平行，到达上限沟，将岛叶分为大的前部和小的后部。豆纹动脉起自大脑中动脉主干、上下干、分叉处或皮质支,由前穿质穿入脑实质,或沿豆状核浅层、或穿入豆状核弧形上升,几乎所有的豆纹动脉在穿入豆状核实质前均形成一弓状弯曲甚至弯曲呈环,并最终穿过内囊而到达尾状核。根据豆纹动脉的行程,可将它们分为脑实质外段和脑实质内段。前穿质：前穿质位于岛阈紧内侧是重要的外科手术标志。最外侧穿动脉进入前穿质的点被看作是前穿质的外侧界。结论：翼点开颅—经侧裂手术入路显微解剖研究结果显示外侧裂分为两型即大外侧裂和小外侧裂。前穿质位于岛阈紧内侧是重要的外科手术标志。最外侧豆纹动脉进入前穿质的点被看作是前穿质的外侧界。岛叶位于外侧裂的深部，不易暴露，其表面有血管屏障，充分了解岛叶的显微解剖及其表面的血管对岛叶的病变的手术至关重要。大脑中动脉的分叉发生在岛阈的附近。外侧豆纹动脉的起点集中在M1段分叉的前后，中间和外侧。豆纹动脉经过壳核弓形向内、向后供应几乎内囊的全长和尾状核头、体的上部。第二部分岛叶病变的显微外科治疗目的：为提高对伴有癫痫发作的岛叶病变患者的诊断治疗水平，总结18例岛叶病变切除患者的临床资料，分析其临床表现、手术及癫痫预后等情况，探讨患者癫痫发作特点、手术策略，及癫痫预后。方法：收集宁夏医科大学总医院神经外科2008.10~2010.10，18例岛叶病变切除患者，总结分析其临床表现、神经影像学资料，症状学表现，电生理资料，手术方法，组织病理学资料，术后并发症及癫痫预后等情况，探讨患者癫痫发作特点、手术策略，及癫痫预后。结果：18例患者，男7例，女11例，平均35岁。术前MRI确定病变位置，左侧4例（22%），右侧14例（78%）。9例为单纯岛叶病变，4例累及颞叶，3例累及额叶，2例累及多脑叶。病史中均有癫痫发作，其中，14例以癫痫为首发症状，9例至少出现过一次全身强直—阵挛发作。13例患者术前进行了头皮脑电图检查，11例发现异常脑电波。11例病人进行了岛叶病变全切（包括4名血管性病变患者），7例由于病变广泛或涉及语言区、基底节区，而行次全切。组织病理学：星形细胞瘤14例，海绵状血管瘤4例。术后随访11~33月（平均20.8月）。术后初期并发症发生率为28%，永久性并发症发生率为11%。无死亡病例。癫痫预后：13例（72%）病人癫痫发作完全消失，2例偶然出现一侧肢体的阵发性麻木及抽搐，2例癫痫发作1~2次/月，1例癫痫发作4~5次/月。根据Engel疗效等级分级：Ⅰ级为13例;Ⅱ级为2例;Ⅲ级2例，Ⅳ级1例。结论：手术切除岛叶病变，手术安全，即便是次全切除患者，癫痫预后也令人满意。

关键词：岛叶显微解剖岛叶病变显微手术

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车联网环境下基于MAS的行车主动服务模型

中国科学：技术科学 2016年第12期46卷 1303-1314页

作者：梁军赵振超陈龙徐永龙朱宁江苏大学汽车工程研究院镇江212013 Department of Mechanical Shizuoka Institute of Science and Technology

针对当前'请求-响应'被动式行车服务存在的个性化、人性化、实时性等不足,提出了基于多智能体(multi-agent system,MAS)分层集中控制的'自动识别-主动推送'形式的行车主动服务系统(driving active service system,DASS).DASS将行车环境... 详细信息

针对当前'请求-响应'被动式行车服务存在的个性化、人性化、实时性等不足,提出了基于多智能体(multi-agent system,MAS)分层集中控制的'自动识别-主动推送'形式的行车主动服务系统(driving active service system,DASS).DASS将行车环境实体与服务作为建模对象,提出基于规划图的行车服务需求模型及用户需求与服务能力匹配算法.以交通安全预警和实时动态路径规划为例,通过自主搭建的驾驶员在环半实物联合仿真平台对DASS典型应用展开实验研究,充分验证了DASS的实时性、主动性与高效性.这对于降低交通拥堵、提升通行效率,加强车辆安全以及改善驾驶体验具有重要价值.

