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乙炔氢氯化金基配合物催化剂催化行为研究

乙炔氢氯化金基配合物催化剂催化行为研究

作者：张传明石河子大学

学位级别：硕士

氯乙烯单体(VCM),是聚氯乙烯(PVC)制造工艺中的主要化学中间体,PVC具有对光和化学品的高耐受性,在建筑行业以及包装,电气和服装行业中具有广泛而重要的应用,是第二大通用树脂材料。目前世界上被广泛接受的VCM生产路径为:1.乙烯法(乙烯... 详细信息

氯乙烯单体(VCM),是聚氯乙烯(PVC)制造工艺中的主要化学中间体,PVC具有对光和化学品的高耐受性,在建筑行业以及包装,电气和服装行业中具有广泛而重要的应用,是第二大通用树脂材料。目前世界上被广泛接受的VCM生产路径为:1.乙烯法(乙烯氧氯化);2.电石乙炔法(乙炔氢氯化)。其中乙烯法生产VCM的路径对石油资源的依赖较大,主要被油气资源发达的西方国家所采用。由于我国“富煤、贫油、少气”的能源特点,70%以上的PVC采用电石乙炔法生产。目前在乙炔氢氯化反应的工业化生产中,所使用的催化剂仍以HgCl作为活性组分,但是汞在反应温度下易升华流失,严重影响了催化剂的使用寿命,同时由于汞的高毒性,其流失对人类的健康和生态环境造成了严重的危害。因此乙炔氢氯化反应中环境友好的、可持续发展的新型无汞催化剂的研发十分关键。多年研究以来,发现替代汞基催化剂最具有工业化潜力的催化剂为金基催化剂,但金基催化剂的活性和稳定性仍需进一步提高,因此本论文针对此问题,开展了以下工作:(1)首先,对催化剂制备过程中的使用溶剂进行筛选,并制备了一系列金基催化剂。根据极性和沸点的变化进行溶剂选择,分别是水、王水、甲醇、乙醇、异丙醇、正丙醇、异丁醇等七种溶剂。以分散溶剂作为变量制备催化剂,并对其进行催化活性测试。反应中的催化剂活性测试结果表明:在180℃、V/V=1.15和乙炔空速GHSV(CH)=1200 h的反应条件下,以异丙醇作为分散溶剂制备的Au-isopropanol/AC催化剂,具有最高的催化活性,相比较于同等条件下以水和王水作为溶剂制备的Au-water/AC和Au-aqua regia/AC催化剂,催化效果约分别提升700%和483%。对一系列催化剂进行表征分析,结果表明:用弱极性和挥发性的醇取代高极性水和王水后,改变了催化剂中Au纳米颗粒(NPs)结晶的形成过程。形成的孪晶或多晶颗粒中的各种边缘或缺陷为反应物提供了新的活性位点。溶剂的改变可以增强载体和Au物质之间的相互作用,高度分散和锚定活性物质并抑制其在反应过程中的团聚和损失。此外,相互作用还增强了催化剂对反应物的吸附能力,从而增强了其催化性能。(2)在前期工作基础上,结合Au离子具有相似的s,p,d外围轨道,与杂原子配体提供的孤对电子容易键合的特点,以选定的异丙醇为分散溶剂,以多个杂原子(N、P、O)同时存在的化合物羟基乙叉二磷酸(HEDP)和氨基三亚甲基膦酸(ATMP)为配体(L)与Au配位制备的Au配合物为前驱体制备了不同配合比例的Au催化剂,筛选出最佳的Au/L比例约为1:1,活性测试结果表明:在180℃、V/V=1.15和1200 h的乙炔空速条件下,催化剂的最高乙炔转化率可以达到97.4%,氯乙烯选择性高于99%。表征分析结果表明:Au和杂原子之间的配位,特别是N、P和O的搭配存在,促进了电子从杂原子向Au的转移,并增加了活性中心周围电子云的密度,抑制其还原成Au物种,甚至可将低价态的Au物种再氧化成活性Au物种,因此稳定了活性Au物种。此外,配体和Au物种之间的相互作用还可以抑制活性物质的团聚,也会削弱催化剂对CH的吸附能力,增强其对HCl的吸附能力,有助于构建有利于反应的微环境,抑制碳沉积的形成。DFT计算表明,过渡态和中间体的自由能低于Au/AC催化剂的自由能,过渡态的能量序列也与实验结果一致。(3)根据前期的工作,由于有机配体中N、P或O元素的存在,使得催化剂的活性和稳定性明显提高,因此,对杂原子单独存在的配体所引发的效果进行了研究。分别选取单独含有N、P和O杂原子的三类配体进行研究,依据杂原子周围取代基种类和数量变化对配体进行选取,共制备3类17种催化剂。经过催化剂的性能测试发现:在180℃、V/V=1.15和GHSV(CH)=1200 h反应条件下,Au-N/AC、Au-P/AC和Au-O/AC催化剂分别具有最优的催化性能,其乙炔转化率分别可达91.3%、94.5%和95.5%,其氯乙烯选择性均高于99%。对催化剂的表征分析结果表明:配位杂原子的引入提高了活性中心Au周围的电子云密度,抑制Au物种向Au物种的还原,从而提高了Au的稳定性。此外,Au与配体中杂原子之间的相互作用可提高催化剂对反应物氯化氢的吸附能力,降低其对反应物乙炔的吸附能力,从而降低了在催化剂表面形成低聚物的可能性,抑制了碳沉积的产生,改善了催化活性和稳定性。

