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自由基聚合的立体选择性调控

化学学报 2024年第2期82卷 213-225页

作者：李雅宁王晓艳唐勇中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室上海200032 上海科技大学物质科学与技术学院上海201210

聚合物的物理和化学性能取决于其结构.从组成聚合物的重复单元结构及比例到更为精细、复杂的聚合物微结构,如聚合物的分子量及其分布、单体的序列排布(嵌段、梯度、接枝、交替等)、拓扑结构(星型、梳状、网状、刷状等)、末端官能团、立... 详细信息

聚合物的物理和化学性能取决于其结构.从组成聚合物的重复单元结构及比例到更为精细、复杂的聚合物微结构,如聚合物的分子量及其分布、单体的序列排布(嵌段、梯度、接枝、交替等)、拓扑结构(星型、梳状、网状、刷状等)、末端官能团、立构规整度等都可能显著影响聚合物的性能,人们对此进行了广泛而深入的研究.其中,聚合物的立构规整度的调控具有重要意义,如丙烯的立体定向性配位聚合显示了巨大的商业价值.虽然自由基聚合是高分子材料生产中应用最广泛的聚合技术之一,但其难以对大分子结构进行控制.可逆失活自由基聚合(RDRP)的发展使分子量的控制得到了显著改善.然而,对于所有形式的自由基聚合来说,立体选择性的调控都极具挑战性.这主要是由于自由基的高活性以及近平面特性,使得单体加成时难以控制面的选择性,生成的聚合物多为无规立构.本综述从调控策略的角度对自由基聚合的立体选择性调控的相关研究进行了总结、评价和展望,包括在限定环境中聚合、使用含手性辅基或大位阻取代基的单体、溶剂(氢键)效应、外加路易斯酸以及催化剂(或配体)效应等五个方面.尽管这些调控手段已经获得了立体选择性自由基聚合的初步进展,但总体而言仍然存在着单体范围受限、反应体系复杂、溶剂成本高、路易斯酸添加量大、催化效率低以及调控作用不明显等问题.利用可控自由基聚合催化剂来调控立体选择性是极具潜力的,未来可借鉴小分子的自由基不对称催化研究的经验来精心设计催化剂的结构并优化反应条件,以此来拉近催化中心和聚合物链末端自由基的距离,营造一种限域空间环境,增强催化剂的结构对自由基加成聚合过程中的立体化学影响.

关键词：自由基聚合立体选择性机理立构规整性聚合物催化剂

中医药治疗冠心病PCI术后（痰瘀证）的用药规律及其潜在作用机制研究

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中医药治疗冠心病PCI术后（痰瘀证）的用药规律及其潜在作用机制...

作者：宁子艳长春中医药大学

学位级别：硕士

目的:应用中医传承辅助平台(V2.5),对中药治疗冠心病PCI术后痰瘀证的相关文献进行挖掘,探讨其用药规律,总结核心中药与冠心病之间的网络药理学机制。方法:1.时间设置为建库至2023年6月,总结CNKI、Wanfang Data、VIP、Pub Med数据库中涉... 详细信息

目的:应用中医传承辅助平台(V2.5),对中药治疗冠心病PCI术后痰瘀证的相关文献进行挖掘,探讨其用药规律,总结核心中药与冠心病之间的网络药理学机制。方法:1.时间设置为建库至2023年6月,总结CNKI、Wanfang Data、VIP、Pub Med数据库中涉及中药治疗冠心病PCI术后痰瘀证的RCTS(随机对照试验)文献、国医大师、国家级名中医、省名中医经验方及经验总结,根据纳排标准选择文献,以中医传承辅助平台(V2.5)为论文工具,总结核心药物治疗冠心病PCI术后痰瘀证的用药规律。2.对核心药物治疗冠心病PCI术后痰瘀证进行网络药理学的研究。运用TCMSP数据库筛选核心药物中成分及靶点;运用Gene Card、OMIM数据库收集疾病靶点。使用Venny在线平台获得药物与疾病的交集靶点,微生信对KEGG及GO通路进行富集分析,使用Cytoscape3.9.1绘制“成分-靶点-通路”网络图,获得有效活性成分与有效靶点,以Auto Dock4.2.6、Py Mol为论文工具,完成分子对接验证。结果:1.共纳入有效文献73篇。药物四气多温、寒,五味多苦、甘、辛,归经依次为脾经、心经、肺经。分析药物使用得到11组药对,关联分析有12组关联规则,核心药物为丹参、瓜蒌、半夏、茯苓、薤白、川芎,聚类分析发现新方4首。2.共获得有效化合物靶点1310个,冠心病靶点1559个,药物-疾病核心靶点33个,斛皮素、木犀草素、丹参酮IIA、鼠尾草酚酮作为关键活性物质,关键靶点有TNF、AKT1、IL6、IL1β;得到AGE-RAGE通路等20条有效通路。结论:1.中医药治疗冠心病PCI术后痰瘀证的用药规律是以豁痰化瘀中药为主,心脾同治,共凑通阳泄浊,豁痰宣痹之功。2.网络药理学表明核心中药的活性成分可能抑制血管内皮炎性反应、调节血小板凝集过程、改善心肌缺血、减轻心脏再灌注损伤、改善动脉粥样硬化过程,从而达到治疗冠心病PCI术后痰瘀证的症状以及改善患者生活质量。

