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溶液燃烧法制备的Ni基催化剂及其浆态床甲烷化催化性能

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无机化学学报 2015年第2期31卷 267-274页

作者：吉可明孟凡会高源李忠太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024

分别以硝酸铝、硝酸氧锆、硝酸镧和硝酸铈为载体前驱体,与硝酸镍和尿素配制水溶液,采用溶液燃烧法制备了Ni-Al2O3、Ni-ZrO2、Ni-La2O3和Ni-CeO2催化剂,研究了浆态床CO甲烷化催化性能,并进行了低温N2吸附-脱附、XRD、SEM、TEM、H2-TPR和H... 详细信息

分别以硝酸铝、硝酸氧锆、硝酸镧和硝酸铈为载体前驱体,与硝酸镍和尿素配制水溶液,采用溶液燃烧法制备了Ni-Al2O3、Ni-ZrO2、Ni-La2O3和Ni-CeO2催化剂,研究了浆态床CO甲烷化催化性能,并进行了低温N2吸附-脱附、XRD、SEM、TEM、H2-TPR和H2化学吸附等表征分析.结果表明,以硝酸铝为前驱体制备Ni-Al2O3催化剂时燃烧火焰稳定且持续时间长,达23 s,样品比表面积（468 m2· g^-1）和金属Ni表面积（10 m2·g^-1）均较大、Ni粒径小（3～5 nm）且分散度高,CO甲烷化催化活性和稳定性好,CO转化率和CH4选择性分别达到94％和95％,在100 h的甲烷化反应中未出现明显失活;以硝酸氧锆和硝酸镧为前驱体制备样品时未出现明显的燃烧火焰,持续时间仅为12s和5s,催化剂比表面积、金属表面积及催化活性均较低;以硝酸铈为前驱体制备样品时燃烧过程迅速而剧烈,样品比表面积（22 m^2·g^-1）和金属Ni表面积（5 m^2·g^-1）小、Ni粒径大且分散性差,甲烷化催化性能最差,CO转化率仅为41％,CH4选择性仅为89％.

关键词：催化催化剂制备浆态床反应器 CO甲烷化溶液燃烧法镍催化剂载体

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甲醛氧化催化剂及反应机理

化学进展 2021年第9期33卷 1560-1570页

作者：苏原吉可明荀家瑶赵亮张侃刘平中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001

甲醛具有致畸和致癌性,是主要的室内污染物。催化氧化法甲醛转化效率高,没有二次污染,相关研究日益受到关注。本文详细介绍了贵金属和非贵金属两类主要的甲醛氧化催化剂,探讨了活性组分、载体、催化剂助剂等催化剂组成对于其理化性质和... 详细信息

甲醛具有致畸和致癌性,是主要的室内污染物。催化氧化法甲醛转化效率高,没有二次污染,相关研究日益受到关注。本文详细介绍了贵金属和非贵金属两类主要的甲醛氧化催化剂,探讨了活性组分、载体、催化剂助剂等催化剂组成对于其理化性质和反应性能的影响规律,讨论了制备方法、反应物中的水含量等因素对于催化反应的影响,分析了催化剂失活的主要因素。研究表明,催化剂表面活性氧、表面羟基、氧空位数量以及对反应物的吸脱附和存储能力是影响催化活性的关键因素。贵金属催化剂,特别是Pt催化剂具有较好的催化性能,可在较低温度实现甲醛充分转化;非贵金属催化剂具有可变价态,通过催化剂的合理设计可以具有足够的催化活性,其原料资源丰富,价廉易得,应用前景广阔。

关键词：甲醛催化氧化贵金属催化剂催化机理失活

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溶液燃烧法制备无机材料研究进展

现代化工 2014年第5期34卷 22-25,27页

作者：吉可明孟凡会李忠太原理工大学煤化工研究所煤科学与技术教育部和山西省重点实验室山西太原030024

溶液燃烧法是一种新型无机材料制备工艺,介绍了该法制备无机材料的特点和过程,阐述了燃料种类和用量、助剂、pH以及微波加热等因素对溶液燃烧过程及材料性质的影响,综述了制备荧光材料、催化材料、电池材料、磁性材料和染料等方面的研... 详细信息

溶液燃烧法是一种新型无机材料制备工艺,介绍了该法制备无机材料的特点和过程,阐述了燃料种类和用量、助剂、pH以及微波加热等因素对溶液燃烧过程及材料性质的影响,综述了制备荧光材料、催化材料、电池材料、磁性材料和染料等方面的研究进展。

