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基于迭代逼近算法的土壤中机油和柴油混合物荧光信号重叠特性研究（英文）

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光谱学与光谱分析 2020年第1期40卷 310-315页

作者：左兆陆赵南京孟德硕黄尧殷高方刘建国中国科学院环境光学与技术重点实验室中国科学院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026 安徽省环境光学监测技术重点实验室安徽合肥230031

随着我国经济的迅速发展,石油制品需求量与日俱增,伴随着工农业生产活动,大量石油制品进入土壤,造成严重的土壤石油污染。土壤中的石油污染物会对植物生长产生危害,并通过食物链威胁人类健康,因此需对土壤中的石油污染物进行现场、快速... 详细信息

随着我国经济的迅速发展,石油制品需求量与日俱增,伴随着工农业生产活动,大量石油制品进入土壤,造成严重的土壤石油污染。土壤中的石油污染物会对植物生长产生危害,并通过食物链威胁人类健康,因此需对土壤中的石油污染物进行现场、快速检测。激光诱导荧光技术(Laser-Induced fluorescence, LIF)具有检测速度快、灵敏度高、可现场检测等优点,但在检测土壤中有机污染物时,面临着荧光光谱重叠严重等问题。为了研究土壤中机油和柴油混合物荧光信号的重叠特性,制备了10种含有不同浓度机油、柴油混合物的土壤样品。通过搭建LIF实验系统,获取不同混合浓度的机油和柴油的荧光光谱,对油类荧光光谱进行了最大值归一化处理,建立土壤中机油、柴油混合光谱的反演关系,以最小残差平方和为指标,使用迭代逼近算法计算出土壤荧光光谱中柴油和机油样品的荧光贡献率。分别使用了全谱法和截取特征光谱两种方法计算机油和柴油的荧光贡献率。全谱法是在混合油样的全波段光谱(200~600 nm)范围进行迭代逼近,截取特征光谱方法是在截取油样光谱(330~460 nm)段进行迭代逼近。(330~460 nm)范围内包含了混合油样的所有光谱特征。用计算出的机油的荧光贡献率与机油样品浓度做线性拟合时发现,截取特征光谱法的拟合系数R为0.989,优于全谱法的0.923。分别用全谱法、截取特征光谱法计算出的荧光贡献率以及归一化机油、柴油光谱合成混合油归一化光谱,与实际归一化混合光谱比较,截取特征光谱法计算的平均相对误差为3.38%,优于全谱的8.79%,其原因是全谱法比截取特征光谱法引入了更多的噪声信号,所以在计算油类荧光贡献率时产生了较大的误差。选取机油和柴油归一化光谱上300, 350, 400, 450和500 nm等5个位置的荧光强度与归一化混合油光谱做多元线性回归拟合,计算出平均相对误差为10.31%。结果表明截取特征光谱方法优于多元线性回归方法;土壤中机油和柴油的荧光贡献率与自身的浓度之间成良好的线性关系,说明在土壤中机油和柴油混合后各自的化学性质保持稳定,在土壤中的荧光信号重叠特性是线性叠加的。这种这种方法同样可以用于其他石油类混合物的解离。通过该研究提高了LIF技术在土壤中石油烃类污染物定性与定量检测的准确性。为土壤中石油烃现场快速检测提供了方法支撑。

关键词：土壤激光诱导荧光机油柴油

基于LIBS技术的水体重金属连续在线检测方法

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中国激光 2018年第6期45卷 270-275页

作者：贾尧赵南京刘文清方丽马明俊孟德硕中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026 安徽省环境光学监测技术重点实验室安徽合肥230031

针对工业废水重金属原位在线监测的需求,提出了基于激光诱导击穿光谱(LIBS)技术的水体重金属连续在线检测方法。采用石墨基底蒸干的富集方式,通过研究样液富集模式、样液定量添加方式、样液蒸干富集方式等,实现了水体中重金属元素的快... 详细信息

