检索结果-南通市图书馆

Ni/SiO协同DBD等离子体催化甲烷干重整性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：郑兆宇徐波曾傲楠王安杰刘颖雅孙志超王瑶大连理工大学精细化工国家重点实验室

分别采用沉积沉淀法(DP)和浸渍法(IMP)制备Ni/SiO2催化剂前体，前体经H2还原得到Ni/SiO2-DP和Ni/SiO2-IMP。对所制备的催化剂进行X射线衍射、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附、化学吸附、傅立叶变换红外、透射电镜和拉曼光谱表征，并考察... 详细信息

分别采用沉积沉淀法(DP)和浸渍法(IMP)制备Ni/SiO2催化剂前体，前体经H2还原得到Ni/SiO2-DP和Ni/SiO2-IMP。对所制备的催化剂进行X射线衍射、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附、化学吸附、傅立叶变换红外、透射电镜和拉曼光谱表征，并考察其与介质阻挡放电等离子体(DBD)协同催化甲烷干重整(DRM)制合成气反应性能。研究结果表明，相较于Ni/SiO2-IMP,Ni/SiO2-DP因其较小的Ni颗粒尺寸、Ni与载体的强相互作用以及对反应物分子较强的吸附活化能力，具有更高的催化活性和稳定性。对Ni/SiO2-DP制备条件考察结果表明，H2等离子体还原(PR)的Ni/SiO2-DP-PR比程序升温还原(TPR)的Ni/SiO2-DP-TPR具有更高的催化活性。沉积沉淀时间为10 h,H2等离子体还原时间为30 min时，CH4和CO2转化率分别为72.5%和78.2%,H2和CO选择性分别为86.7%和94.2%，能量利用率为4.36 mmol/kJ。

关键词： CH /CO 重整 Ni/SiO 介质阻挡放电等离子体

含碳CuZnAl乙炔选择性加氢催化剂的制备及性能

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石油学报(石油加工) 2024年

作者：石传玮曾傲楠徐波刘佳明王安杰刘颖雅孙志超王瑶大连理工大学化工学院大连理工大学精细化工国家重点实验室

采用共沉淀法制备不同摩尔比铜锌铝水滑石前体，焙烧后经过乙炔预处理和氢气还原得到CumZn3-mAl-LDO(Tx-Ry)催化剂。对上述含碳铜锌铝催化剂进行氮气物理吸附、X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电镜表征，研究其在大量乙烯存在时乙炔选... 详细信息

采用共沉淀法制备不同摩尔比铜锌铝水滑石前体，焙烧后经过乙炔预处理和氢气还原得到CumZn3-mAl-LDO(Tx-Ry)催化剂。对上述含碳铜锌铝催化剂进行氮气物理吸附、X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电镜表征，研究其在大量乙烯存在时乙炔选择性加氢反应中的催化性能。结果表明：在铜铝水滑石中引入锌，可提高前体中铜的分散度，有利于碳化铜(CuxC)加氢活性相的生成，提高乙炔选择性加氢反应的性能。催化剂最佳制备条件为：Cu/Zn摩尔比为1，乙炔处理温度为140 ℃，乙炔处理时间2 h，氢气还原温度为150 ℃，氢气还原时间3 h。在100 ℃和常压条件下，Cu1.5Zn1.5Al-LDO(T140-R150)催化乙炔选择性加氢反应的乙炔转化率达100%，乙烯的选择性为53.9%，C4的选择性为15.5%，乙烷的选择性为30.6%。

关键词：铜锌铝水滑石共沉淀法乙炔选择性加氢

含碳Cu-Zn-Al乙炔选择性加氢催化剂制备及性能

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 428-436页

作者：石传玮曾傲楠徐波刘佳明王安杰刘颖雅孙志超王瑶大连理工大学化工学院辽宁大连116024 大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