关键词：溶液燃烧法无机材料燃料

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Ni负载催化剂积炭失活的研究进展

天然气化工—C1化学与化工 2015年第1期40卷 83-88页

作者：吉可明孟凡会李忠太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室山西太原030024

Ni负载催化剂在天然气化工和煤化工等工业中应用广泛,积炭失活是影响催化剂寿命的主要原因之一。提高催化剂抗积炭性能是Ni负载催化剂研究的重点。综述了Ni催化剂积炭方式、积炭形成机理和积炭对催化剂活性的影响,探讨了添加助剂、改性... 详细信息

Ni负载催化剂在天然气化工和煤化工等工业中应用广泛,积炭失活是影响催化剂寿命的主要原因之一。提高催化剂抗积炭性能是Ni负载催化剂研究的重点。综述了Ni催化剂积炭方式、积炭形成机理和积炭对催化剂活性的影响,探讨了添加助剂、改性催化剂载体表面和孔结构、调节反应气氛等抑制催化剂积炭的方法。

关键词： Ni负载催化剂积炭失活炭纤维石墨

磺胺嘧啶银/超强碱协同催化CO_(2)/醇耦合反应选择性制碳酸二甲酯

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燃料化学学报（中英文） 2023年第3期51卷 304-313页

作者：张福灿刘平张侃吉可明张建利赵亮宋清文中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

甲醇、CO_(2)和炔丙醇三组分耦合反应为合成绿色化学品碳酸二甲酯(DMC)提供了一种热力学有利新路径。本工作针对该方法中存在的DMC收率低、中间产物转化速率慢的问题,研究了炔烃衍生物α-单取代炔丙醇在耦合反应中对DMC收率及选择性的... 详细信息

甲醇、CO_(2)和炔丙醇三组分耦合反应为合成绿色化学品碳酸二甲酯(DMC)提供了一种热力学有利新路径。本工作针对该方法中存在的DMC收率低、中间产物转化速率慢的问题,研究了炔烃衍生物α-单取代炔丙醇在耦合反应中对DMC收率及选择性的影响。发展了磺胺嘧啶银与超强碱协同催化串联反应策略,进一步提升了反应效率。考察了催化剂、共催化剂、催化剂用量、溶剂、温度、原料比、压力和时间等因素的影响规律。最优的条件下,DMC选择性达89.5%,收率55.6%。研究表明,炔丙醇的结构会显著影响反应进程,同时,磺胺嘧啶银与1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯(DBU)的协同催化作用是高收率、高选择性获得DMC的关键因素。

关键词：碳酸二甲酯二氧化碳转化耦合反应协同催化

酚试剂分光光度法测定低浓度甲醛关键影响因素

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化工进展 2020年第S1期39卷 281-286页

作者：吉可明苏原肖燕燕梁凯王建华刘平张侃赵亮中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 太原理工大学化学化工学院山西太原030024 山西省药品监督管理局技术审评中心山西太原030032

甲醛是主要的室内污染物,严重危害人体健康。准确测量甲醛,特别是低浓度甲醛的含量,对于室内甲醛的浓度测量和污染治理,具有不可替代的重要意义。酚试剂分光光度法检测甲醛具有试剂成本低、操作简单等优点,而且检出限、灵敏度、抗干扰... 详细信息

甲醛是主要的室内污染物,严重危害人体健康。准确测量甲醛,特别是低浓度甲醛的含量,对于室内甲醛的浓度测量和污染治理,具有不可替代的重要意义。酚试剂分光光度法检测甲醛具有试剂成本低、操作简单等优点,而且检出限、灵敏度、抗干扰程度等综合性能较好,是应用最多的甲醛检测方法。本研究采用国标GB/T 18204.2—2014推荐的酚试剂分光光度法检测甲醛的实验步骤为参考依据,采用控制变量法分别对盐酸、酚试剂、硫酸铁铵等试剂用量,温度、波长、时间等显色条件,以及硫酸铁铵溶液、酚试剂溶液稳定性等关键影响因素进行了系统考察,获得了甲醛检测的最优检测条件。并据此进行多次实验,绘制了代表性曲线,确定了该检测方法的灵敏度,测得该方法测定甲醛的检出限大约为0.061μg。

关键词：甲醛酚试剂分光光度法化学分析稳定性溶液

载体织构对Ni-Fe/γ-Al_2O_3催化剂结构和甲烷化活性的影响

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天然气化工—C1化学与化工 2013年第4期38卷 6-10页

作者：刘军孟凡会钟朋展吉可明李忠太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室山西太原030024