关键词：行车主动服务 MAS分层控制车联网

热蒸镀-原位反应法制备的Mo-Si-X-C(X=Al,Ti)复相陶瓷涂层的微观结构和力学性能

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中国有色金属学报 2016年第11期26卷 2326-2339页

作者：徐永龙郝安林孙威熊翔彭铮陈耘田陈招科王雅雷中南大学粉末冶金研究院长沙410083 安阳工学院安阳455000

采用热蒸镀原位反应法制备Mo-Si-X-C(X=Al,Ti)碳基陶瓷涂层。利用X射线仪、扫描电子显微镜和纳米压痕测试仪对涂层的微观结构和力学性能进行表征,研究成分及热蒸镀工艺参数对涂层的物相组成、微观结构和力学性能的影响,并揭示涂层的形... 详细信息

采用热蒸镀原位反应法制备Mo-Si-X-C(X=Al,Ti)碳基陶瓷涂层。利用X射线仪、扫描电子显微镜和纳米压痕测试仪对涂层的微观结构和力学性能进行表征,研究成分及热蒸镀工艺参数对涂层的物相组成、微观结构和力学性能的影响,并揭示涂层的形成机制。结果表明:不同组分蒸镀母料在1550℃、Ar气氛条件下,由于不同蒸气压诱发各异的扩散路径,从而使原位反应生成Mo-Si-X-C(X=Al,Ti)复相陶瓷涂层的形貌、相成分及分布明显不同。添加Ti和Al元素有利于分别生成(Ti_(0.8)Mo_(0.2)Si_2相和Mo(Si,Al)_2相,促进热蒸镀过程;随着温度的升高,基体表面Si黏性减弱,同时流动性增强,涂层中钼硅化物消失;1800℃真空环境下涂层中的SiC晶粒异常长大,破坏涂层结构,导致涂层失效。力学性能表明:同时添加Al、Ti元素,形成复杂多相界面结构的23Mo-63Si-7Ti-7Al陶瓷涂层的力学性能最优,其抗压强度达到19.584GPa,显微硬度达到1848HV及弹性模量达到255.124 GPa。

关键词：热蒸镀法原位反应法 SiC (Ti0.8Mo0.2)Si2 涂层碳基材料

Fe基高温合金涂层封填C/C-ZrC-SiC复合材料的制备及抗烧蚀机制

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复合材料学报 2019年第7期36卷 1691-1699页

作者：田甜孙威熊翔徐永龙湛紫章陈招科中南大学粉末冶金研究院

为了改善C/C-ZrC-SiC复合材料在高超声速飞行器热防护领域的使用性能,采用低压悬浮浸渗法制备出Fe基高温合金涂层封填C/C-ZrC-SiC复合材料。利用XRD、SEM、EDS等手段研究氧乙炔焰烧蚀前后Fe基高温合金涂层封填C/C-ZrC-SiC复合材料表层... 详细信息

为了改善C/C-ZrC-SiC复合材料在高超声速飞行器热防护领域的使用性能,采用低压悬浮浸渗法制备出Fe基高温合金涂层封填C/C-ZrC-SiC复合材料。利用XRD、SEM、EDS等手段研究氧乙炔焰烧蚀前后Fe基高温合金涂层封填C/C-ZrC-SiC复合材料表层微观结构演变规律,阐明了Fe基高温合金涂层对C/C-ZrC-SiC复合材料烧蚀行为的影响。结果表明:C/C-ZrC-SiC复合材料在1 650℃的大气环境下并通过低压悬浮浸渗法浸渗2h后,其表层形成一层均匀、致密、且结合紧密的Fe基高温合金涂层。在2 500℃下烧蚀180s后,改性后的C/CZrC-SiC复合材料表面出现较小的烧蚀坑,质量烧蚀率相比未表面改性的试样降低了8%,线烧蚀率降低了35%。且表面生成一层均匀致密的Fe2O3-ZrO2复合氧化物保护层,大大降低了表面裂纹、孔洞等缺陷的产生,从而降低了氧的扩散速率及缺陷带来的应力集中。最终Fe基高温合金覆盖层提高了C/C-ZrC-SiC复合材料的高温抗氧化性和抗机械剥蚀性能。

关键词： C/C-ZrC-SiC复合材料 Fe基高温合金涂层低压悬浮浸渗烧蚀复合氧化物

Fe含量对Fe_(x)Si_(y)改性C/C-ZrC-SiC复合材料的显微结构和烧蚀性能的影响

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中国有色金属学报 2021年第4期31卷 836-846页

作者：苗春茂孙威熊翔张红波徐永龙中南大学粉末冶金国家重点实验室长沙410083

为了改善C/C-ZrC-SiC复合材料的烧蚀性能,采用反应熔渗法(RMI)在1850℃制得一种新型耗散防热Fe_(x)Si_(y)改性C/C-ZrC-SiC复合材料,并研究熔渗母料中Fe含量的变化对该复合材料显微结构和烧蚀性能的影响。结果表明:随着熔渗母料中Fe含量... 详细信息

