检索结果-南通市图书馆

作者：朱迎星河北地质大学

学位级别：硕士

中国是世界上最大的萤石生产国,分布广阔,资源富饶。义乌萤石矿床分布密集,与火山岩浆活动有关,萤石一般呈致密块状集合体,晶型完整独特的萤石比较少,但该区的萤石晶块颗粒大,透明度高,颜色鲜艳,带有清晰漂亮的色带和生长纹理,具有做宝... 详细信息

中国是世界上最大的萤石生产国,分布广阔,资源富饶。义乌萤石矿床分布密集,与火山岩浆活动有关,萤石一般呈致密块状集合体,晶型完整独特的萤石比较少,但该区的萤石晶块颗粒大,透明度高,颜色鲜艳,带有清晰漂亮的色带和生长纹理,具有做宝石级萤石和观赏石的特质。义乌南山坑萤石具备以上特质属于义乌萤石的一个典型矿床。前人在萤石的矿物床学方面研究较多,但对于萤石宝石矿物学特征方面的研究基本上未曾涉及。本文在前人的研究基础上,通过野外地质现象,常规宝石学测试,显微观察,电子探针测试,激光剥蚀-等离子体质谱,红外光谱,紫外-可见光光谱和拉曼光谱分析对义乌南山坑矿床的特征以及萤石的宝石学特征、矿物成分、结构特征以及致色成因等方面做了系统的研究分析。义乌南山坑萤石矿床萤石颜色丰富,常见有绿色、紫色、粉色、深绿以及无色等不同色调,色带发育,具有玻璃光泽。萤石晶型完好,多为立方体,或呈穿插双晶或晶簇状,部分晶体与石英共生。折射率为1.433-1.438,维氏硬度在161.7-190.7之间,摩氏硬度为3.68-3.89,相对密度为2.7555-3.2600g/cm。紫外荧光大部分没有荧光,即呈惰性,有个别萤石呈在长波下呈微弱的紫色荧光,短波下没有荧光,阴极发光呈现淡紫色。萤石矿石可见自形-半自形粗粒结构、碎裂结构、交代结构和条带结构,萤石构造一般为块状构造、角砾构造、孔状构造、梳状构造、葡萄状构造、脉状构造和条带状构造。萤石内部包裹体丰富。该地区萤石化学成分较纯净,Ca的含量变化为50.92-52.16%,F的含量变化为46.12-47.51%。其他主要的杂质元素有S、Si、Fe、Cu、Ni、Zn,且含有稀土元素。不同色系萤石中杂质成分主要为Na,Mg,Al,Si,P,S,Cl,K,Mn,Fe,Ti等元素。其中紫色萤石含有较高的Na元素;白色萤石含有较高的Ti元素;绿色萤石含有较高的Na,Fe和Ti元素;深绿色萤石含较高的Na和Mg元素;粉色萤石的含有较高的Na,Mg和Ti元素,其它元素在各色系萤石中含量较低或着不含。红外光谱结果表明,样品在410-420cm之间有特征吸收峰,600-4000cm区域内无明显红外峰,不同颜色的红外反射光谱基本相同,并且与萤石的标准红外光谱一致,部分样品有位于2852cm和2923cm的峰,与有机物簇有关。紫色和粉红色萤石紫外可见光谱特征反射峰为376cm,590cm,650cm,730cm,750cm,825cm,877cm,943cm。绿色萤石除具有以上特征峰之外,还出现有306cm,327cm,439cm,480cm特征反射峰。白色萤石具有32cm7,480cm特征反射峰。深绿色萤石具有306cm,327cm,439cm,480cm,587cm特征反射峰。紫外可见光光谱结果表明,样品在212cm、262cm和316cm附近的紫外光谱范围内具有YO特征吸收,不同颜色的吸收略有偏差;在可见光范围内,绿色萤石的特征吸收峰分别为439cm和607cm的吸收峰,主要与稀土离子Sm有关,与前文的元素测试结果一致;紫色萤石的特征吸收峰位于570cm附近,与胶体钙产生的色心有关;深绿色萤石有306cm的吸收峰与Ce有关。拉曼光谱结果表明,样品有位于1100-1500cm处较明显的峰,与稀土元素Pr、Eu、Tb、Dy、Er、Ho等有关。

