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三种含氮杂环农药在水体和土壤中的降解机理及生态毒性研究

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三种含氮杂环农药在水体和土壤中的降解机理及生态毒性研究

作者：尹承斌曲阜师范大学

学位级别：硕士

含氮杂环化合物结构简单,生物活性高,生物毒性和内吸附性低,在合成农药、医药、工业等方面被广泛应用。嘧啶类农药是一种典型的含氮杂环农药,其广谱、高效、低毒,用于制作杀菌剂、除虫剂、除草剂和杀螨剂,普遍应用于农业生产。吡啶类化... 详细信息

含氮杂环化合物结构简单,生物活性高,生物毒性和内吸附性低,在合成农药、医药、工业等方面被广泛应用。嘧啶类农药是一种典型的含氮杂环农药,其广谱、高效、低毒,用于制作杀菌剂、除虫剂、除草剂和杀螨剂,普遍应用于农业生产。吡啶类化合物同样作为一种典型的含氮杂环化合物,作为新型的化合物参与农药的合成。既可以破坏昆虫的中枢神经系统,干扰神经递质的传递,导致昆虫麻痹或死亡,也可以抑制病原菌的生长、繁殖和杂草的萌发、生长。大量的含氮杂环农药通过直接施用、地表径流、土壤渗透和生物粪便等途径污染水体和土壤环境。本文通过量子化学计算方法对嘧啶类农药嘧霉胺在水环境中的降解过程展开了探究,对不同pH值下吡啶类农药二氯吡啶酸和绿草定在水体和土壤环境中的降解机理进行详细研究,并评估了三者的降解产物的生态毒性。获得如下的研究结果:1水环境中HO·、SO4·-和1O2引发嘧霉胺反应的降解机理、动力学及生态毒性评估本文采用量子化学计算的方法,研究了嘧霉胺由HO、SO4·-和1O2引发的化学降解过程,主要包括加成和H抽提反应。嘧霉胺通过初级反应生成的中间体能够继续与水处理中的活性氧化剂发生后续反应。根据热力学和动力学计算结果,与SO4和1O2相比,HO·在嘧霉胺的降解过程中拥有更高的反应活性。而由HO·引发的N1位点上的H抽提过程则是在热力学上更有利的反应路径。在298 K时,HO、SO4和1O2引发嘧霉胺降解的总反应速率常数分别为1.75×1012 M-1s 1、3.28×1010M-1s-1和5.58×108M-1s-1,与实验测量值具有一致性。ECOSAR和T.E.S.T程序的生态毒性评估结果表明,嘧霉胺的大部分产物的毒性均有所降低,但部分产物具有发育毒性和致突变性。此外,通过斑马鱼96 h半数致死浓度的急性毒性实验,使用IBM SPSS Statistics软件计算得到嘧霉胺对斑马鱼96 h的半数致死浓度(LC50)为13.66 mg L-1,与ECOSAR程序的预测值具有良好的符合性。2.水体与土壤环境中HO·/SO4·-引发的二氯吡啶酸在不同pH下的降解机理、动力学及生态毒性评估本文通过量子化学计算的方法,研究了水体与土壤环境中HO·/SO4·-引发的二氯吡啶酸降解过程,主要包括自由基加成和H抽提过程。二氯吡啶酸通过初级反应生成的中间体能够继续与活性氧化剂发生后续反应。热力学及动力学计算结果表明,加成反应是两种自由基与二氯吡啶酸反应的主要方式,C2原子处的HO·加成反应是热力学中最有利的反应路径。在298 K时,HO·和SO4·-引发二氯吡啶酸降解的总反应速率常数分别为7.76×105M-1s-1和2.24×103M-1s-1;HO·引发二氯吡啶酸阴离子降解的反应速率常数为1.52×107M-1s-1;SiO2团簇吸附的反应速率常数为2.16×105M-1s-1。SiO2团簇表面的吸附作用会降低二氯吡啶酸与HO·的反应速率。此外,ECOSAR和T.E.S.T程序的生态毒性评估表明,二氯吡啶酸所有降解产物的毒性明显降低,大部分产物都趋于无害。3.水体与土壤环境中HO·引发绿草定在不同pH的降解机理、动力学及生态毒性评估本文利用量子化学计算的方法,研究了绿草定的不同解离形态在水体与土壤中的反应机理,动力学以及生态毒性。研究结果表明,在298 K时,阴离子相较中性分子更容易被降解,其反应速率为6.64 × 106 M-1 s-1,相比中性分子的反应速率提高了 1.99×106 M-1 s-1,阴离子的加成反应的分支比(Tadd-a=0.88)比中性分子(Tadd=0.69)大。绿草定主要通过氢键作用与SiO2团簇发生吸附作用,且SiO2团簇对绿草定阴离子的吸附作用更强,SiO2团簇的存在降低了中性分子的反应速率,但对环境中阴离子的降解却有促进作用。绿草定的主要降解产物为2-((3-氯-5,6-二羟基吡啶-2-基)氧基)乙酸、3,6-二氯-2,3-二氢吡啶-2,5-二醇、2-羟基乙酸、2-氧代乙酸和3,5,6-三氯吡啶-2-醇,这与实验结果相符。绿草定在环境中的降解可以降低其毒性,其降解产物对水生生物的生态毒性均低于其本身,但部分产物存在致畸变性和发育毒性。本文为绿草定的降解过程提供了详细的理论基础,并强调了 pH值在对其降解过程的影响。

