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多级孔道ZSM-5分子筛的合成及其甲烷无氧芳构化反应性能研究

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多级孔道ZSM-5分子筛的合成及其甲烷无氧芳构化反应性能研究

作者：吕义辉华南理工大学

学位级别：硕士

甲烷无氧芳构化(Methane Dehydroaromatization,MDA)可以将甲烷直接转化为高附加值的芳烃与氢气,是甲烷直接转化最重要的途径之一。Mo/HZSM-5是甲烷无氧芳构化反应最常用的催化剂,由于甲烷无氧芳构化反应的高温会促使催化剂快速积炭失活... 详细信息

甲烷无氧芳构化(Methane Dehydroaromatization,MDA)可以将甲烷直接转化为高附加值的芳烃与氢气,是甲烷直接转化最重要的途径之一。Mo/HZSM-5是甲烷无氧芳构化反应最常用的催化剂,由于甲烷无氧芳构化反应的高温会促使催化剂快速积炭失活,因此,如何提高Mo/HZSM-5的抗积炭性能一直是研究的重点。采用多级孔道结构ZSM-5载体替代常规微孔ZSM-5载体是提高催化剂抗积炭性能的一种有效方法。然而,多级孔道ZSM-5分子筛的制备面临着合成工艺复杂(通常需加入介孔造孔剂或脱硅、脱铝处理)、合成周期长(通常需要数天)、环境不友好(焙烧除有机模板剂产生废气)等问题。为了解决上述问题,本文提出了三种对应的方案合成多级孔道ZSM-5,并分别对它们的甲烷无氧芳构化反应性能进行了评价。在无第二模板剂的条件下,利用常规微孔模板剂TPAOH直接一步合成出一种尺寸可调的多级孔道ZSM-5分子筛纳米组装体,其一次纳米晶粒尺寸为20～100nm,二次堆积的粒子尺寸为0.2-2μm,介孔孔容为(0.264cm/g)。以纳米组装体ZSM-5载体制备的Mo/HZSM-5催化剂在甲烷无氧芳构化反应24h后,甲烷转化率约为9%,苯产率约为5%(常规催化剂24h后的甲烷转化率在3%,苯产率在1.8%)。在上述ZSM-5合成实验的基础上,利用一种不锈钢管式反应器,实现了多级孔道分子筛的超快合成。在250℃的高温下,只需要20min就得到了高结晶度的多级孔道结构的ZSM-5分子筛(常规合成方法需要数十小时至数天),分子筛具有较高的比表面积(S=416.27m/g)和介孔孔容(0.222cm/g)。快速合成的ZSM-5分子筛制备的Mo/HZSM-5催化剂依然具备良好的甲烷无氧芳构化反应性能,反应24h后,甲烷转化率为8%,苯产率为4%,明显优于常规催化剂。通过晶种诱导的方法,实现了无模板剂条件下多级孔道ZSM-5分子筛的绿色合成。合成过程利用Na F调控分子筛沿c轴方向优先生长,得到一维结构的ZSM-5分子筛组装体,使得沿a、b轴方向的的扩散明显改善。此分子筛制备的Mo/HZSM-5催化剂,反应中无甲苯、二甲苯产生,苯选择性高达60%-70%(常规催化剂为30%-40%)。

关键词：甲烷无氧芳构化多级孔道ZSM-5分子筛超快合成无模板剂合成

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福州滨海地区原状淤泥的力学特性试验研究

地下空间与工程学报 2014年第6期10卷 1285-1292页

作者：谢敏黄明吕义辉杨陈坚福州大学土木工程学院福州350108 中土集团福州勘察设计研究院有限公司福州350001 中铁二十二局集团有限公司福州350001

对福州可门港原状淤泥进行单向压缩和三轴固结不排水试验。试验得到了福州地区滨海淤泥在荷载作用下由弹性状态向塑性状态变化过程中其固结应力、孔隙水压力与轴向应变的关系以及应力路径曲线的特征。对试验结果进行分析可知,福州淤泥... 详细信息

对福州可门港原状淤泥进行单向压缩和三轴固结不排水试验。试验得到了福州地区滨海淤泥在荷载作用下由弹性状态向塑性状态变化过程中其固结应力、孔隙水压力与轴向应变的关系以及应力路径曲线的特征。对试验结果进行分析可知,福州淤泥的固结屈服应力随着土层深度的增加而增加,但压缩模量与深度关系不大。通过三轴试验和三轴固结-回弹-再压缩试验得到福州软土修正剑桥模型的指标参数,为该地区滨海软土本构模型及参数的研究与应用提供参考。

关键词：淤泥固结屈服应力压缩模量修正剑桥模型

预应力锚索框架梁在整治高陡边坡病害中的应用

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海峡科学 2008年第12期 76-78页

作者：吕义辉福建铁四院勘察设计研究院有限公司

根据高陡边坡病害的特点,提出了预应力锚索框架梁的加固方法,并结合工程实例,介绍了预应力锚索框架梁的设计流程,重点阐述了锚索以及利用Winkler地基模型进行框架梁的内力计算,供今后类似工程参考。