针对工业废水重金属原位在线监测的需求,提出了基于激光诱导击穿光谱(LIBS)技术的水体重金属连续在线检测方法。采用石墨基底蒸干的富集方式,通过研究样液富集模式、样液定量添加方式、样液蒸干富集方式等,实现了水体中重金属元素的快速自动检测,提高了检测效率和检测能力。对含有Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn重金属元素的不同质量浓度的标准溶液进行检测,分别建立了这6种元素的定标曲线,并得到了相应的检测限。多次测量光谱强度相对标准偏差分别为9.24%、10.45%、12.59%、11.58%、15.24%、6.87%,检测限分别为0.03,0.012,0.0047,0.033,0.071,0.0376mg/L。该方法为水体重金属的在线监测提供了一种有效手段。

关键词：光谱学环境监测激光诱导击穿光谱水体重金属在线稳定性检测限

非平滑非负矩阵分解解析土壤多环芳烃三维荧光光谱

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中国激光 2020年第10期47卷 278-283页

作者：黄尧赵南京孟德硕左兆陆程钊陈宇男陈晓伟中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026 安徽省环境光学监测技术重点实验室安徽合肥230031

采用荧光分光光度计直接获取土壤中多环芳烃(PAHs)的三维荧光光谱,并利用非平滑非负矩阵分解(nsNMF)对其进行解析,结果表明,非负矩阵分解(NMF)能够从混叠光谱中提取出单一多环芳烃的荧光光谱信号。在随机初始值下,nsNMF优于基于交替式... 详细信息

采用荧光分光光度计直接获取土壤中多环芳烃(PAHs)的三维荧光光谱,并利用非平滑非负矩阵分解(nsNMF)对其进行解析,结果表明,非负矩阵分解(NMF)能够从混叠光谱中提取出单一多环芳烃的荧光光谱信号。在随机初始值下,nsNMF优于基于交替式非负最小二乘的标准非负矩阵分解(NMF/ANLS),解析光谱与参考光谱的相似系数均在0.824以上。特别是在农田土壤中,菲和蒽的解析光谱与标准参考光谱的相似系数分别由0.758、0.845(NMF/ANLS)提高到0.907、0.913(nsNMF)。三维荧光光谱结合nsNMF能够实现土壤多环芳烃组分的快速识别。

关键词：光谱学三维荧光光谱非负矩阵分解土壤多环芳烃组分识别

紫外脉冲激光作用下土壤中多环芳烃的分解与荧光发射特性

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光谱学与光谱分析 2020年第7期40卷 2319-2324页

作者：黄尧赵南京孟德硕左兆陆陈宇男陈晓伟殷高方中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026 安徽省环境光学监测技术重点实验室安徽合肥230031

多环芳烃是具有致突变、致癌和致畸作用的一类持久性有机污染物,广泛分布在大气、水、土壤等不同环境介质中。多环芳烃一旦进入土壤便会长期存留于其中,土壤成为环境中多环芳烃的重要储藏库和最终归宿。土壤中的多环芳烃可以通过多种途... 详细信息

多环芳烃是具有致突变、致癌和致畸作用的一类持久性有机污染物,广泛分布在大气、水、土壤等不同环境介质中。多环芳烃一旦进入土壤便会长期存留于其中,土壤成为环境中多环芳烃的重要储藏库和最终归宿。土壤中的多环芳烃可以通过多种途径进入人体,对人类健康造成威胁。因此,对土壤中多环芳烃的监测十分必要。当前,传统的土壤多环芳烃检测方法过程繁琐、费时,不利于污染场地多环芳烃的大范围快速检测,而基于激光诱导荧光光谱技术的土壤多环芳烃检测法能够快速识别、检测土壤中的有机污染物。多环芳烃类物质具有易挥发,可被紫外光降解等特性,实验中紫外激光能量的选择至关重要,本文利用实验室搭建的266 nm激光诱导荧光系统,以蒽、芘、菲为研究对象,探究不同激光能量下多环芳烃分解和荧光光谱的变化特性。结果表明,当激光的能量密度变化时,荧光中心峰位置未发生偏移,但蒽、芘、菲三种多环芳烃荧光峰处最大强度的相对标准偏差随激光能量密度的下降呈现出先下降后上升的趋势:当能量密度为8.54 mJ·cm^-2时,三种物质在10次光谱测量结果的相对标准偏差均为最大,蒽、芘、菲三种物质的荧光峰强度相对标准偏差分别在1.72,1.00和1.47 mJ·cm^-2的能量密度下达到最小值;蒽、芘、菲在100 s时,分解率分别达到59.3%,69.8%和63.6%,在较高的能量下,蒽、芘、菲三种物质发生了较快的分解,芘相比于其他两种多环芳烃类物质更易发生光降解和热分解等作用,荧光峰强度相对标准偏差也高于蒽与菲;蒽在激光能量密度为1.72 mJ·cm^-2时,10 s时的分解率已经接近于0,100 s时分解率仅为12.8%,荧光峰强度相对标准偏差达到最低,当激光能量密度降至0.88 mJ·cm^-2时,蒽在100 s内的分解几乎可以忽略不计;对于芘而言,当激光能量密度降至1.00 mJ·cm^-2以下时,分解作用基本趋于一致,100 s时分解率在47.3%~47.4%;而对于菲而言,当激光的能量密度低于1.47 mJ·cm^-2后,分解率不再随激光能量密度的降低而明显下降,在100 s时的分解率在36.8%~38.6%;在低能量密度土壤中芘与菲下仍发生分解作用。