关键词：乙炔氢氯化配体改性金基催化剂催化性能

铁皮石斛DoGGPPS、DoFPPS克隆及功能验证

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铁皮石斛DoGGPPS、DoFPPS克隆及功能验证

作者：张传明安徽农业大学

学位级别：硕士

铁皮石斛(Dendrobium officinale Kimuraet Migo)作为名贵石斛属药用植物,其主要的药用成分为多糖和生物碱,具有生津益胃、滋阴清热等功效。目前研究发现铁皮石斛中生成的生物碱可能来源于萜类代谢途径(MVA和MEP途径),而法尼基焦磷酸合... 详细信息

铁皮石斛(Dendrobium officinale Kimuraet Migo)作为名贵石斛属药用植物,其主要的药用成分为多糖和生物碱,具有生津益胃、滋阴清热等功效。目前研究发现铁皮石斛中生成的生物碱可能来源于萜类代谢途径(MVA和MEP途径),而法尼基焦磷酸合成酶(FPPS)和牻牛儿基牻牛儿基焦磷酸合成酶(GGPPS)均是萜类合成途径中关键的异戊烯基焦磷酸合酶。本文通过同源克隆得到Do FPPS和Do GGPPS全长的c DNA序列并进行相关的表达分析,旨在研究铁皮石斛Do FPPS和Do GGPPS在萜类合成途径中所起到的作用,为进一步明确铁皮石斛萜类合成途径奠定基础。主要结果如下:1.通过同源克隆的方法从铁皮石斛中克隆得到Do FPPS和Do GGPPS,Gen Bank登录号为Do FPPS(JX679465)和Do GGPPS(KY012247)。组织特异性分析表明,Do FPPS和Do GGPPS在铁皮石斛各个组织部位中均有表达。2.不同激素和诱导子处理铁皮石斛原球茎,通过q RT-PCR检测处理前后原球茎中Do FPPS、Do GGPPS表达量的变化。结果显示,茉莉酸甲酯对铁皮石斛Do FPPS、Do GGPPS均有诱导作用,诱导表达趋势均呈现先上升后下降的趋势;SA仅对Do GGPPS有着诱导作用,诱导表达趋势呈现先上升后下降的趋势;ABA对铁皮石斛Do FPPS、Do GGPPS均有着诱导作用,诱导趋势均呈现为先上升后下降的趋势;非生物诱导子Ag对铁皮石斛Do FPPS、Do GGPPS均有着诱导作用,诱导趋势都呈现出先上升后下降的趋势。3.成功构建了真核表达载体p CAMBIA1304-Do FPPS和p CAMBIA1304-Do GGPPS。通过烟草中的瞬时表达以及拟南芥中的稳定过表达分析,亚细胞定位结果显示Do FPPS、Do GGPPS均定位于叶绿体上,通过农杆菌介导将Do FPPS、Do GGPPS转化野生型拟南芥,筛选获得稳定的转基因拟南芥植株。q RT-PCR分析表明,在过表达转基因株系中,Do FPPS和Do GGPPS能够影响下游萜类合成酶基因的表达。4.成功构建了干涉表达载体p CAMBIA1301a-Do FPPS和p CAMBIA1301a-Do GGPPS。通过瞬时表达分析检测转化烟草中Do FPPS和Do GGPPS的表达量变化。结果表明分别转入Do FPPS和Do GGPPS RNAi片段能够降低处理组中烟草叶片中Do FPPS和Do GGPPS的表达量