关键词：预应力锚索框架梁高陡边坡病害整治

SRTM 地形模型在埃塞至吉布提 EPC铁路项目投标设计中的应用研究

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铁道建筑技术 2016年第S1期 480-484页

作者：吕义辉中土集团福州勘察设计研究院有限公司福建福州 350013

通过埃塞吉布提地区 SRTM地形模型与航测地形模型的对比分析，研究两者高程点的偏差范围及偏差规律，探讨在埃塞吉布提 EPC 铁路项目投标阶段中，将 SRTM地形模型作为设计基础资料的合理性；并进一步提出根据 SRTM地模测算工程量的优化... 详细信息

通过埃塞吉布提地区 SRTM地形模型与航测地形模型的对比分析，研究两者高程点的偏差范围及偏差规律，探讨在埃塞吉布提 EPC 铁路项目投标阶段中，将 SRTM地形模型作为设计基础资料的合理性；并进一步提出根据 SRTM地模测算工程量的优化方法，以降低 EPC 项目投标报价的风险。

关键词： EPC铁路项目 SRTM地形模型航测地形模型投标设计

深厚软土地区大面积堆载对铁路桥梁下部结构的影响分析

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铁道建筑技术 2016年第S1期 52-55,181页

作者：吕义辉中土集团福州勘察设计研究院有限公司福建福州 350013

以福州可门港区大面积堆载造陆工程为背景，通过 FLAC3D 数值模拟，研究了深厚软土地区大面积堆载对既有铁路桥梁下部结构的影响。着重分析了不同地质条件与不同堆载距离，对桥梁桩基内力、桥梁墩台位移的影响。根据数值分析结果和相关... 详细信息

以福州可门港区大面积堆载造陆工程为背景，通过 FLAC3D 数值模拟，研究了深厚软土地区大面积堆载对既有铁路桥梁下部结构的影响。着重分析了不同地质条件与不同堆载距离，对桥梁桩基内力、桥梁墩台位移的影响。根据数值分析结果和相关规范，给出了确保铁路桥梁结构安全的堆载距离，可为可门港区填海造陆工程及其他类似工程提供参考。

关键词：大面积堆载桥梁桩基桥梁墩台数值模拟

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福州滨海地区原状淤泥的力学特性试验研究

福州滨海地区原状淤泥的力学特性试验研究

无模板剂合成束状多级孔ZSM-5分子筛及其催化剂的甲烷无氧芳构化反应性能研究

第四届全国环境岩土工程与土工合成材料学术研讨会

作者：谢敏黄明吕义辉杨陈坚福州大学土木工程学院中土集团福州勘察设计研究院有限公司中铁二十二局集团有限公司

关键词：淤泥固结屈服应力压缩模量修正剑桥模型

来源： cnki会议评论

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天然气化工—C1化学与化工 2022年第4期47卷 92-98页

作者：甘海波叶枫吕义辉樊栓狮郎雪梅王燕鸿姚晔李刚华南理工大学化学与化工学院广东广州510641 华南理工大学珠海现代产业创新研究院广东珠海519175

甲烷无氧芳构化(MDA)是甲烷直接转化和利用的重要途径,高性能催化剂的制备是MDA研究的重点。在无模板剂的含氟合成液中,通过添加晶种成功合成出了一种束状多级孔ZSM-5分子筛,然后基于该分子筛采用浸渍法制得Mo/HZSM-5-H催化剂,并对其在... 详细信息

甲烷无氧芳构化(MDA)是甲烷直接转化和利用的重要途径,高性能催化剂的制备是MDA研究的重点。在无模板剂的含氟合成液中,通过添加晶种成功合成出了一种束状多级孔ZSM-5分子筛,然后基于该分子筛采用浸渍法制得Mo/HZSM-5-H催化剂,并对其在MDA中的反应性能进行了评价。结果表明,Mo/HZSM-5-H的介孔孔容为0.09 cm^(3)/g,其总酸量达到176.03μmol/g,且Brönsted酸量和Lewis酸量之比为0.822,表明Mo/HZSM-5-H具有明显的介孔特征和较为理想的酸位分布。Mo/HZSM-5-H的甲烷转化率最高为14%,苯产率最高为6.8%,反应过程中无甲苯和二甲苯生成。与常规的微孔Mo/HZSM-5-C和球形多级孔Mo/HZSM-5-S相比,Mo/HZSM-5-H具有更高的催化活性和非常狭窄的芳烃产物分布,在高效制备苯这一重要大宗化学品方面有较好的应用前景。