关键词：萤石矿物组合结构构造化学成分谱学特征

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DS公司员工离职原因及对策研究

DS公司员工离职原因及对策研究

作者：张心星西南大学

学位级别：硕士

近年来,随着国内幼儿园至初中在校生逐年增多、未来人才需求的变化以及人均可支配收入的提升等因素,校外素质教育培训行业不断发展,市场规模逐年增长,业内企业成长迅速且竞争激烈。人才作为企业发展不可或缺的重要资源,留住优秀员工,减... 详细信息

近年来,随着国内幼儿园至初中在校生逐年增多、未来人才需求的变化以及人均可支配收入的提升等因素,校外素质教育培训行业不断发展,市场规模逐年增长,业内企业成长迅速且竞争激烈。人才作为企业发展不可或缺的重要资源,留住优秀员工,减少员工离职,保持人员的稳定性对于企业的发展十分重要。通过对DS公司员工离职原因的研究分析并针对性提出应对措施,可以帮助企业提高员工留存率,防止人才流失。本文主要运用文献分析法对员工离职的相关概念进行了界定,梳理了国内外研究现状,收集整理国内相关理论与工具,如扩展的莫布雷中介链模型、马斯洛需求层次理论、人力资源的六大配置等,结合DS公司人员离职的实际概况,通过问卷调查法深度剖析DS公司员工离职的原因,再针对原因设计出一套符合DS公司实际情况的减少DS公司员工离职的应对策略。研究发现,从员工、公司、经济和劳动力市场环境的角度分析出影响DS公司员工离职的主要因素有:员工原因(家庭原因、换城市发展和个人职业生涯规划);公司原因(岗位职责与管理制度、绩效考核和发展晋升机会);经济和劳动力市场环境原因(城市压力、社会环境影响下的社会心理和政策环境)。对应的减少员工离职的策略主要有:针对员工原因,公司进行创设员工子女养育补助福利,优化公司人文关怀福利和个性化员工发展规划建档服务福利;针对公司原因,优化人力资源规划,增加晋升机会,科学制定绩效管理体系。外部环境背景下的针对性策略。针对经济和劳动力市场环境原因,增设员工分级公积金补贴福利,优化招聘及构建公司积极稳定的社会形象和深耕产品,打造一站式素质教育品牌,进行差异化竞争。本文在扩展的莫布雷中介链模型(1979)的实践运用上,对于经济和劳动力市场对员工离职影响的分析,作出了进一步的补充,使之更加适用于中国的市场环境,丰富了该离职模型在不同的社会体制下的实践与运用经验。关于DS公司员工离职原因与对策的研究,期望一是能够解决DS公司员工流失问题,优化公司的人力资源管理,进行合理的人力资源配置。二是能够通过对员工离职的分析,从人力资源视角为公司提供有效信息,帮助公司更好的进行战略决策。三是为公司的人力资源发展提供理论支撑。目前,我国校外素质教育培训行业有关的人力资源调查研究相对较少,能适用于DS公司的则更少,期望本文能为公司的人力资源发展及同行业的研究人员提供理论借鉴作用。

关键词： DS公司员工离职个人职业生涯规划人力资源管理

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基于视频的学生课堂行为分析算法研究

基于视频的学生课堂行为分析算法研究

作者：侯帆星河北科技大学

学位级别：硕士

课堂是学生接受知识的重要途经,学生在课堂上的行为反映着他们对知识的接受度,因此课堂行为识别对教学具有重要意义。传统课堂上,教师主要通过观察学生行为状态来评估教学效果,但是由于精力有限,教师难以掌握每位学生的上课状态。随着... 详细信息