关键词：铁皮石斛 DoFPPS DoGGPPS 基因克隆表达分析遗传转化

碳青霉烯非敏感大肠埃希菌耐药机制初步研究及分子流行病学调查

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碳青霉烯非敏感大肠埃希菌耐药机制初步研究及分子流行病学调查

作者：张传明重庆医科大学

学位级别：硕士

目的：了解我院2012年碳青霉烯非敏感大肠埃希菌(Carbapenem non-susceptible Escherichia coli, CNS E. coli)的耐药情况,对碳青霉烯.非敏感大肠埃希菌的耐药机制作初步研究,并进行分子流行病学调查。方法：收集我院2012年1月至2012年1... 详细信息

目的：了解我院2012年碳青霉烯非敏感大肠埃希菌(Carbapenem non-susceptible Escherichia coli, CNS E. coli)的耐药情况,对碳青霉烯.非敏感大肠埃希菌的耐药机制作初步研究,并进行分子流行病学调查。方法：收集我院2012年1月至2012年12月分离的碳青霉烯非敏感大肠埃希菌分离株,通过检验科LIS系统(Laboratory Information System, LIS)查询菌株信息,微量肉汤稀释法检测其对各类抗生素的MIC值;通过PCR (Polymerase chain reaction)技术检测菌株中的碳青霉烯酶基因blaSME、blaKPC、blaIMP、blaVIM、blaNDM-1、blaOXA-48, ESBLs基因blaCTX-M、blaTEM、blaSHV,氟喹诺酮类耐药决定因子(Fluoroquinolones resistance determinants, QRDs)基因qnrA、qnrB、 qnrC、qnrD、qnrS、aac(6’)-Ib-cr,氨基糖苷类耐药决定因子(Aminoglycosides resistance determinants, ARDs)基因armA、rmtB、 aac(6’)-Ib,整合子基因Intl1,以及外膜蛋白(Outer membrane proteins, OMPs)基因ompC、ompF,并将检出的耐药相关基因进行测序;脉冲场凝胶电泳(Pulse field gel electrophoresis, PFGE)进行分子流行病学的调查。结果：1.2012年1月至2012年12月,我院共检出大肠埃希菌1585株,其中非重复的碳青霉烯非敏感大肠埃希菌30株,占1.89%。CNSE.coli主要分离自尿液标本(13株,43.3%),病区来源主要为外科病房和重症监护室,依次为肝胆外科(6株,20.0%)、泌尿外科(5株,16.7%)、重症监护室(5株,16.7%)和胃肠外科(3株,10.0%);病人大多数为老年人,年龄≧65周岁的为14人(46.7%),男性多于女性。2.药敏试验结果显示：CNS E.colif菌株中有30株(100.0%)对厄他培南(Ertapenem,ETP)表现为非敏感,11株(36.7%)对亚胺培南(Imipenem,IPM)非敏感,1株(3.3%)对美罗培南(Meropenem,MEM)非敏感。100.0%(30/30)的CNS E.coli对至少一种头孢菌素类抗生素耐药。氟喹诺酮类抗生素和氨基糖苷类抗生素的耐药率分别为96.7%(29/30)和63.3%(19/30)。3.耐药相关基因检测结果显示：有2株(6.7%)CNS E.coli携带碳青霉烯酶基因,且均为blaKPC;29株(96.7%)检出的ESBLs基因：blaCTX-M(26/30,86.7%)、blaTEM(12/30,40.0%);20株(66.7%)检出QRDs基因:qnrA(5/30,16.7%)、qnrB(7/30,23.3％)、aac(6’),-Ib-cr(13/30,43.3%);11株(36.7%)检出ARDs基因：,armA(1/30,3.3%). rmtB(2/30,6.7%)、aac(6’)-Ib(11/30,36.7%),8株(26.7%)存在OMPs基因缺失：1株(3.3%)仅存在ompC基因缺失,5株(16.7%)仅存在ompF基因缺失,2株(6.7%)存在ompC、ompF基因同时缺失;整合子基因Intll的检出率为40.0%(12/30)。4.在2株碳青霉烯酶基因阳性的菌株中,ESBLs基因、QRDs基因、ARDs基因和Intll基因的联合表达率分别为100.0%、50.0%、50.0%和50.0%,膜孔蛋白基因缺失率为0.0%;29株ESBLs基因阳性的菌株中,QRDs基因、ARDs基因和Intll基因的联合表达率分别为65.5%、37.9%和37.9%,膜孔蛋白基因缺失率为24.1%。我们首次报道了联合表达blaKPC-2、blaCTX-M-14,’、blaCTX-M-55’、blaTEM、aac(6’)-Ib-cr、qnrB、aac(6’)-Ib和rmtB的多重耐药大肠埃希菌分离株(已发表于Infection, Genetics and Evolution 杂志)。5. PFGE结果显示：30株CNS Ecoli分属于27个型别,提示我院CNS Ecoli菌株呈现克隆多样性,且这些菌株的流行并不是由克隆传播导致的。结论：1. CNS E.coli菌株主要分离自尿液标本,病区分布以外科病房和重症监护室为主;我院CNS E.coli菌株主要对厄他培南非敏感,亚胺培南非敏感次之,美罗培南非敏感最少,且大部分菌株表现为多重耐药。2.碳青霉烯酶基因并不是导致我院大肠埃希菌对碳青霉烯类抗生素非敏感的主

