酸性质调控对Pd/MIL-100(Cr)催化苯甲醇一步氧化制缩醛性能的影响

作     者：李子鹏 耿佳鑫 刘颖雅 孙志超 王瑶 王安杰 LI Zipeng;GENG Jiaxin;LIU Yingya;SUN Zhichao;WANG Yao;WANG Anjie

作者机构：大连理工大学精细化工国家重点实验室大连116024 大连理工大学化工学院大连116024 

出 版 物：《高等学校化学学报》 (Chemical Journal of Chinese Universities)

年 卷 期：2023年第44卷第8期

页      面：150-159页

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 0817[工学-化学工程与技术] 08[工学] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家自然科学基金(批准号:22271038,22172012,22172015,21972014) 国家重点研发计划项目(批准号:2016YFE0109800)资助 

主　　题：MIL-100(Cr) 钯 苯甲醇 缩醛 串联反应 

摘      要：采用水热法合成了金属有机骨架材料MIL-100(Cr),通过双溶剂浸渍和氢气还原制备了双功能催化剂Pd/MIL-100(Cr).以苯甲醇一步氧化制缩醛为模型反应,研究了载体表面酸性质对催化性能的影响.结果表明,串联反应可以有效提高苯甲醇氧化反应的速率,不同还原温度及活化温度均对MIL-100(Cr)的酸性质有影响,进而影响缩醛产物的选择性.吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)及氨程序升温脱附(NH3-TPD)表征结果表明,升高催化剂处理温度,L酸中心增加,B酸中心减少,B酸中心对提高缩醛选择性有利.在最优条件下,70℃反应12 h,苯甲醇的转化率大于99.9%,缩醛的选择性为76.2%.采用X射线光电子能谱(XPS)表征了Pd物种及载体MIL-100(Cr)的电子性质,考察了催化剂的循环稳定性;通过X射线粉末衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附等温线及NH3-TPD表征分析了催化剂失活的原因.