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飞秒时间分辨拉曼光谱用于研究β-胡萝卜素单重激发态内转换和振动弛豫过程

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物理学报 2008年第1期57卷 298-306页

作者：赵晓辉马菲吴义室艾希成张建平北京分子科学国家实验室中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室中国人民大学理学院化学系北京100872

搭建了飞秒时间分辨受激拉曼光谱(FSRS)装置,并用于研究全反式β-胡萝卜素单重电子激发态超快内转换和振动弛豫过程.基于三脉冲"抽运-探测"方案搭建的时间分辨受激拉曼光谱装置同时实现了150fs的时间分辨率和23.7cm-1的光谱分辨率,光谱... 详细信息

搭建了飞秒时间分辨受激拉曼光谱(FSRS)装置,并用于研究全反式β-胡萝卜素单重电子激发态超快内转换和振动弛豫过程.基于三脉冲"抽运-探测"方案搭建的时间分辨受激拉曼光谱装置同时实现了150fs的时间分辨率和23.7cm-1的光谱分辨率,光谱检测范围为300—4000cm-1.对全反式β-胡萝卜素电子激发态的飞秒时间分辨拉曼光谱研究表明,β-胡萝卜素被激发到S2态后,经由寿命约为0.3ps的中间态SX态实现向S1态的内转换(S2→SX→S1),S1态继而发生分子内和环境冷却引起的振动弛豫过程,时间尺度分别为0.3—0.6ps和～11ps,其中"热"S1态的寿命和S1→S0内转换的时间尺度相当(～11ps);S0态的分子内振动弛豫和"热"S0态振动弛豫过程的时间尺度分别为～0.3ps和～15ps.上述β-胡萝卜素的电子激发态内转换和振动弛豫特性有助于理解它在光合作用体系中的辅助捕光功能.

关键词：飞秒时间分辨拉曼光谱 β 胡萝卜素激发态内转换振动弛豫

菌紫质中视黄醛超快异构化反应的动态光谱分析

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高等学校化学学报 2008年第1期29卷 140-143页

作者：吴义室钟声艾希成胡坤生张建平中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构化学国家重点实验室北京100080 中国人民大学理学院化学系北京100872 中国科学院生物物理研究所北京100101

利用飞秒时间分辨吸收光谱方法研究了菌紫质(BR)光循环中视黄醛超快异构化反应过程.发展了结合全局拟合的奇异值分解(SVD)分析方法,建立了超快异构化反应动力学模型,解析了几个重要的中间态I460,J625和K590的物种相关差异光谱(SADS)和... 详细信息

利用飞秒时间分辨吸收光谱方法研究了菌紫质(BR)光循环中视黄醛超快异构化反应过程.发展了结合全局拟合的奇异值分解(SVD)分析方法,建立了超快异构化反应动力学模型,解析了几个重要的中间态I460,J625和K590的物种相关差异光谱(SADS)和布居动力学,确定了光致异构化反应过程.同时明确了700nm附近存在的受激荧光来自于弗兰克-康登跃迁态(H中间态)的贡献,其衰减寿命为0.04ps.这些结果对深入认识H态在超快异构化反应过程中的作用具有参考价值.

关键词：菌紫质超快异构化奇异值分解受激发射

四甲基吡啶卟啉与核酸相互作用的稳态和时间分辨光谱

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高等学校化学学报 2007年第7期28卷 1350-1355页

作者：王雪飞张慧娟吴义室王鹏艾希成张建平中国科学院化学研究所北京100080 北京理工大学生命科学与技术学院北京100081 中国人民大学理学院化学系北京100872

采用稳态吸收和荧光光谱、圆二色谱和皮秒时间分辨荧光光谱手段,研究了5,10,15,20-四[4-(N-甲基吡啶)]卟啉(TMPyP4)与腺嘌呤(A)、鸟嘌呤(G)、胸腺嘧啶(T)和胞嘧啶(C)等4种碱基,以及相应的核苷、核苷酸和单链DNA的结合能力和光谱学性质.... 详细信息

采用稳态吸收和荧光光谱、圆二色谱和皮秒时间分辨荧光光谱手段,研究了5,10,15,20-四[4-(N-甲基吡啶)]卟啉(TMPyP4)与腺嘌呤(A)、鸟嘌呤(G)、胸腺嘧啶(T)和胞嘧啶(C)等4种碱基,以及相应的核苷、核苷酸和单链DNA的结合能力和光谱学性质.研究结果发现,嘌呤与TMPyP4的结合能力比嘧啶的强.对于某一碱基系列,结合能力强弱顺序依次为:碱基～核苷<核苷酸<单链DNA.时间分辨荧光谱研究发现,除鸟嘌呤外,核酸和TMPyP4复合物的荧光动力学均含有快(1～2ns)和慢(约10ns)两个衰减过程,它们分别是由激基复合体和环境极性对激发态TMPyP4分子的影响所致.单链DNA能诱导TMPyP4产生诱导圆二色信号,而单分子(碱基、核苷、核苷酸)则无此功能.