关键词：甲烷转化无模板法多级孔道ZSM-5 束状分子筛甲烷无氧芳构化催化剂合成

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不同地形条件下工作面埋深对开采沉陷的影响

成都理工大学学报(自然科学版) 2024年

作者：吕文婧吕义清太原理工大学矿业工程学院

为研究受地形条件影响下工作面埋深对开采沉陷的影响，以山西省某煤矿为工程背景，采用理论分析和MIDAS数值模拟相结合的方法，研究了在山区沟谷地形条件下分别开采8#煤和11#煤以及在平原地形条件下分别开采8#煤和11#煤共四种情况，对... 详细信息

为研究受地形条件影响下工作面埋深对开采沉陷的影响，以山西省某煤矿为工程背景，采用理论分析和MIDAS数值模拟相结合的方法，研究了在山区沟谷地形条件下分别开采8#煤和11#煤以及在平原地形条件下分别开采8#煤和11#煤共四种情况，对比分析采动过程中各模型的地表移动变形特征及覆岩应力应变特征。研究结果表明：①水平重复开采过程中两工作面形成的沉降漏斗会相互影响，开采结束后地表下沉量是由单工作面开采所引起的地表下沉量的叠加；②开采相同工作面时，不同地形条件对地表变形的影响程度不同；随着工作面埋深增加，地形对开采沉陷的影响减小；③随着煤层埋深增加，地表整体下沉的幅度减小，但在山区沟谷地形条件下，煤层埋深越深，在中间煤柱正上方地表处由采煤引起的竖向位移反而增加。研究成果可以为类似的黄土沟谷区地表保护以及地质灾害防护提供借鉴。

关键词：开采沉陷地形条件工作面埋深 MIDAS 煤矿

基于计算机视觉和CFD模拟的鱼类游泳协作能力研究

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基于计算机视觉和CFD模拟的鱼类游泳协作能力研究

作者：吕义淞浙江科技大学

学位级别：硕士

自然环境因素(光照、流速等)对水生鱼类生活的影响深远,也是集约化工业循环水养殖系统中的重要调控因子。研究发现光照和流速的改变会对鱼类个体的趋光性、光色偏好以及流速偏好等个体选择行为产生影响,然而鲜有从游泳协作角度出发的相... 详细信息

自然环境因素(光照、流速等)对水生鱼类生活的影响深远,也是集约化工业循环水养殖系统中的重要调控因子。研究发现光照和流速的改变会对鱼类个体的趋光性、光色偏好以及流速偏好等个体选择行为产生影响,然而鲜有从游泳协作角度出发的相关报道,主要原因可能是受限于观测技术的发展以及水生环境的复杂、多变。随着计算机视觉和计算机流体力学(CFD)技术的兴起,对量化和解析水生生物群体游泳协作行为产生了一定的推进作用。鱼群通过游泳协作能力的表达可极大降低游泳能耗(最大可达70%),利用这一特性商户可显著减少在饲料成本上的开支。大口黑鲈鱼(Micropterus salmoides)具有很强的集群属性,光照和流速对其群体游泳协作行为的影响及背后作用机制尚且未知,本研究通过Brett-type型流速可控游泳隧道、自设计打光系统以及计算机视觉技术量化了不同环境下的大口黑鲈游泳协作行为及能力,并通过CFD建模仿真两鱼周边流场的交互作用。研究结果如下:(1)光照强度对大口黑鲈游泳协作能力的影响通过显著性检验对33个实验组结果的分析表明当光照过强时由于强光刺激会显著制约鱼群游泳协作能力的表达:1.光强在一定范围内(0-2500 Lux)上升会显著增大鱼群的游泳能耗。2.两鱼随光强增大更多的采取前后排列并保持较远的相对距离。3.光强增大显著提高了两鱼间攻击次数的发生频次,一定程度上破坏了两鱼的游泳协作行为。(2)流速对大口黑鲈游泳协作能力的影响通过显著性检验对33个实验组结果的分析显示,当流速较大时两鱼间的游泳协作较好:1.随着流速的增大两鱼的摆尾频率显著增大、摆尾幅值增大但不显著。2.仅当流速为1.5 BL时斯特劳哈尔数为0.28,落在最优区间(0.2-0.4),表明两鱼游泳效率高、协作能力较好。3.流速增大会使两鱼间的相对距离显著减小,且明显更多地采用左右排列的阵型。4.在低、中、高三种流速下大口黑鲈鱼群都没有表现出摆尾同步性。(3)CFD仿真模拟在光照与流速实验中大口黑鲈鱼群都表现出近距离左右排列及远距离前后排列两种排列方式。CFD模拟结果显示:无论是近距离的左右排列还是远距离的前后排列,相对于单独游泳的个体都能更好地通过两鱼鱼体摆动时产生流场的交互作用获得水动力增益,从而提高游泳协作能力,而近距离左右排列获得的动能收益高于远距离前后排列。表明鱼群在光照强度较低和流速偏高的环境下采取的游泳协作模式较好,这一结论与通过计算机视觉技术得出的量化结果一致。

关键词：光照强度流速循环水养殖游泳协作大口黑鲈