关键词：冠心病 PCI 痰瘀证数据挖掘网络药理学分子对接

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基于矩方法的参数的分布式估计框架

应用数学学报 2024年第4期47卷 656-671页

作者：宁晓艳夏志明西北大学数学学院西安710127

在大数据环境下,由于计算机的存储,计算能力和安全隐私等问题,传统的集中式方法不再可行,因此本文基于矩的分布式估计构造了一般参数的分布式估计框架.首先将待估参数表示为多个矩的函数形式,其次对每个矩参数通过简单平均的分布式框架... 详细信息

在大数据环境下,由于计算机的存储,计算能力和安全隐私等问题,传统的集中式方法不再可行,因此本文基于矩的分布式估计构造了一般参数的分布式估计框架.首先将待估参数表示为多个矩的函数形式,其次对每个矩参数通过简单平均的分布式框架获得其无偏估计,最后将矩参数的分布式无偏估计带入聚合函数得到待估参数的最终估计量.从理论上证明了在一般的条件下,本文估计量的概率收敛界与集中式估计同阶并且具有渐近正态性.模拟实验验证了本文估计量与集中式估计量具有相近的统计性质,同时表现出更优异的计算效率.

关键词：分布式矩方法渐近正态性

计及生态阻力成本的新能源基地风光电站容量规划与布局优化方法

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电力自动化设备 2024年第7期44卷 141-148页

作者：周步祥宁冲陈实朱猛苏迎庆周毅臧天磊四川大学电气工程学院四川成都610065 中国科学院西北生态环境资源研究院甘肃兰州730000

由于沙漠、戈壁、荒漠新能源基地海拔高以及生态环境恶劣,生态阻力作用影响风光电站容量规划与布局。以新能源基地为研究对象,提出一种计及生态阻力成本的风光电站容量规划与布局优化方法。基于新能源基地广域气象数据和广域地理信息数... 详细信息

由于沙漠、戈壁、荒漠新能源基地海拔高以及生态环境恶劣,生态阻力作用影响风光电站容量规划与布局。以新能源基地为研究对象,提出一种计及生态阻力成本的风光电站容量规划与布局优化方法。基于新能源基地广域气象数据和广域地理信息数据,建立资源时空特性表征模型,并选取3种关键生态阻力因子建立生态阻力评价体系,在此基础上构建综合生态阻力成本模型;基于资源时空特性表征模型及综合生态阻力成本模型,建立综合成本最低的风光电站容量规划与布局优化模型,并给出模型的求解流程。基于西北某新能源基地实际数据的算例仿真结果表明,所提方法能有效解决新能源基地自然资源开发与生态阻力之间的矛盾,在保障系统可靠运行的前提下提升系统经济性。

关键词：新能源基地资源时空特性生态阻力成本容量规划布局优化

宏基因组二代测序技术在抗生素使用后的早产儿败血症中的应用

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中国当代儿科杂志 2024年第5期26卷 456-460页

作者：娄春艳刘玉宁张宣郭艳艳张磊河南省人民医院/郑州大学人民医院新生儿科河南郑州450003

目的探讨宏基因组二代测序(metagenomic next-generation sequencing,mNGS)在抗生素使用后早产儿败血症病原学诊断中的价值。方法回顾性分析河南省人民医院收治的45例早产儿败血症患儿的病例资料,所有患儿均给予抗生素治疗≥3d以上,且... 详细信息