关键词：激光诱导荧光土壤多环芳烃能量密度

土壤中机油激光诱导荧光信号随激发光能量变化的特性研究

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光谱学与光谱分析 2020年第3期40卷 929-933页

作者：左兆陆赵南京孟德硕黄尧殷高方马明俊刘建国中国科学院环境光学与技术重点实验室中国科学院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026 安徽省环境光学监测技术重点实验室安徽合肥230031

石油的勘探开发遍布我国各地区,其产品的应用与工农业生产和人民日常生活密不可分。石油及石油制品在使用过程中泄漏到土壤中不断累积,会破坏生态环境。激光诱导荧光(LIF)是检测土壤中石油烃类有机污染物的重要方法。激光脉冲能量是LIF... 详细信息

石油的勘探开发遍布我国各地区,其产品的应用与工农业生产和人民日常生活密不可分。石油及石油制品在使用过程中泄漏到土壤中不断累积,会破坏生态环境。激光诱导荧光(LIF)是检测土壤中石油烃类有机污染物的重要方法。激光脉冲能量是LIF的重要实验参数,对检测灵敏度,稳定性有显著影响。为探究土壤中石油烃的激光诱导荧光信号随激发光脉冲能量变化的特性,以机油为例,在实验室制备了机油浓度为0.5%~6%的土壤样品,使用Nd∶YAG激光器作为激发光源,通过改变266 nm激光的脉冲能量,获取不同能量密度下油污土壤的荧光光谱。实验结果表明,土壤和土壤中机油的荧光光谱强度随激光脉冲能量的增加而增加,但增加到一定程度后增幅明显减小。原因是虽然激光能量密度逐渐增强荧光强度也在增强,土壤中单位面积的有机物含量有限,部分有机质已经被光解,有机物被激发的荧光趋于饱和。在适当的能量密度下,土壤中机油的荧光强度与其浓度有良好线性关系。实验发现,随着激光能量密度的减小, LIF系统测量机油的平均相对误差先减小后增大,其原因是,当激光能量密度小于一定范围时,信号的信噪比随之减小,因此测量的平均相对误差逐渐增大;当激光能量密度大于一定范围时,虽然信号的信噪比随之增大,但已经逐渐超出系统最佳的测量范围,所以测量的平均相对误差逐渐增大。当激光能量密度在2.4~4.0 mJ·cm^-2时,土壤中机油的荧光强度随激光脉冲能量密度线性增强,且对机油浓度的测量误差均小于2.5%,检测限在200~300 mg·kg^-1之间。当能量密度大于4.0mJ·cm^-2时,机油的荧光强度增幅显著降低,测量误差也随之增大。因此,兼顾LIF测量土壤中机油的平均相对误差和测量检测限,激光脉冲能量选择2.4~4.0 mJ·cm^-2较优。所述方法也可扩展其他土壤中石油烃荧光信号检测。