课堂是学生接受知识的重要途经,学生在课堂上的行为反映着他们对知识的接受度,因此课堂行为识别对教学具有重要意义。传统课堂上,教师主要通过观察学生行为状态来评估教学效果,但是由于精力有限,教师难以掌握每位学生的上课状态。随着深度学习技术和边缘计算芯片的快速发展,学校课堂日趋智能化,综合利用目标检测算法和人体姿态估计检测算法对学生进行行为识别,有利于教师全面掌握课堂动态,提升课堂质量。本课题通过对比人体姿态估计算法,选用自顶向下的人体姿态估计检测思路,对学生举手、睡觉、玩手机、写字这四种行为进行识别,主要内容如下:首先,通过改进的SSD深度学习目标检测算法对视频中的学生进行目标检测。针对SSD网络模型复杂、检测速度慢的问题,设计了一种轻量型的网络SSD-M3-SFP,该网络将经过SFP剪枝后的Mobile Net V3网络替换SSD骨干网络VGG。改进后模型大小和计算量均比SSD模型大大减少,并且检测速度有了一定提升。其次,在检测出学生人体目标的基础上,对每位学生进行人体姿态检测。针对HRNet人体姿态估计算法计算量大的问题,引入Involution新算子,改进后的HRNet-In比HRNet模型大小和计算量都一定程度的降低,并且精确度有所提高。第三,在检测出多人人体姿态的基础上,对举手、睡觉、玩手机、写字这四种课堂行为进行识别。针对睡觉、举手行为,依据人体骨骼关键点的直接坐标进行识别;针对玩手机、写字行为,通过构建融合人体骨骼特征的Vision Transformer网络进行识别。最后,将改进后的行为识别算法部署到嵌入式平台。将改进后的目标检测算法SSD-M3-SFP、人体姿态识别算法HRNet-In以及行为分类算法Vision Transformer进行融合,由Pytorch模型转换为RKNN模型,部署到嵌入式平台TB-RK3588X上,并使用NPU进行模型加速。实验结果表明,检测推理速度可到40FPS,可满足视频检测的实时性要求。

关键词：目标检测人体姿态估计课堂行为识别轻量化 NPU

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基于深度学习的声呐图像目标识别与跟踪研究

基于深度学习的声呐图像目标识别与跟踪研究

作者：马启星江苏科技大学

学位级别：硕士

海洋是人类的金库,蕴藏着巨大的能源和资源。人类在水下活动受限,因此替代人类进行水下作业的智能机器人和探测设备应需而生。水下无人潜器是一种优异的水下移动观测平台,它有着独特的运动形式,可以携带声呐进行水下观测,来克服传统观... 详细信息

海洋是人类的金库,蕴藏着巨大的能源和资源。人类在水下活动受限,因此替代人类进行水下作业的智能机器人和探测设备应需而生。水下无人潜器是一种优异的水下移动观测平台,它有着独特的运动形式,可以携带声呐进行水下观测,来克服传统观测方式的弊端。本文主要研究了水下声呐图像的预处理方法、目标识别与跟踪方法等。主要研究内容如下:首先,研究了声呐图像分割方法。概述了几种经典水下图像分割识别算法并进行了算法验证,对比出实际弊端。考虑到声呐背景噪音在海洋中的浅水区较大,且很容易受到海床混响的影响从而降低信噪比,本文提出了一种Otsu改进算法,该算法能够有效地增强图像对比度,并且能准确地分割出目标区域。其次,研究了声呐图像目标识别方法。针对声呐原始图像受多种噪音叠加的干扰,并且在降噪结果中存在目标图像模糊加重、甚至出现大量图像信号丢失等问题,提出了改进的NSCT变换的自适应阈值去噪作为声呐图像的预处理,并针对声呐目标图像的高亮且目标小的特征,提出一种端到端改进的SSD的声呐图像水下多尺度目标检测模型,通过多分支多尺度的方式对基础网络进行进一步的提取,对目标特征权值共享,最后本文从算法平均精度值和时间两个指标对算法进行了评估。再次,设计了声呐图像目标跟踪方法。基于图像信息数据和深度学习模型,设计了粒子滤波融合扩展Kalman滤波方法,对动态目标障碍物的状态进行预测,基于改进的SSD模型与设计的滤波方法,结合目标识别和跟踪算法的各自特点,通过融合算法对目标障碍物的观测和预测状态进行估计计算,以降低对被跟踪物的误识别率,实验证明跟踪算法具有较好的效果。最后,研制了声呐目标识别与跟踪实验演示系统。基于声呐采集的原始数据,对论文提出的算法进行验证,通过数据集测试,以上算法能够满足声呐图像目标识别与跟踪系统的实时性和准确度要求,表明本文提出的算法具有可行性和有效性。