采用共沉淀法制备不同Cu/Zn摩尔比铜-锌-铝水滑石前体,焙烧后经过乙炔预处理和H_(2)还原得到Cu_(m)Zn_(3-m)Al-LDO(T140-R150)催化剂(m取值为1、1.5、2、3)。对上述含碳铜-锌-铝催化剂进行N_(2)物理吸附、X射线衍射、扫描电子显微镜和... 详细信息

采用共沉淀法制备不同Cu/Zn摩尔比铜-锌-铝水滑石前体,焙烧后经过乙炔预处理和H_(2)还原得到Cu_(m)Zn_(3-m)Al-LDO(T140-R150)催化剂(m取值为1、1.5、2、3)。对上述含碳铜-锌-铝催化剂进行N_(2)物理吸附、X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电镜表征,研究其在大量乙烯存在时乙炔选择性加氢反应中的催化性能。结果表明:在铜-铝水滑石中引入锌,可提高前体中铜的分散度,有利于碳化铜(Cu_(x)C)加氢活性相的生成,提高乙炔选择性加氢反应的性能。催化剂最佳制备条件为:Cu/Zn摩尔比1,乙炔处理温度140℃,乙炔处理时间2 h,氢气还原温度150℃,氢气还原时间3 h。在温度100℃和压力0.1 MPa条件下,Cu_(1.5)Zn_(1.5)Al-LDO(T140-R150)催化乙炔选择性加氢反应的乙炔转化率达100%,乙烯选择性为53.9%,C4选择性为15.5%,乙烷选择性为30.6%。

关键词：铜-锌-铝水滑石共沉淀法乙炔选择性加氢

酸性质调控对Pd/MIL-100(Cr)催化苯甲醇一步氧化制缩醛性能的影响

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高等学校化学学报 2023年第8期44卷 150-159页

作者：李子鹏耿佳鑫刘颖雅孙志超王瑶王安杰大连理工大学精细化工国家重点实验室大连116024 大连理工大学化工学院大连116024

采用水热法合成了金属有机骨架材料MIL-100(Cr),通过双溶剂浸渍和氢气还原制备了双功能催化剂Pd/MIL-100(Cr).以苯甲醇一步氧化制缩醛为模型反应,研究了载体表面酸性质对催化性能的影响.结果表明,串联反应可以有效提高苯甲醇氧化反应的... 详细信息

采用水热法合成了金属有机骨架材料MIL-100(Cr),通过双溶剂浸渍和氢气还原制备了双功能催化剂Pd/MIL-100(Cr).以苯甲醇一步氧化制缩醛为模型反应,研究了载体表面酸性质对催化性能的影响.结果表明,串联反应可以有效提高苯甲醇氧化反应的速率,不同还原温度及活化温度均对MIL-100(Cr)的酸性质有影响,进而影响缩醛产物的选择性.吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)及氨程序升温脱附(NH3-TPD)表征结果表明,升高催化剂处理温度,L酸中心增加,B酸中心减少,B酸中心对提高缩醛选择性有利.在最优条件下,70℃反应12 h,苯甲醇的转化率大于99.9%,缩醛的选择性为76.2%.采用X射线光电子能谱(XPS)表征了Pd物种及载体MIL-100(Cr)的电子性质,考察了催化剂的循环稳定性;通过X射线粉末衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附等温线及NH3-TPD表征分析了催化剂失活的原因.

关键词： MIL-100(Cr) 钯苯甲醇缩醛串联反应

铜锌铝催化剂制备方法对CO_(2)加氢反应性能影响

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洁净煤技术 2022年第1期28卷 70-76页

作者：任超徐波王安杰刘颖雅孙志超王瑶大连理工大学化工学院辽宁大连116023

采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了一系列铜锌铝催化剂,并将其与ZSM-5分子筛联合使用,催化CO_(2)加氢制低碳烯烃。对不同制备方法得到的铜锌铝催化剂进行N_(2)物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)表征,研究了其在CO_... 详细信息