目的探讨宏基因组二代测序(metagenomic next-generation sequencing,mNGS)在抗生素使用后早产儿败血症病原学诊断中的价值。方法回顾性分析河南省人民医院收治的45例早产儿败血症患儿的病例资料,所有患儿均给予抗生素治疗≥3d以上,且均进行了血培养及血mNGS检测,比较血培养及血mNGS检测对病原体检出率的差异。结果血mNGS检出病原阳性率高于血培养阳性率(44%vs 4%,P10 d组血mNGS阳性率高于血培养阳性率(40%vs 3%,P<0.001);抗生素使用时长≤10 d组血mNGS阳性率也高于血培养阳性率(53%vs7%,P=0.020)。有13例患儿依据血mNGS检测结果调整了治疗方案,治疗有效率为85%(11/13)。结论抗生素使用后的早产儿败血症中血mNGS检测病原阳性率高于血培养,且不受抗生素使用时长的影响,提示当临床高度怀疑存在病原微生物感染而血培养无法检出病原时可考虑行mNGS检测以明确病原。

关键词：败血症宏基因组二代测序抗生素血培养早产儿

风力机翼型尾缘迎风降载工况挥舞振动风洞试验研究

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空气动力学学报 2024年

作者：李德宁高传强骆府庆张伟伟西北工业大学航空学院

停机变桨降载是极端台风天气下保障大型风力机结构安全的重要措施，风力机叶片尾缘迎风（攻角180°）时，翼型的气动力系数相对较小，是一种有利的降载工况，但有可能发生挥舞方向单自由度振动。本文基于风洞试验，研究了典型风力机翼... 详细信息

停机变桨降载是极端台风天气下保障大型风力机结构安全的重要措施，风力机叶片尾缘迎风（攻角180°）时，翼型的气动力系数相对较小，是一种有利的降载工况，但有可能发生挥舞方向单自由度振动。本文基于风洞试验，研究了典型风力机翼型在尾缘迎风降载工况下的挥舞单自由度气动弹性振动特性。研究发现，叶片不同截面的翼型在特定的来流攻角和结构无量纲减缩频率下均会触发挥舞失稳振动，总体的失稳攻角范围为155°～167°。失稳区域呈倒V字形，结构减缩频率越低，诱发挥舞振动的攻角范围越大。这种挥舞振动表现出锁频特性，即振动频率锁定于结构固有频率，且振动幅值随着减缩频率（与来流风速成反比）的降低而增加。对于普遍具有预扭设计的现代风力机叶片，叶片在进行尾缘迎风的降载设计时，应尽量避免主要叶片截面进入挥舞失稳敏感攻角区域，以免造成结构损坏。

关键词：气动弹性风洞试验降载尾缘迎风挥舞振动

调控Cu/CeO催化剂形貌增强低温CO氧化的耐水性

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中国环境科学 2024年

作者：薛晶李巧艳李书宁梁美生太原理工大学环境科学与工程学院

本文合成了管状、棒状和颗粒状的Cu/CeO2的催化剂，探讨了其在潮湿条件下氧化CO的结构-性能相关性.结果表明，管状催化剂(CuCe-NT)具有优异的低温活性和抗H2O稳定性.根据表征，CuCe-NT与纳米棒状(CuCe-NR)和纳米颗粒状(CuCe-NP)催化剂... 详细信息

本文合成了管状、棒状和颗粒状的Cu/CeO2的催化剂，探讨了其在潮湿条件下氧化CO的结构-性能相关性.结果表明，管状催化剂(CuCe-NT)具有优异的低温活性和抗H2O稳定性.根据表征，CuCe-NT与纳米棒状(CuCe-NR)和纳米颗粒状(CuCe-NP)催化剂相比，结晶度更低、表面积更大且结构缺陷更多，从而增强了CuOx与CeO2间的相互作用，加强了Ce4+/Ce3+和Cu2+/Cu+的氧化还原循环，使表面富集大量Ce3+和Cu+，进一步促进了CO的吸附和氧化.此外，中空结构的CuCe-NT具有较大的孔径，可有效抑制H2O的缔合吸附，从而抑制氧空位上惰性OH的生成，在潮湿条件下保持较高的氧化性.In situ DRIFTS表明，相比于CuCe-NP，中空结构的CuCe-NT可以缓解H2O与CO的竞争性吸附，抑制桥式碳酸盐的形成，确保在潮湿环境下氧化CO.本工作从吸附H2O的类型和反应机理方面证明了催化剂结构对耐H2O性的影响，为设计耐H2O性CO氧化催化剂提供了一种巧妙的策略.