关键词：声呐图像目标识别目标跟踪深度学习

太原市社区居民生前预嘱认知及推广策略质性研究

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太原市社区居民生前预嘱认知及推广策略质性研究

作者：车琳星山西医科大学

学位级别：硕士

随着全球老龄化进程加快,生命质量的提高成为人们追求的目标。生前预嘱,临终关怀,安宁疗护等理念逐渐形成[1],进入人们视野。生前预嘱使患者能够在生命终末期根据自己的个人意愿选择是否以及接受何种生命支持治疗,帮助人们实现善终,使... 详细信息

随着全球老龄化进程加快,生命质量的提高成为人们追求的目标。生前预嘱,临终关怀,安宁疗护等理念逐渐形成[1],进入人们视野。生前预嘱使患者能够在生命终末期根据自己的个人意愿选择是否以及接受何种生命支持治疗,帮助人们实现善终,使患者临终期的尊严得到维护,也是患者知情权和自主权的一个保障。而生前预嘱作为面向大众的一种预先医疗指示,普及对象不止要关注距离临床情境更近的患者及老年人等人群,在非医疗情境中,对社区普通民众进行宣传普及更是重中之重,目的是使其对生命支持治疗、生前预嘱等非常专业的内容有一个较好的认知,在将来面临相关情况需要做出选择时能够有认知和心理上的准备。本文以城中村社区居民和城市社区居民为研究对象,研究和探索他们对生前预嘱及其他相关概念的认知状态,并分析影响其认知和接受的相关因素,以期为生前预嘱在社区推广提供参考。通过半结构式访谈对研究对象展开访谈,城中村及城市社区居民分别访谈到25人及23人,随后采用NVivo软件对访谈资料进行整理分析,得出如下结论:(1)城中村社区居民对于生前预嘱话题参与度低,生命支持治疗与生前预嘱认知不足,回避生命末期话题,放任医疗决策权,生前预嘱接受度不高。访谈过程充满挫折、对抗、防御、嫌弃等不顺利的情形。其原因包括,我国文化背景下生死观和人生观的某些消极方面,个人自主权意识比较薄弱,城中村居民科学素质水平较低。(2)与城中村社区居民相似,城市社区居民也表现出生前预嘱话题回避、医疗决策权被动、自主权意识薄弱、生前预嘱接受度不高的现状。分析其原因是生前预嘱宣传渠道不足、传统孝亲文化的阻碍对生前预嘱接受度的约束,医生与家庭的“家长制”模式控制下的自主权克减以及医保报销比例提高引出临床无效治疗的滋生。通过将两类社区居民访谈结果进行对比,访谈结果基本一致,仅少部分存在差异。相同或相似的方面包括,两社区居民均表现为面对死亡话题时的逃避心理、在临终医疗决策上的自主权限制。存在差异的方面是,第一,两社区科学文化素质低下背后存在的原因不同:城中村社区居民文化程度普遍较低,对一些难以理解的信息选择性略过;平时忙着挣钱养家,也无暇关注生前预嘱和生命支持治疗相关话题;一些中老年人对于目前发达的网络社交平台不熟悉及使用不成熟,日常也无法及时捕捉到这些信息。而城市社区居民普遍家庭环境、经济条件等各方面较好,不太想关注与眼前美好生活如此遥远且沉重的话题;也缺少相关渠道和机会学习。第二,在生前预嘱接受度上虽都不高,但因家庭条件差异双方对此有不同的解释:城中村社区居民家庭经济条件一般,认为签署生前预嘱是一种奢侈的事情,自己的家庭条件促使自己不能考虑太多,顺其自然,具体决策到临终时候视经济条件而做。而城市社区部分居民认为自身家庭环境良好,家庭和谐且互相信任,亲人们会根据自己的意愿来做决策,也不会因为经济原因而对临终治疗有顾虑,因此不考虑接纳生前预嘱。最终,根据两类社区居民对于生前预嘱的认知现状,具体提出生前预嘱在社区推广(包括城中村和城市社区)切实可行的推广建议:启发社区居民临终生命深度思考,加强死亡教育;丰富传统孝亲文化内涵,加强家庭有效沟通;限制医生和家庭的“家长制”作风,尊重医疗自主权;提高居民科学素质水平,促进生前预嘱理性选择;完善临终关怀医疗保险,推动实施生前预嘱。