关键词：土壤机油激光诱导荧光激光脉冲能量光谱石油烃

基于反向传播神经网络的激光诱导荧光光谱塑料分类识别方法研究

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光谱学与光谱分析 2019年第10期39卷 3136-3141页

作者：王翔赵南京殷高方孟德硕马明俊俞志敏石朝毅覃志松刘建国中国科学院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026 皖江新兴产业技术发展中心安徽铜陵244000 合肥学院生物与环境工程系安徽合肥230601 桂林电子科技大学计算机与信息安全学院广西桂林541004

塑料具有成本低、质量好,可塑性强等优点被广泛用于生产生活等领域,但废弃塑料处置不当容易引发二次污染。回收再利用有望成为解决废弃塑料污染问题的关键手段,其前提是对废料的准确分选。传统分选手段耗费时间,效率低下,难以实现废弃... 详细信息

塑料具有成本低、质量好,可塑性强等优点被广泛用于生产生活等领域,但废弃塑料处置不当容易引发二次污染。回收再利用有望成为解决废弃塑料污染问题的关键手段,其前提是对废料的准确分选。传统分选手段耗费时间,效率低下,难以实现废弃塑料的快速、经济、有效分类。激光诱导荧光技术是一种快速灵敏的光谱检测技术。具有操作简便,检测效率高,样品使用量小等优点常被应用于水体、土壤中油类,多环芳烃等有机污染物的快速识别与定量分析。利用激光诱导荧光技术可以快速采集不同塑料的荧光光谱,结合相应的模式识别算法,可实现塑料材质的快速准确识别。实验采集了8种塑料(ABS,HDPE,PA66,PLA,PP,PET,PS,PVC)共358组激光诱导荧光光谱,依据特征峰信息构建358×10的光谱矩阵。利用主成份分析法削减原光谱矩阵中的线性相关量,提高数据精度。结果显示前3个主成分的累计方差贡献值达98.085%,足以表征原光谱矩阵的主要信息。将降维的主成分PC1,PC2,PC3作为输入进行光谱分类,其中同种塑料光谱聚合度高,元素构成不同的塑料如PA66,PLA,HDPE和PVC的光谱分离度较好,而元素构成相同的塑料如PET和PLA的光谱分离度较差。PCA算法并不能准确的对未知塑料进行识别。BP-神经网络具有收敛速度快,预测精度高等特点被广泛用于模式识别和分类研究。将经PCA算法得到的简化特征矩阵作为BP-神经网络算法的输入集,其中随机抽取256组数据作为BP-神经网络算法模型的训练集,剩余的102组数据作为模型检测集。BP神经网络的隐藏层设定值为1,激活函数选择双极性Sigmoid函数,输出层为8种塑料样品。识别结果显示,102组数据中只有一组HDPE光谱数据被错识为PS,其余101组数据全部正确识别。8种塑料荧光光谱的综合识别准确率达到99%。研究结果表明激光诱导荧光技术结合BP-神经网络算法可实现不同材质塑料的快速准确识别。为实现废弃塑料的自动化智能分选,降低回收成本,减少废弃塑料危害提供新的参考。

关键词：塑料激光诱导荧光主成分分析神经网络识别

激光等离子体发射光光纤耦合系统设计与实验分析

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中国激光 2015年第5期42卷 316-324页

作者：王寅赵南京刘文清余洋方丽孟德硕胡丽谷艳红王园园马明俊肖雪王煜刘建国中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031

设计的激光等离子体发射光光纤耦合系统,可以在提高等离子体发射光光纤耦合效率的同时减小耦合系统的尺寸,从而为激光诱导击穿光谱技术应用到快速、现场、在线的物质成分分析提供硬件基础。耦合系统为三镜片结构,通过单片透镜对等离子... 详细信息