采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了一系列铜锌铝催化剂,并将其与ZSM-5分子筛联合使用,催化CO_(2)加氢制低碳烯烃。对不同制备方法得到的铜锌铝催化剂进行N_(2)物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)表征,研究了其在CO_(2)加氢反应中的催化性能,比较了不同催化剂制备方法对催化剂CO_(2)加氢制低碳烯烃反应性能的影响。反应结果表明:不同催化剂的制备方法能显著影响所制备催化剂的CuO颗粒尺度、比表面积以及Cu组分分散度,进而影响CO_(2)加氢反应的性能。该体系中铜锌铝催化剂对CO_(2)转化率及CO选择性影响较大,但对碳氢化合物中低碳烯烃的选择性影响不大。溶胶-凝胶法中采用柠檬酸络合制备的催化剂在反应温度320℃,CO_(2)∶H_(2)=1∶3,空速3600 mL/(g·h)条件下,CO_(2)转化率为20.17%,碳氢化合物中低碳烯烃选择性为50.48%。共沉淀法中碳酸钠沉淀剂制备催化剂在相同反应条件下,CO_(2)转化率为29.14%,碳氢化合物中低碳烯烃选择性为54.57%。

关键词：溶胶-凝胶法共沉淀法铜锌铝催化剂二氧化碳加氢低碳烯烃

低温等离子体协同磷化镍催化甲烷干重整反应性能

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石油学报（石油加工） 2023年第5期39卷 1033-1045页

作者：王荣徐波郑兆宇王安杰刘颖雅孙志超王瑶大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

分别采用化学镀法和浸渍法制备Ni_(3)P/SiO_(2)和Ni/SiO_(2)催化剂,并将其与介质阻挡放电等离子体协同催化甲烷干重整制合成气(H_(2)+CO)反应。对所制备的催化剂进行X射线粉末衍射、X射线光电能谱、N_(2)物理吸附-脱附和CO_(2)程序升温... 详细信息

分别采用化学镀法和浸渍法制备Ni_(3)P/SiO_(2)和Ni/SiO_(2)催化剂,并将其与介质阻挡放电等离子体协同催化甲烷干重整制合成气(H_(2)+CO)反应。对所制备的催化剂进行X射线粉末衍射、X射线光电能谱、N_(2)物理吸附-脱附和CO_(2)程序升温脱附表征和催化甲烷干重整性能评价。相较于Ni/SiO_(2),Ni_(3)P/SiO_(2)具有更大的比表面积和更多缺电子态的Ni^(δ+)位点,以及对CO_(2)较强的吸附能力。催化性能评价结果表明,当等离子体输出功率20 W时,Ni_(3)P/SiO_(2)具有比Ni/SiO_(2)更优的甲烷干重整催化活性和稳定性,这可能是Ni_(3)P/SiO_(2)表面较多的Ni^(δ+)位点促进了反应物分子的吸附活化。对Ni_(3)P/SiO_(2)催化剂制备条件和反应条件考察结果表明,Ni负载质量分数为15%的催化剂前体在400℃下H_(2)气氛中还原2 h所得的Ni_(3)P/SiO_(2)性能最优。该催化剂在等离子体输出功率20 W、进料气体积空速15000 mL/(gcat·h)、CO_(2)/CH_(4)体积比为1的最佳反应条件下,CH_(4)和CO_(2)转化率分别为70.9%、62.5%,H_(2)和CO选择性分别为76%、87%,能量利用率为4.46 mmol/kJ。

关键词： CH_(4)/CO_(2)干重整 Ni_(3)P/SiO_(2) 介质阻挡放电等离子体

NiCo-LDH/NiCo-DH复合材料的流动合成及其电化学性能研究

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现代化工 2023年第S2期43卷 98-105页

作者：李敏嘉刘颖雅孙志超王安杰王瑶大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 大连理工大学辽宁省石化技术与装备重点实验室辽宁大连116024

储能性能高的金属氢氧化物电极材料通常采用水热合成和间歇共沉淀法制备,耗能大且在规模化生产过程中容易出现批次差。采用一种简单高效的连续合成策略,利用Y形微通道反应器连续制备具有良好储能性能的金属氢氧化物电极材料。通过优化... 详细信息