关键词：生前预嘱生命支持治疗社区居民认知质性研究

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锂离子电池参数辨识与荷电状态估计算法研究

锂离子电池参数辨识与荷电状态估计算法研究

作者：陈泽星湖南大学

学位级别：硕士

在全球碳中和的背景下,各国将电动汽车视为解决能源稀缺和环境恶化的重要途径。电池管理系统作为电动汽车的重要组成部分,负责锂离子电池的安全运行。荷电状态(State of Charge,SOC)是电池管理系统检测的重要参数指标,精确的SOC能够保... 详细信息

在全球碳中和的背景下,各国将电动汽车视为解决能源稀缺和环境恶化的重要途径。电池管理系统作为电动汽车的重要组成部分,负责锂离子电池的安全运行。荷电状态(State of Charge,SOC)是电池管理系统检测的重要参数指标,精确的SOC能够保障电池安全可靠的工作和延长使用寿命。因此,如何提高SOC的估计精度成为了国内外研究人员研究的热点课题。本文主要研究了参数辨识和状态估计的相关算法,并开展了以下工作:(1)阐述了锂离子电池的工作原理,搭建电池实验平台,对锂离子电池进行了容量特性实验、脉冲特性实验和动态工况实验。从实验数据的基础上对锂离子电池的基本特性进行了分析。(2)对几种等效电路模型进行了比较,选择了二阶RC等效电路模型作为研究模型。然后阐述了离线参数辨识的主要原理,由于离线辨识不具备实时性,进一步对模型进行了基于最小二乘法在线参数辨识。针对基于最小二乘法在线参数辨识算法无法处理数据噪声的局限性,利用扩展卡尔曼滤波算法(Extended Kalman Filter,EKF)在美国城市道路循环(Urban Dynamometer Driving Schedule,UDDS)和动态应力测试(Dynamic Stress Test,DST)动态工况下,对锂离子电池进行了在线参数辨识。实验结果证明了二阶RC等效电路模型的精度,同时也验证了基于卡尔曼滤波的在线参数辨识算法的有效性。(3)介绍了锂离子电池模型参数辨识与SOC联合估计算法。首先,分析了无迹卡尔曼滤波(Unscent Klaman Filter,UKF)算法,并为提高UKF算法的估计精度,在UKF算法的基础上加入多新息理论,提出了多新息无迹卡尔曼滤波(Multi-innovation UKF,MIUKF)的SOC估计算法。在UDDS动态工况下验证了MIUKF算法具有较好的估计精度。接着,介绍了双卡尔曼滤波(Dual Extended Kalman Filter,DEKF)参数和SOC联合估计算法,针对DEKF算法未考虑到电池参数的慢速变化特性和电池状态SOC的快速变化特性,引入多时间尺度理论,提出了多时间尺度下的MIUKF-EKF的联合估计算法。最后,在UDDS和DST动态工况下,通过估计的SOC值和模型端电压对DEKF算法和MIUKF-EKF算法进行比较验证,结果表明MIUKF-EKF算法在SOC估计和模型参数辨识中具有更好的稳定性和更高的估计精度。

关键词：锂离子电池参数辨识荷电状态估计卡尔曼滤波

风浪耦合环境下高速艇操纵运动仿真预报与特性分析

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风浪耦合环境下高速艇操纵运动仿真预报与特性分析

作者：崔永星大连海事大学

学位级别：硕士

在船舶领域中,对于操纵性的研究通常是考虑船舶在静水中的运动。然而,船舶实际的航行环境却十分复杂,不可避免的要受到风、浪、流等干扰力的影响。因此,风浪中船舶操纵性仿真预报一直是一个难点。本文提出了一种以MMG模型作为操纵运动... 详细信息