采用等体积浸渍法制备了4种不同γ-Al2O3为载体的负载型Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂,通过BET、XRD和H2-TPR等表征手段对载体和催化剂进行了表面微观结构分析,并考察了其低温浆态床催化CO甲烷化反应的活性和稳定性。结果表明,载体γ-Al2O3的表... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了4种不同γ-Al2O3为载体的负载型Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂,通过BET、XRD和H2-TPR等表征手段对载体和催化剂进行了表面微观结构分析,并考察了其低温浆态床催化CO甲烷化反应的活性和稳定性。结果表明,载体γ-Al2O3的表面织构性质对Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂活性物质Ni的分布和甲烷化活性影响较大。比表面积和平均孔径分别为192m2/g和5.8nm的γ-Al2O3载体具有较好的低温浆态床CO甲烷化活性,有利于活性组分的分散,且与γ-Al2O3表面作用较强的β-NiO含量较多,还原后活性物质Ni晶粒较小,形成的活性中心数量多,甲烷化活性及稳定性较好,CO的平均转化率和CH4平均选择性分别达到97.0%和89.0%。而以比表面积较大的高硅γ-Al2O3载体制备的催化剂,游离态α-NiO含量较多,还原过程中容易迁移和团聚,形成较大的Ni晶粒,催化剂的活性和稳定性均差,CO的初始转化率为85.5%,反应17h后活性急剧下降。

关键词：煤制天然气镍基催化剂 γ-Al2O3 低温浆态床一氧化碳甲烷化

GaZSM-5分子筛的合成、表征及其在甲醇转化制烃(MTH)反应中的催化性能

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燃料化学学报 2018年第4期46卷 465-472页

作者：高俊华刘平吉可明韩丽华刘增厚周浩张侃中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001

通过水热合成法制得不同硅镓比的GaZSM-5分子筛,经酸交换后压片成型,得到甲醇转化制烃类的Ga ZSM-5催化剂。采用XRD、SEM、FT-IR、XPS、ICP、低温氮气吸附-脱附、NH_3-TPD和Py-FTIR技术对其进行了表征,并在连续流动固定床反应器上进行MT... 详细信息

通过水热合成法制得不同硅镓比的GaZSM-5分子筛,经酸交换后压片成型,得到甲醇转化制烃类的Ga ZSM-5催化剂。采用XRD、SEM、FT-IR、XPS、ICP、低温氮气吸附-脱附、NH_3-TPD和Py-FTIR技术对其进行了表征,并在连续流动固定床反应器上进行MTH反应性能评价。结果表明,分子筛中Ga物种主要以骨架Ga和骨架外表面游离态的Ga2O3两种状态存在。凝胶Si O2/Ga_2O_3配比为60合成所得GaZSM-5分子筛催化剂酸性适中,酸量为0.62 mmol NH_3/g,B酸和L酸比值为4.88,形成较大的晶间介孔孔容,达到0.51 cm^3/g;具有高的M TH活性稳定性,在相同评价条件下,催化剂寿命最高可达到456 h。与Al ZSM-5相比,Ga ZSM-5的酸性弱,能够抑制积炭生成;纳米GaZSM-5的晶间介孔改善了扩散性能,进一步提高反应活性稳定性,催化剂寿命延长120 h。

关键词：硅镓物质的量比 ZSM-5 酸催化甲醇烃类

杂原子ZSM-5分子筛的合成、表征及其甲醇转化制烃类(MTH)催化性能

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天然气化工—C1化学与化工 2020年第1期45卷 1-7,80页

作者：高俊华刘平周浩刘增厚吉可明孙晓芳张侃中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001

配制相同比例凝胶,通过水热合成法制得三种杂原子ZSM-5分子筛(GaZSM-5、BZSM-5和ZnZSM-5)和一种AlZSM-5分子筛,经酸交换后压片成型制得催化剂。采用XRD、ICP、SEM、FT-IR、低温氮气吸脱附、NH3-TPD和Py-IR技术对其进行表征,并在连续流... 详细信息

配制相同比例凝胶,通过水热合成法制得三种杂原子ZSM-5分子筛(GaZSM-5、BZSM-5和ZnZSM-5)和一种AlZSM-5分子筛,经酸交换后压片成型制得催化剂。采用XRD、ICP、SEM、FT-IR、低温氮气吸脱附、NH3-TPD和Py-IR技术对其进行表征,并在连续流动固定床反应器上进行甲醇转化制烃类(MTH)反应性能评价。表征和评价结果表明,三种杂原子ZSM-5分子筛与AlZSM-5相比,催化剂酸强度降低、酸量减少和B酸与L酸比例得到不同调变,并对孔结构产生一定影响。GaZSM-5的酸量和酸强度降低,B酸比例居中,晶间介孔较大,提高了反应活性稳定性,催化剂寿命达到696h。BZSM-5的酸性弱,B酸比例高,外比表面积大,能够抑制积炭反应。ZnZSM-5的酸量少且酸性弱,B酸比例低,反应活性不足,但引入的锌中心极大提高芳烃选择性。

关键词：杂原子 ZSM-5 酸性质孔结构寿命甲醇制烃(MTH)