为了改善C/C-ZrC-SiC复合材料的烧蚀性能,采用反应熔渗法(RMI)在1850℃制得一种新型耗散防热Fe_(x)Si_(y)改性C/C-ZrC-SiC复合材料,并研究熔渗母料中Fe含量的变化对该复合材料显微结构和烧蚀性能的影响。结果表明:随着熔渗母料中Fe含量的升高,复合材料的密度呈现先降低后增加的趋势。当Fe含量超过6%(摩尔分数)时,沿垂直无纬布方向,复合材料中出现独立于SiC和ZrC之间的Fe_(x)Si_(y)C固溶相,其相含量随Fe含量的升高而增多;沿平行无纬布方向,复合材料中发现众多以灰色Fe_(x)Si_(y)C相间隔的“团粒型”排布的ZrC相,其粒径约为10μm。通过对不同Fe含量的Fe_(x)Si_(y)改性C/C-ZrC-SiC复合材料烧蚀性能进行表征,结果表明,当Fe含量为8.5%(摩尔分数)时,Fe_(x)Si_(y)改性C/C-ZrC-SiC复合材料的烧蚀性能最佳,质量烧蚀率和线烧蚀率分别为2.3×10^(−3) g/s和0.7×10^(−3) mm/s,相比纯C/C-ZrC-SiC复合材料分别降低3.6×10^(−3) g/s和3.61×10^(−3) mm/s。其优异的抗烧蚀性能主要得益于低熔Fe_(x)Si_(y)相的耗氧耗热和SiO2熔体补偿,促使样品表面形成一层致密、低氧透过率的富SiO2层,避免基体的进一步烧蚀。

关键词： C/C-ZrC-SiC复合材料反应熔渗法 Fe_(x)Si_(y) 显微结构烧蚀性能

Al1.92Cr0.08O3-SiC-ZrC耐烧蚀复合涂层微结构与烧蚀行为

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新型炭材料 2019年第5期34卷 464-471页

作者：彭峥孙威熊翔陈招科王雅雷徐永龙中南大学粉末冶金国家重点实验室

结合低压等离子喷涂和料浆法,在C/C-ZrC-SiC复合材料表面制备新型多元氧化物-碳化物复合陶瓷涂层,并通过掺杂过渡元素Cr来提升涂层整体热稳定性能。采用XRD和SEM等手段分析复合涂层的相组成和微观结构,并研究所制复合陶瓷涂层在2500℃... 详细信息

结合低压等离子喷涂和料浆法,在C/C-ZrC-SiC复合材料表面制备新型多元氧化物-碳化物复合陶瓷涂层,并通过掺杂过渡元素Cr来提升涂层整体热稳定性能。采用XRD和SEM等手段分析复合涂层的相组成和微观结构,并研究所制复合陶瓷涂层在2500℃氧乙炔烧蚀环境中的协同抗氧化烧蚀行为。结果显示,有Al1.92Cr0.08O3-SiC-ZrC复合涂层保护的样品烧蚀性能相比于无涂层的C/C-ZrC-SiC基体有明显提升,烧蚀120s后的质量烧蚀率和线烧蚀率分别下降了66%和76%。烧蚀后样品表面形成了独特稳定的复合多元氧化物防护结构,其高熔点ZrO2骨架,Al1.96Cr0.04O3-SiO2熔融相弥合其中的连续结构赋予了复合材料较好的抗烧蚀能力。

关键词： C/C-ZrC-SiC Al1.92Cr0.08O3-SiC-ZrC 陶瓷涂层烧蚀

Al-Si-C改性C/C复合材料的微结构特征与烧蚀行为

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新型炭材料 2016年第6期31卷 628-638页

作者：常亚彬孙威熊翔彭铮陈招科王雅雷徐永龙中南大学粉末冶金国家重点实验室湖南长沙410083

为了提高C/C复合材料的抗烧蚀性能,采用反应熔渗法制备Al-Si-C改性C/C复合材料,利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、能谱和电子探针分析等手段分析熔剂成分、熔渗温度和气氛等参数对复合材料微观结构的影响。利用氧-乙炔焰烧蚀仪研究Al-S... 详细信息

为了提高C/C复合材料的抗烧蚀性能,采用反应熔渗法制备Al-Si-C改性C/C复合材料,利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、能谱和电子探针分析等手段分析熔剂成分、熔渗温度和气氛等参数对复合材料微观结构的影响。利用氧-乙炔焰烧蚀仪研究Al-Si-C改性C/C复合材料的烧蚀性能、烧蚀行为及机理。结果表明,随着工艺参数不同,反应熔渗法可制备出三类典型的Al-Si-C改性C/C复合材料。在1 500℃,氩气气氛中反应熔渗2 h形成了Al+SiC均质改性C/C复合材料;随着熔渗温度的升高(1 600℃)和熔渗时间的延长(6 h),形成了Al_4SiC_4+SiC改性C/C复合材料;在1 600℃,真空气氛中反应熔渗6 h形成了SiC+Al梯度改性C/C复合材料(Al含量由内到外递减)。三类Al-Si-C改性C/C复合材料显示不同的烧蚀行为,其中,SiC+Al梯度改性C/C复合材料具有最优的抗烧蚀性能,在2 500℃下烧蚀60 s后,样品表面无明显的烧蚀坑,质量烧蚀率分别为-1.0×10^(-3)g/s和-1.2×10^(-3)g/s。

关键词： C/C复合材料基体改性反应熔渗 Al-Si-C体系烧蚀