关键词：卟啉核酸结合常数光谱学

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树枝化对聚芴类分子发光行为的影响

高等学校化学学报 2007年第10期28卷 1925-1928页

作者：吴义室黎静艾希成付亚琴周建军李林薄志山张建平中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室(BNLMS)分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080 中国人民大学理学院化学系北京100080 中国科学院化学研究所高分子化学和物理国家重点实验室北京100872

运用稳态吸收、稳态荧光光谱及皮秒时间分辨荧光光谱等手段,研究了树枝化对聚芴分子的光谱动力学行为的影响.在1×10-5mol/L四氢呋喃溶液中,非树枝化聚芴和不同代数的树枝化聚芴的稳态吸收和稳态荧光光谱基本一致,表明树枝化不影响聚芴... 详细信息

运用稳态吸收、稳态荧光光谱及皮秒时间分辨荧光光谱等手段,研究了树枝化对聚芴分子的光谱动力学行为的影响.在1×10-5mol/L四氢呋喃溶液中,非树枝化聚芴和不同代数的树枝化聚芴的稳态吸收和稳态荧光光谱基本一致,表明树枝化不影响聚芴基团的本征电子性质;在薄膜状态下,紧密排列的聚芴分子表现出明显的链间聚集行为.不同代数树枝化聚芴的时间分辨荧光动力学研究结果表明,溶液状态下的发光为单指数衰减行为,而薄膜状态下的发光为多指数衰减行为,且其发光寿命随树枝化代数增加而增长,表明树枝化基团抑制了邻近的聚芴分子之间能量传递所致的激发态能量耗散.

关键词：聚芴树枝化能量传递时间分辨荧光

寡聚酰胺PyPyPyβDp与DNA相互作用的荧光动力学

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中国科学：B辑 2005年第4期35卷 275-279页

作者：张慧娟王津吴义室袁谷艾希成汪力张建平中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080 北京大学化学与分子工程学院北京100871 中国科学院物理研究所凝聚态物理中心北京100080

通过稳态吸收光谱、荧光光谱和时间分辨荧光光谱对寡聚酰胺分子PyPyPyβDp(简称PPP)的光物理性质进行了详细研究.发现PPP的激发态性质受溶剂环境影响较大,在TKMC缓冲液中,PPP有较弱的荧光,其荧光寿命为16ps;随着溶剂极性逐渐降低,荧光... 详细信息

通过稳态吸收光谱、荧光光谱和时间分辨荧光光谱对寡聚酰胺分子PyPyPyβDp(简称PPP)的光物理性质进行了详细研究.发现PPP的激发态性质受溶剂环境影响较大,在TKMC缓冲液中,PPP有较弱的荧光,其荧光寿命为16ps;随着溶剂极性逐渐降低,荧光光谱蓝移,荧光强度增加,相应荧光寿命增长.通过对PPP与DNA双螺旋分子相互作用的荧光动力学研究表明,PPP与DNA相互作用后,荧光强度增强,荧光寿命从16ps增加到32ps,证实了存在PPP与双螺旋DNA的结合相互作用.

关键词：寡聚酰胺(PPP) 小牛胸腺DNA(ctDNA) 时间分辨荧光光谱识别动力学分子相互作用 DNA双螺旋荧光动力学寡聚酰胺 Dp 光物理性质

分子材料中三重态的产生新机制-单重态激子裂分

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分子材料中三重态的产生新机制-单重态激子裂分

假根羽藻(Bryopsis corticulans)LHCⅡ的聚集态对Chl a电子激发态性质的影响

中国化学会第二届全国光功能材料青年学者研讨会

作者：吴义室付红兵首都师范大学

太阳能是清洁的绿色能源,将太阳光能转化为电能的太阳能电池器件已成为科学界和工业界的研究热点。但由于热损耗等过程的存在,单节太阳能电池存在33%左右的肖克利-奎瑟效率极限。单重态激子裂分是一个将高能单重态激子转化为两个低能三... 详细信息