在船舶领域中,对于操纵性的研究通常是考虑船舶在静水中的运动。然而,船舶实际的航行环境却十分复杂,不可避免的要受到风、浪、流等干扰力的影响。因此,风浪中船舶操纵性仿真预报一直是一个难点。本文提出了一种以MMG模型作为操纵运动的基本数学模型,同时融合风浪耦合模型的方法来预报船舶在风浪环境下的操纵性,试图反映船舶在海上进行操纵航行时的实际运动状态以及寻求合理可行的风浪中船舶操纵运动预报的方法。本文基于经典的MMG分离型模型,将三自由度纵荡、横荡、首摇平面运动与纵摇、横摇和垂荡进行耦合,建立起风浪中船舶六自由度操纵运动数学模型,其中船体力、螺旋桨力和舵力使用经验公式估算。采用构建风浪联合矩阵的方式模拟同步的风、浪相互作用来求解船舶风浪载荷,并将其应用到船舶操纵性的研究中。然后,分别验证MMG模型以及风浪耦合模型的准确性。通过求解操纵运动方程,对三体船在静水中的回转和Z型操纵运动进行数值仿真,将仿真结果与三体船的自航模试验进行对比,验证搭建的数学模型的准确性。根据相关工况将风浪耦合模型求解的六自由度波浪力和力矩与文献中的计算结果进行对比验证。最后,根据风浪耦合模型的变量与MMG模型的状态量之间的关系将两个模型兼容研究,通过计算若干典型航速、舵角、浪向角下的回转和Z型运动,对高速艇在风浪联合作用下的操纵性能进行仿真预报,得到了高速艇操舵响应的回转和Z型运动轨迹以及操纵过程中的船体摇荡运动的时历曲线,从浪向、舵角、航速三个方面分析滑行艇在风浪中的回转运动,结果表明船舶回转轨迹会沿着波浪传播方向呈一定的角度发生漂移,并且船舶横摇运动会随着舵角以及航速的增加而增大,符合操纵运动的规律。从数学模型的角度来讲,本文计算风浪力和力矩的方法相对于计算流体力学方法消耗的资源少,时间短,能够快速计算船舶在某海况下的风浪联合力和力矩,且适用于大部分的船型,具有较高的普适性,可以快速对船舶在风浪中的操纵性能进行评估。

关键词：操纵性六自由度MMG模型风浪耦合

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基于双目视觉的无人艇位姿识别算法研究

基于双目视觉的无人艇位姿识别算法研究

作者：杜杰星华中科技大学

学位级别：硕士

水面无人艇作为无人化技术与传统船舶相结合的产物,具有机动能力强、信息化和智能化程度高等特点。无人艇通常由中大型舰船或岸基进行布放与回收,尤其是无人艇的近程回收,对导航系统定位定向的精度和稳定性都提出了更高的要求。本文基... 详细信息

水面无人艇作为无人化技术与传统船舶相结合的产物,具有机动能力强、信息化和智能化程度高等特点。无人艇通常由中大型舰船或岸基进行布放与回收,尤其是无人艇的近程回收,对导航系统定位定向的精度和稳定性都提出了更高的要求。本文基于针孔相机模型和透镜成像原理构建了实际相机模型,推导了单个相机的标定方法,根据标定所获取的相机内在参数计算得到映射矩阵并用于相机成像的畸变矫正。进一步,根据单相机模型和对极几何原理构建了双目相机模型,并对双目校正步骤进行了推导。基于YOLOV5目标检测算法,本文建立了无人艇目标检测系统,采集图像并进行增强后用于模型训练。选择其中m AP@0.5为0.993、m AP@0.5:0.95为0.762的模型进行测试,结果表明该模型能够在40m范围内准确识别出不同位姿的无人艇。在上述研究工作基础上,本文提出一种基于SURF特征点检测与立体匹配的无人艇位姿识别算法,检测无人艇区域的特征点并进行过滤、聚类以及水平极线匹配,根据立体成像原理实现对无人艇位姿的识别。通过建立虚拟仿真模型完成了对算法的验证。结果表明,理论上该位姿识别算法在5m范围内平均姿态角误差为0.902°,平均位置误差为0.010m,验证了算法的可行性。最后,搭建无人艇位姿识别实验平台并进行标定与测试,对比本文算法和RTK设备所获取的回收航行时的无人艇位姿并进行误差分析。根据分析结果改进算法,改进后平均位置误差为0.59m,平均姿态角误差为4.40°。本文研究工作为基于视觉的无人艇近程回收引导系统的研究和开发提供了参考依据。