设计的激光等离子体发射光光纤耦合系统,可以在提高等离子体发射光光纤耦合效率的同时减小耦合系统的尺寸,从而为激光诱导击穿光谱技术应用到快速、现场、在线的物质成分分析提供硬件基础。耦合系统为三镜片结构,通过单片透镜对等离子体发射光进行准直并通过由两片负、正透镜组成的反远距物镜结构将光束耦合进入光纤。耦合系统对等离子体发射光在铅、铜、镍、铬以及镉等元素的分析线波长处的光纤耦合效率均高于92%,且系统孔径小于6 mm,系统总长小于30 mm。采用所设计的耦合系统对土壤中的铬元素以及某铅蓄电池厂固体废弃物铅泥中的铅元素进行了检测,并与采用一般双透镜收集系统以及光纤直接接收的方式进行比较,进一步验证了耦合系统所获取光谱的元素特征谱线更加明显并易于识别,同时所得元素检测限更低,且光谱数据稳定,更利于后续的光谱分析与元素浓度定量反演。

关键词：光学设计激光诱导击穿光谱激光等离子体光纤耦合

LIBS技术在污染土壤重金属含量分布测量中的应用（英文）

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光谱学与光谱分析 2018年第3期38卷 982-989页

作者：谷艳红赵南京马明俊孟德硕贾尧方丽刘建国刘文清中国科学院环境光学与技术重点实验室中国科学院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031 合肥学院电子信息与电器工程系安徽合肥230601 安徽省环境光学检测技术重点实验室安徽合肥230031

诱导击穿光谱技术(LIBS)具有实时快速、多元素同时探测的优势,并且无需样品预处理,检测成本低,是土壤重金属定量分析检测的一种重要分析手段。将LIBS技术应用于冶炼厂区周围土壤中重金属的含量分布分析研究,利用Cu,Pb和Cr三种元素的特... 详细信息

诱导击穿光谱技术(LIBS)具有实时快速、多元素同时探测的优势,并且无需样品预处理,检测成本低,是土壤重金属定量分析检测的一种重要分析手段。将LIBS技术应用于冶炼厂区周围土壤中重金属的含量分布分析研究,利用Cu,Pb和Cr三种元素的特征谱线强度分析了冶炼厂区周围土壤中Cu,Pb和Cr三种元素的含量分布。实验结果表明冶炼厂区土壤LIBS光谱中Cu和Pb两种元素的特征谱线强度分布与实际含量分布呈较好的线性关系,而Cr元素的特征谱线强度分布与实际含量分布相关性较差。为了提高Cr元素含量分布分析的准确性,利用CF-LIBS结合Saha方程应用于土壤Cr元素的含量分布分析中。实验结果表明基于CF-LIBS计算的Cr和Si两种元素含量比值分布与土壤Cr元素的实际含量分布之间具有良好的一致性。相比于其他的化学分析方法,LIBS技术结合CF-LIBS可以快速的对区域土壤重金属元素的含量分布进行检测,因此将LIBS技术与CF-LIBS相结合用于土壤重金属的含量分布检测中,为污染区域的重金属防治提供方向。

关键词： LIBS 土壤重金属含量分布 CF-LIBS

基于支持向量机回归的水体重金属激光诱导击穿光谱定量分析研究

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光学学报 2013年第3期33卷 307-312页

作者：王春龙刘建国赵南京马明俊王寅胡丽张大海余洋孟德硕章炜刘晶张玉钧刘文清中国科学院环境光学与技术重点实验室中国科学院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031

建立了基于自适应核的激光诱导击穿光谱支持向量机回归定量分析模型。通过石墨富集、洛伦兹拟合和碳内标归一化,增强等离子体信号强度,减小环境噪声和能量抖动对水体重金属浓度测量的影响。实现了基于支持向量机回归智能算法的激光诱导... 详细信息

建立了基于自适应核的激光诱导击穿光谱支持向量机回归定量分析模型。通过石墨富集、洛伦兹拟合和碳内标归一化,增强等离子体信号强度,减小环境噪声和能量抖动对水体重金属浓度测量的影响。实现了基于支持向量机回归智能算法的激光诱导击穿光谱定量分析。铅铜的平均相对标准偏差分别为6.4361%和6.9291%,最大相对标准偏差分别为9.1009%和8.9280%,平均相对误差分别为1.6765%和1.2478%,最大相对误差分别为5.5759%和4.2604%,相关系数分别为0.9979和0.9997。该研究为进一步实现水中痕量金属元素的快速定量分析提供了方法和数据参考。

关键词：光谱学激光诱导击穿光谱支持向量机回归重金属石墨