载体织构对Ni-Fe/γ-Al_2O_3催化剂结构和甲烷化活性的影响

作     者：刘军 孟凡会 钟朋展 吉可明 李忠 LIU Jun;MENG Fan-hui;ZHONG Peng-zhan;JI Ke-ming;LI Zhong

作者机构：太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室山西太原030024 

出 版 物：《天然气化工—C1化学与化工》 (Natural Gas Chemical Industry)

年 卷 期：2013年第38卷第4期

页      面：6-10页

学科分类：081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家重点基础研究发展计划(2012CB723105) 太原理工大学校青年基金(2012L040) 

主　　题：煤制天然气 镍基催化剂 γ-Al2O3 低温浆态床 一氧化碳 甲烷化 

摘      要：采用等体积浸渍法制备了4种不同γ-Al2O3为载体的负载型Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂,通过BET、XRD和H2-TPR等表征手段对载体和催化剂进行了表面微观结构分析,并考察了其低温浆态床催化CO甲烷化反应的活性和稳定性。结果表明,载体γ-Al2O3的表面织构性质对Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂活性物质Ni的分布和甲烷化活性影响较大。比表面积和平均孔径分别为192m2/g和5.8nm的γ-Al2O3载体具有较好的低温浆态床CO甲烷化活性,有利于活性组分的分散,且与γ-Al2O3表面作用较强的β-NiO含量较多,还原后活性物质Ni晶粒较小,形成的活性中心数量多,甲烷化活性及稳定性较好,CO的平均转化率和CH4平均选择性分别达到97.0%和89.0%。而以比表面积较大的高硅γ-Al2O3载体制备的催化剂,游离态α-NiO含量较多,还原过程中容易迁移和团聚,形成较大的Ni晶粒,催化剂的活性和稳定性均差,CO的初始转化率为85.5%,反应17h后活性急剧下降。