关键词：水面无人艇双目视觉目标检测特征点检测立体匹配位姿识别

多功能小分子有机半导体在钙钛矿太阳能电池中的应用

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多功能小分子有机半导体在钙钛矿太阳能电池中的应用

作者：陈开星西南大学

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其载流子扩散长度长、激子结合能低、溶液可加工性好等突出特点而备受关注。自2009年以来,PSCs的功率转换效率(PCE)已从最初的3.8%大幅提高到目前已认证的最高值25.7%。PCE的快速提高使PSCs具有了商业化的潜力... 详细信息

钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其载流子扩散长度长、激子结合能低、溶液可加工性好等突出特点而备受关注。自2009年以来,PSCs的功率转换效率(PCE)已从最初的3.8%大幅提高到目前已认证的最高值25.7%。PCE的快速提高使PSCs具有了商业化的潜力,但器件存在的能量损失和性能衰减阻碍了其商业化应用进程。基于加速PSCs的商业化进程,本论文针对器件中存在的一些问题尝试提供易行且有效的解决策略。众所周知,钙钛矿中未配位Pb是严重影响器件性能的一种缺陷,其引起的载流子非辐射复合是器件效率不理想的内在原因,因此对Pb缺陷的钝化是本论文的主要研究内容。据报道,未配位Pb主要形成于钙钛矿表面和晶界处。另外,spiro-OMe TAD的掺杂剂Li TFSI中Li的迁移也是导致器件性能衰减和迟滞效应的一个因素,所以抑制Li的迁移也是我们的部分研究内容。基于Li和未配位Pb的来源,界面工程和掺杂剂工程是将是最为直接和有效的方法。为钝化Pb缺陷和抑制Li迁移,我们通过文献调研后注意到冠醚这一化合物。据文献报道,冠醚与Pb等金属离子之间存在相互作用,另外合适大小的冠醚与Li具有络合作用。因而选取适宜的冠醚引入到钙钛矿表面并同时掺杂到空穴传输层(HTL)中,将是钝化Pb缺陷和抑制Li迁移的有效方式。此外,在冠醚环上引入杂原子还能进一步增强冠醚与Pb的相互作用,这也是我们进一步强化Pb缺陷钝化的基础。但由于冠醚在常温下的凝固点较低,且分子本身并非有机半导体,在应用于PSCs后可能会带来一些负面影响。因此,我们将冠醚与咔唑二苯胺结合,使得整个分子为有机半导体,在规避冠醚对器件潜在不良影响的同时促进空穴的提取和传输。最后,我们将设计合成的一系列小分子有机半导体用于PSCs中,有效提高了器件的性能和稳定性。研究结果如下:(1)据报道,冠醚可以和Pb相互作用,并且冠醚中的12-冠-4由于其合适的大小能还与Li络合,基于同时钝化Pb缺陷和抑制Li迁移的目的。我们设计合成了含有12-冠-4的有机半导体CDT,并将其应用于PSCs。在结构上,CDT分子由一个咔唑二苯胺基团和一个12-冠-4连接得到。随后,我们将CDT通过反溶剂法引入到钙钛矿表面,同时掺杂到HTL中。经过探究后发现,该分子在钙钛矿和HTL中都发挥多重作用。首先,在钙钛矿表面引入CDT后,分子上的12-冠-4能够改善钙钛矿晶体质量,同时通过与Pb的路易斯酸碱作用钝化缺陷。而在HTL中,12-冠-4通过离子-偶极作用与Li具有较强的“主客体“相互作用,这种相互作用抑制了Li在PSCs中的迁移。此外,CDT分子中的咔唑二苯胺基团可以增强HTL的空穴传输性能。最后,CDT的引入增大了HTL和钙钛矿薄膜的水接触角,这有利于器件的稳定性。由于这些改善,在钙钛矿和HTL中引入CDT后提高了器件的PCE和长期稳定性。经过CDT处理后的器件获得了22.88%的高效率,并且在1000 h后保持了95.2%的初始效率。(2)通过本论文的第一个工作,我们发现12-冠-4对Pb缺陷的钝化作用不强。因此本工作以增强对Pb缺陷的钝化,更大限度提高器件性能和稳定性为目的。通过文献调研,我们发现在冠醚中引入杂原子和扩大冠醚环的大小可以增大与Pb的相互作用。综上所述,在这一工作中我们设计合成了含有15-冠-5杂环冠醚的有机半导体CDT2和CDT3,并将CDT2和CDT3通过反溶剂法引入到钙钛矿层,通过有机半导体上的杂环冠醚与未配位的Pb的相互作用以钝化缺陷。其中含有S原子杂环冠醚的CDT2与Pb的相互作用比CDT3分子更强,这使得CDT2比CDT3具有更强缺陷钝化能力。更少的缺陷意味着更少的载流子非辐射复合,这有益于器件获得更高的效率。通过PL和TRPL测试发现,含有CDT2的钙钛矿薄膜具有更大的PL强度和更长的平均载流子寿命,这与缺陷态密度测试相符。此外,CDT2和CDT3作为有机半导体在钙钛矿薄膜上覆盖后增大了薄膜的水接触角。基于这些改善,含有CDT2和CDT3的器件效率分别为23.05%和21.97%,而对照器件效率仅为21.17%。另外,含有CDT2的器件,在空气环境(25℃,RH≈30%)下1000 h后保留了90.5%的初始效率,显示出良好的长期稳定性。