关键词：含氮杂环农药降解机理动力学生态毒性

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BSW T15钢的真空热处理

金属热处理 2020年第7期45卷 94-96页

作者：刘俊祥尹承锟何龙祥丛培武徐跃明北京机电研究所有限公司北京100083 中机寰宇认证检验有限公司北京102609

利用真空淬火回火设备、洛氏硬度计及扫描电镜,研究了淬火温度和回火温度对BSW T15钢真空高温淬火后性能的影响,并分析了BSW T15钢高温淬火时开裂的原因。结果表明,淬火温度从1200℃降低10℃后,表面硬度保持在62.5~64.5 HRC范围内,畸变... 详细信息

利用真空淬火回火设备、洛氏硬度计及扫描电镜,研究了淬火温度和回火温度对BSW T15钢真空高温淬火后性能的影响,并分析了BSW T15钢高温淬火时开裂的原因。结果表明,淬火温度从1200℃降低10℃后,表面硬度保持在62.5~64.5 HRC范围内,畸变量减小且有效防止了淬火开裂;采用合适的回火温度、合理的工装方式及优化的工艺,畸变量降低至0.15 mm,BSW T15钢的热处理工艺指标均满足工艺要求。

关键词：粉末冶金高速钢高温淬火畸变量开裂

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真空低压渗碳炉高精度温控系统的设计与应用

金属热处理 2020年第8期45卷 249-253页

作者：何龙祥尹承锟徐跃明丛培武刘俊祥机械科学研究总院集团有限公司北京100044

设计了一种基于组态王6.55软件的真空低压渗碳上位机监控系统,通过组态王软件与山武仪表DCP31之间的Modbus通讯,利用仪表自带的二自由度(2-DOF) PID功能,实时进行PID修正保证控温的精确度。将渗碳工艺中的变量如C2H2、NH3和N2的流量控... 详细信息

设计了一种基于组态王6.55软件的真空低压渗碳上位机监控系统,通过组态王软件与山武仪表DCP31之间的Modbus通讯,利用仪表自带的二自由度(2-DOF) PID功能,实时进行PID修正保证控温的精确度。将渗碳工艺中的变量如C2H2、NH3和N2的流量控制及渗碳扩散时间、脉冲次数、保温时间和淬火方式等一系列参数固化成配方形式,供用户调用和修改。这一软件平台的设计及应用减少了操作人员的误操作和复杂程度,大大提高了低压渗碳的热处理品质。

关键词：真空低压渗碳炉温度控制组态王6.55 二自由度PID DCP31

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18CrNiMo7-6钢齿轮真空渗碳

金属热处理 2017年第3期42卷 69-71页

作者：李倩丛培武王赫尹承锟刘俊祥杜春辉北京机电研究所北京100083

对18Cr Ni Mo7-6齿轮零件真空渗碳工艺过程进行了研究。结果表明:在4200 Pa渗碳压力、合适渗扩比、保压25 s及11个渗碳脉冲条件下,18Cr Ni Mo7-6齿轮经950℃真空渗碳、850℃油淬及150℃×2 h回火处理后,渗碳层深度1.18 mm,碳化物等级1级... 详细信息

对18Cr Ni Mo7-6齿轮零件真空渗碳工艺过程进行了研究。结果表明:在4200 Pa渗碳压力、合适渗扩比、保压25 s及11个渗碳脉冲条件下,18Cr Ni Mo7-6齿轮经950℃真空渗碳、850℃油淬及150℃×2 h回火处理后,渗碳层深度1.18 mm,碳化物等级1级,并且渗碳后齿轮的硬度可达727.9 HV0.5,完全符合工艺要求。