关键词：碳青霉烯非敏感大肠埃希菌耐药基因 PFGE

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石油化工装置大型钢结构模块化吊装技术

工程机械与维修 2020年第S1期 156-164页

作者：张传明中石化重型起重运输工程有限责任公司北京100029

钢结构是由型钢和钢板等制成的梁、柱等制作成的基本构件,以其韧性,塑性好,材质均匀,结构可靠性较高等特点,广泛应用于大型厂房、桥梁、场馆及石油化工领域。随着国内石油化工工程建设的迅速发展,生产装置规模逐渐变大,设备、钢结构的... 详细信息

钢结构是由型钢和钢板等制成的梁、柱等制作成的基本构件,以其韧性,塑性好,材质均匀,结构可靠性较高等特点,广泛应用于大型厂房、桥梁、场馆及石油化工领域。随着国内石油化工工程建设的迅速发展,生产装置规模逐渐变大,设备、钢结构的设计趋于大型化,其施工难度也随之增加。在大型钢结构安装过程中模块化吊装技术的应用,能够更好的提升工程整体建设质量,提升工程效率。本文结合扬子石化热电厂项目中大型钢结构模块成功吊装的实例,从施工工艺、技术性分析等方面进行详细说明,对国内典型的模块化施工实例进行简要介绍,希望今后对于同类型施工有可借鉴之处。

关键词：钢结构模块化多级平衡梁吊装

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PC/PMMA反应性共混及其在超临界CO2中的发泡研究

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PC/PMMA反应性共混及其在超临界CO2中的发泡研究

作者：张传明南京理工大学

学位级别：硕士

本文以SnCl2·2H2O为酯交换催化剂,采用转矩流变仪对PC和PMMA进行反应共混的方法,研究了酯交换催化剂对PC/PMMA共混的增容作用,同时研究了酯交换催化剂含量及共混工艺条件对共混物相形貌的影响规律;研究了超临界CO2在共混物中的溶解与... 详细信息