关键词：钙钛矿太阳能电池小分子有机半导体冠醚界面修饰离子迁移

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基于SN2'反应实现芳烃的C–H杂芳基化

基于SN2'反应实现芳烃的C–H杂芳基化

作者：卢棋星重庆大学

学位级别：硕士

芳环上的C-H官能团化在有机合成中起着至关重要的作用,也一直是有机化学家研究的热点。近年来,已经发展了一系列用于实现芳环上C-H官能团化的方法。通常地,这些方法都需要芳环上预官能团化的底物和催化剂。因此,发展一种无催化剂的方法... 详细信息

芳环上的C-H官能团化在有机合成中起着至关重要的作用,也一直是有机化学家研究的热点。近年来,已经发展了一系列用于实现芳环上C-H官能团化的方法。通常地,这些方法都需要芳环上预官能团化的底物和催化剂。因此,发展一种无催化剂的方法来实现芳环上的C-H官能团化是十分重要的。本论文以β-OTf取代的烯酰胺与芳环作为原料,在无催化剂的条件下通过S2’反应合成了一系列的氮杂1,4-二羰基化合物,实现了芳环的C-H官能团化。并且,加入简单的添加剂,能以一锅法的方式得到联芳基化合物(芳基噁唑、芳基咪唑和芳基噻唑),从而实现芳环的C-H杂芳基化。基于这种简单,高效,环保的策略,能用于一些药物分子和功能材料的后期修饰,并且为构建联芳基化合物提供了正交的方法。论文主要分为以下三个章节:第一章:总结了芳环上C-H官能团化的经典策略,包括过渡金属催化的直接C-H官能团化反应,芳香亲电取代反应(SAr);最后阐述了S2’反应在C-H官能团化上的应用。第二章:基于氮杂1,4-二羰基化合物在合成中的重要性,介绍了无催化剂条件下β-OTf取代的烯酰胺与非活化芳环发生S2’反应,生成芳基取代的氮杂1,4-二羰基化合物,实现了芳环的C-H官能团化。该方法操作简单,底物范围广,芳环与杂芳环都能很好地适用,有良好的化学选择性和区域选择性。同时,利用该方法实现了市售药物和功能材料的后期修饰。第三章:基于芳基-杂芳基化合物在合成中的重要性,介绍了通过β-OTf取代的烯酰胺,芳环与不同添加剂的三组分反应,通过一锅法的方式以串联的S2’反应/环芳构化反应,实现了芳环与杂芳环的偶联,得到芳基-噁唑,芳基咪唑,芳基噻唑化合物。全文以实现芳烃的C-H官能团化与C-H杂芳基化为主线,对β-OTf取代的烯酰胺与芳环的S2’反应及后续的环芳构化反应进行了详细的研究,为构建氮杂1,4-二羰基化合物及联芳基化合物提供了实用的方法。

关键词： C-H官能团化 C-H杂芳基化 SN2’反应无催化剂联芳基化合物