储能性能高的金属氢氧化物电极材料通常采用水热合成和间歇共沉淀法制备,耗能大且在规模化生产过程中容易出现批次差。采用一种简单高效的连续合成策略,利用Y形微通道反应器连续制备具有良好储能性能的金属氢氧化物电极材料。通过优化镍钴前驱体的流速、碱浓度和摩尔比得到了NiCo层状双氢氧化物和NiCo双氢氧化物复合材料(NiCo-LDH/NiCo-DH),将传统间歇共沉淀法制备的NiCo-LDH/NiCo-DH复合材料成功转移到连续操作中。制备的复合材料具有较高的比电容(1 A/g时为1396 F/g)和良好的循环稳定性,在10 A/g的电流密度下进行1000次循环充放电后仍能保持84.7%的比容量。

关键词：流动合成 LDH 超级电容器微观结构

化学镀法制备Ni_(3)P/γ-Al_(2)O_(3)用于催化肉桂醛选择加氢的研究

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现代化工 2022年第12期42卷 102-107,113页

作者：黄卉遇治权张朋王瑶刘颖雅孙志超王安杰大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 辽宁省省级高校石油化工技术与装备重点实验室辽宁大连116024

采用“沉积沉淀-化学镀”法制备了Ni_(3)P/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,利用X射线衍射(XRD)、N_(2)-物理吸附和透射电镜(TEM)对催化剂进行表征。考察了催化剂制备条件以及反应条件对Ni_(3)P/γ-Al_(2)O_(3)催化肉桂醛(CAL)选择加氢反应性能的... 详细信息

采用“沉积沉淀-化学镀”法制备了Ni_(3)P/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,利用X射线衍射(XRD)、N_(2)-物理吸附和透射电镜(TEM)对催化剂进行表征。考察了催化剂制备条件以及反应条件对Ni_(3)P/γ-Al_(2)O_(3)催化肉桂醛(CAL)选择加氢反应性能的影响。结果表明,负载量为25%、镀液pH为5.5制备的催化剂前体,经400℃下H_(2)热处理后获得的催化剂具有最高的苯丙醛(HCAL)收率。在70℃和1.0 MPa H_(2)下反应1 h,肉桂醛转化率为93.7%,苯丙醛选择性为90.1%。

关键词：磷化镍氧化铝化学镀法肉桂醛选择加氢

COF固载铜盐催化苯硼酸与咪唑的Chan-Lam偶联反应

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高等学校化学学报 2020年第5期41卷 1091-1100页

作者：刘恒烁遇治权孙志超王瑶刘颖雅王安杰大连理工大学化工学院大连116024

制备了一种含有联吡啶位点的共价有机骨架(COF)材料TpBpy,并通过配体上的联吡啶位点固载铜盐实现了功能化,得到的Cu@TpBpy具有大量的不饱和铜配位位点和高表面积,可用作苯硼酸与咪唑的Chan-Lam偶联反应的多相催化剂.通过优化溶剂、铜源... 详细信息

制备了一种含有联吡啶位点的共价有机骨架(COF)材料TpBpy,并通过配体上的联吡啶位点固载铜盐实现了功能化,得到的Cu@TpBpy具有大量的不饱和铜配位位点和高表面积,可用作苯硼酸与咪唑的Chan-Lam偶联反应的多相催化剂.通过优化溶剂、铜源、碱及反应时间等反应条件,发现使用质子极性溶剂MeOH时的反应产率最高,而Cu(OAc)2@TpBpy是效果最佳的催化剂,可溶性有机碱三乙胺(TEA)的促进效果最好.Cu(OAc)2@TpBpy在碱TEA的促进下于70℃催化咪唑与苯硼酸反应4 h后,得到目标产物1-苯基咪唑的最大产率为66%.在最优反应条件下进行了底物拓展,结果表明,取代基的位阻效应对催化体系影响显著,其中对位取代基的4-氯苯硼酸的产率最高(62%).

关键词：共价有机骨架铜基催化剂 Chan-Lam偶联 C—N偶联非均相催化