关键词：耐水性 CO氧化 Cu/CeO 催化剂形貌调控结构缺陷

基于振动信号的岩石单轴抗压强度钻进预测实验研究

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岩石力学与工程学报 2024年第6期43卷 1406-1424页

作者：郝建刘河清刘建康吕家庆郑义宁刘建荣山东科技大学能源与矿业工程学院山东青岛266590 山东能源集团鲁西矿业有限公司郭屯煤矿山东菏泽274700 内蒙古上海庙矿业有限责任公司院士专家工作站内蒙古鄂尔多斯016299

为了研究钻进振动信号与岩体地质力学参数之间的响应关系,准确、快速地感知、预测岩石单轴抗压强度,开展基于钻进振动信号的岩石单轴抗压强度预测研究。以室内钻取花岗岩、石灰岩、砂岩和煤四类原岩(煤)试件实验为基础,结合傅里叶变换... 详细信息

为了研究钻进振动信号与岩体地质力学参数之间的响应关系,准确、快速地感知、预测岩石单轴抗压强度,开展基于钻进振动信号的岩石单轴抗压强度预测研究。以室内钻取花岗岩、石灰岩、砂岩和煤四类原岩(煤)试件实验为基础,结合傅里叶变换和振动信号降噪方法构建GA-BP神经网络模型,并对比分析降噪前后以及不同降噪方法模型的预测性能。结果表明:钻进振动信号与岩石单轴抗压强度之间有响应关系,应用钻进振动信号可预测岩石单轴抗压强度;采用Adobe Audition软件对振动信号进行降噪处理的GA-BP神经网络预测模型决定系数R2为0.838,均方根误差为7.063 MPa,平均绝对误差为5.347 MPa,其结果优于原始预测模型和一般降噪方法预测模型;与原始预测模型相比,最优降噪模型在预测精度上提升了6.3%,均方根误差减小1.954 MPa,平均绝对误差减小1.621 MPa;同一预测模型中不同岩性的预测效果存在一定差异。降噪信号GA-BP神经网络预测模型对单轴抗压强度有较优秀的预测能力,所用方法可为在岩体地质力学参数随钻测量方面提供基础。

关键词：岩石力学钻进振动信号单轴抗压强度傅里叶变换信号降噪人工神经网络

四川盐边二叠纪峨眉山玄武岩底部镓－铌－稀土矿化富集层的发现及对找矿勘查的启示

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地质通报 2024年

作者：程建康孙宝伟霍加庆朱凯宁肖亮王彬四川省第二地质大队

在四川省盐边县东风村一带的峨眉山玄武岩底部首次发现火山沉积型镓－铌－稀土矿化富集层，主要由蚀变凝灰质火山角砾岩、铝土质黏土岩、凝灰质黏土岩等岩石组成，受控于下伏阳新组顶部喀斯特地貌与上覆玄武岩的接触界面，因其岩石组合... 详细信息

在四川省盐边县东风村一带的峨眉山玄武岩底部首次发现火山沉积型镓－铌－稀土矿化富集层，主要由蚀变凝灰质火山角砾岩、铝土质黏土岩、凝灰质黏土岩等岩石组成，受控于下伏阳新组顶部喀斯特地貌与上覆玄武岩的接触界面，因其岩石组合特殊暂将该矿化富集层命名为“东风层”(“P3df”)。通过野外调查和取样测试，矿化富集层延伸稳定，厚度一般在10m以上，最厚达34.55m，具有显著的铌、钽、镓、钛和稀土等矿化富集特征且矿化均匀，其中ΣRE2O3含量介于0.08×10-2～0.15×10-2，平均含量0.11×10-2，富集系数6.71；Nb2O5含量介于284.10×10-6～501.18×10-6，平均含量351.72×10-6，富集系数12.94；Ga含量介于43.17×10-6～62.06×10-6，平均含量50.98×10-6，富集系数2.83。矿化富集层岩石强烈风化形成富铝古风化壳，稀土元素表现为轻稀土强烈富集而重稀土亏损，为轻稀土富集型，铌、钽、钛元素的富集程度随岩石铝质含量增高而变大，镓元素含量较均匀。成矿物源主要来自峨眉山地幔柱活动形成的玄武岩及基性火山碎屑岩；湿润炎热的古地理环境、平缓开阔的地貌及酸性含氧介质为Nb、Ga、REE等元素的活化、迁移和富集创造了有利条件，成矿元素经历多次溶失、络合、迁移、水解、沉淀和吸附等作用，最终形成了矿化富集层。研究表明赋存于峨眉山玄武岩底部的稀有稀土元素富集层不但具有良好的找矿前景和巨大的资源潜力，而且对完善成矿理论和拓展找矿思路提供了新的线索和启示。

关键词：镓-铌-稀土矿化富集层峨眉山玄武岩火山沉积型东风层盐边