本文以SnCl2·2H2O为酯交换催化剂,采用转矩流变仪对PC和PMMA进行反应共混的方法,研究了酯交换催化剂对PC/PMMA共混的增容作用,同时研究了酯交换催化剂含量及共混工艺条件对共混物相形貌的影响规律;研究了超临界CO2在共混物中的溶解与扩散行为,以及共混物在超临界CO2中的结晶行为;研究了受限条件下分步升温发泡工艺参数对共混物中泡孔形貌的影响。结果表明,SnCl2·2H2O作为酯交换催化剂引发了PC与PMMA组分间的酯交换反应,生成的接枝共聚物PC-g-PMMA提高了共混组分间的相容性,得到了相容的PC/PMMA共混物;催化剂的最佳添加量为0.015-0.020%,此时制得的PC/PMMA共混物的透光率为65%,DSC结果显示共混物仅有一个Tg;随着SnCl2·2H2O含量、共混时间和共混温度的增加,PMMA的相区尺寸逐渐变小,但过高的温度会导致体系发生相分离;随着共混速率的提高,分散相尺寸有所增加,凝聚现象比较严重,但当共混速率达到80rpm时,分散相尺寸明显降低,且分布比较均匀。共混物中的PC在超临界C02作用下出现结晶,且PC内部存在两种不同的晶型;增加饱和时间及饱和压力、提高饱和温度和添加共溶剂丙酮,均可以提高PC晶体结构的完善程度及CO2在PC/PMMA共混物中的溶解量。在分步升温法的发泡工艺中,泡孔平均直径随发泡温度的升高、发泡时间的延长及饱和压力的降低而不断增大,过高的温度和过长的发泡时间会引起泡孔合并,而泡孔密度随饱和压力的降低和发泡时间的延长而降低,随发泡温度的升高则先增大后减小。

关键词：相容性相形貌超临界CO2 溶解量结晶发泡泡孔结构

小型辩论会在历史教学中的巧妙运用——以“第二次工业革命”为例

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中学历史教学参考 2020年第4期 48-50页

作者：张传明广东省佛山市南海区黄岐初级中学 528248

教育部制定的《义务教育历史课程标准(2011版)》,提倡教师教学方式和教学评价方式的创新,鼓励学生自主、合作、探究式学习,最终使全体学生都得到发展,同时教学相长,进一步提升历史教师的教育技能和掌控能力。课程标准这一提法的实践,可... 详细信息

教育部制定的《义务教育历史课程标准(2011版)》,提倡教师教学方式和教学评价方式的创新,鼓励学生自主、合作、探究式学习,最终使全体学生都得到发展,同时教学相长,进一步提升历史教师的教育技能和掌控能力。课程标准这一提法的实践,可以与20世纪80年代美国著名心理发展学家霍华德·加德纳提出的多元智能理论相互印证。

关键词：教育技能教学评价方式第二次工业革命教学相长掌控能力多元智能理论辩论会巧妙运用

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Pd/Fe3O4/C复合空气阴极催化剂的制备及其性能研究

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Pd/Fe3O4/C复合空气阴极催化剂的制备及其性能研究

作者：张传明哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

近几年锂空气电池引起了极大的关注，由于其具有超高的比能量为3622Whkg(假设使用有机电解质且O在阴极还原为LiO)，且对环境更加友好，价格低廉，具有广阔的应用潜力，有望成为新一代的二次电池。本文中主要使用LiPF/EC+DEC做电解液，... 详细信息