关键词： 18CrNiMo7-6齿轮真空渗碳组织硬度

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基于单神经元PID的真空炉自适应温度控制

金属热处理 2020年第12期45卷 237-241页

作者：凡占稳单琼飞尹承锟杨广文王赫丛培武北京机电研究所有限公司北京100083 洛阳轴承研究所有限公司河南洛阳471003

根据真空热处理系统的特点,将单神经元PID控制算法应用到真空热处理系统的温度控制上。根据神经网络的非线性逼近能力和自学习自适应的特点,将单神经元网络与PID控制结合实现对真空炉温度的控制,以达到提高真空炉温度控制品质的目的。... 详细信息

根据真空热处理系统的特点,将单神经元PID控制算法应用到真空热处理系统的温度控制上。根据神经网络的非线性逼近能力和自学习自适应的特点,将单神经元网络与PID控制结合实现对真空炉温度的控制,以达到提高真空炉温度控制品质的目的。并通过计算机仿真软件进行仿真试验,仿真结果表明单神经元PID控制系统可以对控制参数自整定,其对温度控制更加稳健,具有更强的抗干扰能力和鲁棒性。经过搭建真空炉温度控制系统试验平台验证后发现,应用单神经元PID控制的真空炉系统的温升过程表现出了良好的稳定性,但是温度控制的响应速度和保温的精度略有下降。要想进一步提高温控品质,需要就单神经元PID控制方法在响应速度和控制精度上做进一步改进。

关键词：真空热处理 PID控制单神经元仿真温控系统

智能仪表2604在真空炉温度控制系统上的应用

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科技与创新 2019年第12期 1-4页

作者：何龙祥尹承锟丛培武北京机电研究所

英国欧陆公生产的2604 控温仪表,是一种模块化的可自由组态、高精度、高性能的温度控制器。各升温、保温曲线可编程设定,通过软件可适应不同分度号的热电偶。20 条控温曲线,100 段的工艺编程功能,6 组PID,可通过自整定能自动演算,因此... 详细信息

英国欧陆公生产的2604 控温仪表,是一种模块化的可自由组态、高精度、高性能的温度控制器。各升温、保温曲线可编程设定,通过软件可适应不同分度号的热电偶。20 条控温曲线,100 段的工艺编程功能,6 组PID,可通过自整定能自动演算,因此热态调整极为方便。具有的多个事件信号输出点,能够方便灵活应用在各种类型的真空热处理炉上,成功解决了真空高温低压渗碳炉中脉冲气氛种类在选择不同时间组合供气的难题。2604 控温仪表使用标准的Modbus 通讯协议与触摸屏或工控机进行通讯,实现远程数据交换与监控。

关键词： 2604控温仪表温度控制 PID自整定 Modbus

地外样品研究中电子探针元素面扫描分析技术的应用

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中国无机分析化学 2024年第6期14卷 698-704页

作者：付晓辉陈剑尹承翔山东大学空间科学与物理学院空间科学研究院山东省光学天文与日地空间环境重点实验室山东威海264209

由于月壤等地外样品十分珍贵,在实验室研究中优先使用原位、微区、无损的元素分析方法。电子探针元素面扫描是地外样品研究中常用的分析方法之一,它可获取样品整体或者感兴趣区域的多种元素分布数据,应用于矿物相识别与含量估算,锆石等... 详细信息

由于月壤等地外样品十分珍贵,在实验室研究中优先使用原位、微区、无损的元素分析方法。电子探针元素面扫描是地外样品研究中常用的分析方法之一,它可获取样品整体或者感兴趣区域的多种元素分布数据,应用于矿物相识别与含量估算,锆石等定年矿物的快速定位,矿物环带、出溶、反应边结构等特殊岩相和矿物接触关系等分析和研究。以嫦娥五号月壤、月球陨石、火星陨石研究为例,介绍目前元素面扫描的应用方法,对比、分析了电子探针面扫描技术与其他面扫描技术的优缺点和适用范围。未来十年,我国将实施一系列月球、火星、小行星等天体采样返回任务。电子探针元素面扫描分析未来将在这些地外样品研究中广泛使用。同时,建议行星科学家围绕所关心的科学问题,合理搭配多种分析方法以实现各种技术优势互补和样品科学价值最大化,服务我国月球与深空探测任务科学产出和行星科学发展。

关键词：电子探针面扫描分析地外样品元素分析

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