太阳能是清洁的绿色能源,将太阳光能转化为电能的太阳能电池器件已成为科学界和工业界的研究热点。但由于热损耗等过程的存在,单节太阳能电池存在33%左右的肖克利-奎瑟效率极限。单重态激子裂分是一个将高能单重态激子转化为两个低能三重态激子的多激子生成过程,有望突破光伏器件的效率极限。我们系统研究了激子裂分的两大基本影响因素―能量因素和耦合作用,阐明了分子参数与裂分速率/效率的定量关系;在此基础上,我们发展了多个全新的不依赖分子间排布形貌的分子内激子裂分材料骨架体系,瞬态光谱表征了激子裂分过程的发生,包括三重态激子对的形成,激子对的分离和三重态激子的演化。我们的研究为新型激子裂分材料的设计提供了参考依据,并探索了分子内激子裂分材料的器件应用的可行性。

关键词：有机半导体激子裂分太阳能电池光物理过程超快光谱

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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科学通报 2006年第9期51卷 1027-1033页

作者：左萍陈晖吴义室沈世华王鹏艾希成张建平李良璧匡廷云中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080 中国科学院植物研究所光合作用与环境分子生理学重点实验室北京100093

采用稳态吸收、荧光和皮秒时间分辨荧光光谱手段研究了假根羽藻(Bryopsis corticulans)捕光色素-蛋白复合物LHCⅡ(light-harvesting complexⅡ)的单体、三聚体和寡聚体中叶绿素(Chl)a的电子激发态性质．稳态光谱结果表明：选择性激发Chl... 详细信息

采用稳态吸收、荧光和皮秒时间分辨荧光光谱手段研究了假根羽藻(Bryopsis corticulans)捕光色素-蛋白复合物LHCⅡ(light-harvesting complexⅡ)的单体、三聚体和寡聚体中叶绿素(Chl)a的电子激发态性质．稳态光谱结果表明：选择性激发Chla或Chlb时,LHCⅡ寡聚体中Chla的荧光强度减弱并非由Chlb→Chla传能效率的降低造成,主要是由聚集体内激发态Chla的快速猝灭机制引起的．时间分辨荧光动力学分析表明：不同聚集态LHCⅡ中Chla的荧光动力学遵从双指数衰减行为,长寿命组分(4．1～4．7ns)来源于LHCⅡ中Chla的荧光发射；短寿命组分(135-540ps)归属为组成聚集体的蛋白单体内Chla分子间的激发态能量平衡过程,该能量平衡过程的时间尺度因LHCⅡ的聚集程度不同而异,在寡聚体(135ps)中比在单体(540ps)和三聚体(520ps)中的平衡显著加快．上述结果表明,LHCⅡ的三聚体向PSⅡ反应中心传能的本领最强,而寡聚体则具有较强的猝灭LHCⅡ内Chla电子激发态的能力,这可能是一种通过LHCⅡ分子结构的转换来实现光保护功能的机制．

关键词：捕光色素-蛋白复合物时间分辨荧光能量传递假根羽藻(Bryopsis corticulans)

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苝酰亚胺微米棒的自组装及其光开关应用

北京服装学院学报（自然科学版） 2017年第1期37卷 69-74页

作者：廉拓栗叶芬刘振东吴义室刘会影北京服装学院材料科学与工程学院北京100029 中国科学院化学研究所北京100049

采用高温溶解再沉淀法实现了四氯苝酰亚胺微米棒的制备.本文对四氯苝酰亚胺的光物理性质进行了研究,四氯苝酰亚胺微米棒的固体漫反射光谱在300~610 nm处都有吸收,表明微米棒在可见光范围内对光的吸收能力很强.以银为电极材料,制备单根... 详细信息

采用高温溶解再沉淀法实现了四氯苝酰亚胺微米棒的制备.本文对四氯苝酰亚胺的光物理性质进行了研究,四氯苝酰亚胺微米棒的固体漫反射光谱在300~610 nm处都有吸收,表明微米棒在可见光范围内对光的吸收能力很强.以银为电极材料,制备单根微米棒的两端器件,在外加电压30 V和0.10 m W/cm2白光照射下,微米棒的光电流能够达到10.6 n A,随着光的引入和撤去,器件表现出光开关性质,开关比为10.

关键词：自组装茈酰亚胺光开关

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单重态激子裂分动力学

单重态激子裂分动力学