近几年锂空气电池引起了极大的关注，由于其具有超高的比能量为3622Whkg(假设使用有机电解质且O在阴极还原为LiO)，且对环境更加友好，价格低廉，具有广阔的应用潜力，有望成为新一代的二次电池。本文中主要使用LiPF/EC+DEC做电解液，合成的催化剂主要有以下几种：①FeO/石墨催化剂;②高分散Pd/C催化剂;③高分散Pd/FeO/C催化剂;④石墨烯催化剂;⑤Pt/rGO催化剂。合成FeO纳米粒子的方法主要有化学共沉淀法和水热法，合成高分散Pd/C和Pd/FeO/C催化剂的方法为微波乙二醇还原法，合成石墨烯催化剂方法为改进的hummers法，合成Pt/rGO催化剂的方法为微波乙二醇还原法。使用化学共沉淀法和水热法合成的FeO纳米粒子粒径分别为4.15nm、4.03nm，通过SEM可以看出用水热法合成的FeO纳米粒子分布更均匀、粒径更小。但是通过充放电测试，发现将FeO加到石墨中做复合催化剂时充放电性能并没有随着FeO的加入量而呈现出一定的规律性。使用微波乙二醇还原法合成高分散Pd/C和Pd/FeO/C催化剂粒径分别为3.992nm、4.062nm;使用Pd/C催化剂电池首次放电平台在2.2V，放电比容量为1500mAhg，首次充电平台在3.3V，充电比容量为3250mAhg。使用Pd/FeO/C催化剂电池首次放电平台在2.8V，放电比容量为3500mAhg，首次充电平台在4.1V，充电比容量为671mAhg。使用改进的hummers法合成的石墨烯催化剂通过SEM和TEM观察到具有非常明显的层状结构。通过微波乙二醇还原法合成的Pt/rGO催化剂的粒径为0.288nm，通过SEM和TEM观察到该催化剂的层状结构非常明显，Pt可以成功的负载在石墨烯上面，但不是特别均匀。使用石墨烯催化剂时电池首次放电平台在2.3V，放电比容量为2000mAh·g，首次充电平台在4.0V，充电比容量为1340mAh·g。使用Pt/rGO做催化剂时电池首次放电比容量为8050mAh·g，放电平台在2.5V，没有充电平台，充电比容量仅有40mAh·g。

关键词：锂空气电池催化剂石墨烯 Pt/rGO催化剂

信息环境、异质信念与会计信息价值相关性研究

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财经问题研究 2013年第7期 87-93页

作者：王治张传明财政部财政科学研究所博士后流动站北京100142 安徽财经大学会计学院安徽蚌埠233041 安徽财经大学继续教育学院安徽蚌埠233041

目前研究不同信息环境中价值相关性的文献,以及相对关联研究对价值相关性进行比较研究的文献,大都表明客观的信息环境是导致价值相关性产生差异的原因,或是认为这种差异是由外部因素造成的,与投资者的异质信念无关。本文从异质信念视角... 详细信息

目前研究不同信息环境中价值相关性的文献,以及相对关联研究对价值相关性进行比较研究的文献,大都表明客观的信息环境是导致价值相关性产生差异的原因,或是认为这种差异是由外部因素造成的,与投资者的异质信念无关。本文从异质信念视角,考察不同信息环境下会计信息以及公允价值信息的价值相关性的差异问题。研究结论表明,影响价值相关性的主要原因是投资者信念异质,而并非客观环境本身。从而为管理层改善信息环境,提高投资者理性估值水平提供了进一步的理论依据。

关键词：异质信念信息环境会计信息价值相关性

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大陆蕴含很多机会与可能，花样年华中更要抓住机遇——“90后”台湾青年陈翰霖以舞会友

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台声 2023年第3期 52-53页

作者：朱晓颖张传明

华灯初上，南京市中心一家名为DanceIsland的练舞房里响起轻快的乐声。新春将至，陈翰霖特意换上喜庆的红毛衣，向学员演示了一连串活力十足的街舞动作。陈翰霖的父亲是台湾人，母亲是湖南长沙人。上幼儿园时，陈翰霖跟随母亲到大陆生...

华灯初上，南京市中心一家名为DanceIsland的练舞房里响起轻快的乐声。新春将至，陈翰霖特意换上喜庆的红毛衣，向学员演示了一连串活力十足的街舞动作。陈翰霖的父亲是台湾人，母亲是湖南长沙人。上幼儿园时，陈翰霖跟随母亲到大陆生活。后来，他以优异的成绩考入南京大学。

关键词：