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一种新的振荡体系的研究 Ⅰ.四极质谱对溶解气体振荡释放现象的考察

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物理化学学报 1985年第3期1卷 239-248页

作者：李升平袁伟刘殿求清华大学化学化工系

本文对溶解气体振荡释放体系使用了四极质谱进行追踪检测。确认了该体系为一种振荡的物理体系。对溶解气体振荡释放过程的实验考察表明该体系对溶解气体的放空流量等均有阈值要求。该体系对温度的变化是敏感的。在本文的实验条件下,体... 详细信息

本文对溶解气体振荡释放体系使用了四极质谱进行追踪检测。确认了该体系为一种振荡的物理体系。对溶解气体振荡释放过程的实验考察表明该体系对溶解气体的放空流量等均有阈值要求。该体系对温度的变化是敏感的。在本文的实验条件下,体系对压力、搅拌等扰动是稳定的。体系内的丙烯与合成气在一定的条件下还可以发生一种“协同”作用。实验考察表明,溶解气体振荡释放过程的产生是由于体系在过饱和状态下成核机制所致。在非平衡条件下,气泡生长与上升过程所造成的负反馈条件是形成周期性现象的根本原因。本机制应对溶解度大而且沸点相差也大的二元气液体系具有普适性。

关键词：成核速度丙烯烯烃四极质谱溶解气体振荡

落滴法分析低浓重水的精度研究(I)液滴在介质管中的运动规律

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清华大学学报(自然科学版) 1964年第4期 61-71页

作者：魏忠武刘殿求

本文研究了用于重水分析的落滴法中液滴在介质管内的运动规律，发现液滴的运动与Ｓｔｏｋｅｓ定律偏离甚大，且随着滴径──管径比（ｒ／Ｒ）的增加，液滴有一最大降落速度。实验测得了在粼氟甲苯介质中与最大降落速度对应的径比。ｒ／... 详细信息

本文研究了用于重水分析的落滴法中液滴在介质管内的运动规律，发现液滴的运动与Ｓｔｏｋｅｓ定律偏离甚大，且随着滴径──管径比（ｒ／Ｒ）的增加，液滴有一最大降落速度。实验测得了在粼氟甲苯介质中与最大降落速度对应的径比。ｒ／Ｒ＝０．４３－０．４４，此值不随落滴管的直径改变，也不随水样密度改变，从而提出了描述落滴在介质管中运动的经验公式：在极大速度点工作大大减少了落滴体积大小不一所引起的误差，从而缩小了由于室温变化、余液效应、读数不准所引起的误差，使落滴法在分析低浓重水（小于０．４克分子％Ｄ２Ｏ）时精度达±１ｒｏ实验也测定了温度、压力等因素对分析结果的影响。初步研究了影响介质稳定性的因素。

关键词：滴径微滴管甲苯芳基甲烷公式计算毫米汞柱经验公式液滴颗粒管径比

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发展燃料甲醇及甲醇汽车

煤炭加工与综合利用 1987年第3期 36-39页

作者：朱起明刘殿求清华大学化学系

没有高度发达的交通运输事业,经济发达是不可能的。各种运输方式也应当有协调的发展,我国公路运输承担着十分重要的运输任务,要解决目前运输十分紧张的状况,在重视发展铁路运输的同时,必须加强我国公路运输的发展。近年来,我国汽车的数... 详细信息

没有高度发达的交通运输事业,经济发达是不可能的。各种运输方式也应当有协调的发展,我国公路运输承担着十分重要的运输任务,要解决目前运输十分紧张的状况,在重视发展铁路运输的同时,必须加强我国公路运输的发展。近年来,我国汽车的数量正在急剧地增长,1985年已超过400多万辆。这种增长趋势将会继续下去。汽柴油的消耗量在迅速增加,我国市场上汽柴油品的供应已十分紧张,有些地区,1200元/吨的议价汽油也很难卖到。油品供应不足直接影响和限制我国公路运输的发展,对我国国民经济的发展将产生深远的影响。对这一状况我们应当做出科学的、清醒的估计。我国国内市场上油品供应紧张是由多种

关键词：燃料甲醇甲醇汽车甲醇生产

落滴法分析低浓重水的精度研究(Ⅱ)“大落滴”的研究

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清华大学学报(自然科学版) 1964年第4期 73-80页

作者：罗启芳刘殿求

本文研究了用“大落滴”分析低浓重水的精度，大落滴的半径约０．３２厘米，每溜体积约１５０微升。在分析低浓重水（０．０１５－０．１克分子％Ｄ２Ｏ）时精度达０．２ｒ，这是一般落滴很难达到的。灵敏度也大大提高，为一般落滴... 详细信息

本文研究了用“大落滴”分析低浓重水的精度，大落滴的半径约０．３２厘米，每溜体积约１５０微升。在分析低浓重水（０．０１５－０．１克分子％Ｄ２Ｏ）时精度达０．２ｒ，这是一般落滴很难达到的。灵敏度也大大提高，为一般落滴的３倍。并发现此“大落滴”在介质管中的运动规律与一般落滴相同。液滴也有一最大降落速度，在苯甲酸巽丁酯介质中，（ｒ／Ｒ）最佳＝０．４１８±０．００５，在粼氟甲苯介质中，（ｒ／Ｒ）最佳＝０．４３５±０．００５。在苯甲酸异丁酯介质中，液滴运动可用下列经验公式来描述：实验并测量了“恒速段”与“端效应”。落滴经过６厘米（由介质面算起），即可进行测量。实验得出下端无“端效应”。

关键词：大落苯甲酸甲苯重水液滴安息香酸抗真菌药芳基甲烷氘化合物颗粒经验公式

合成气在铜系催化剂上直接合成燃料甲醇的基础研究

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天然气化工—C1化学与化工 1986年第3期 16-24页

作者：朱起明周月芬刘殿求清华大学化学化工系

前言近年来,由于甲醇用途的不断扩大,生产能力和需求量也在迅速增长。甲醇可直接作为燃料用于锅炉、燃气轮机和汽车拖拉机的发动机,使它已经成为最有发展前途的合成燃料。从发展趋势看,今后若干年,直接生产燃料甲醇可能比生产原料甲醇... 详细信息

前言近年来,由于甲醇用途的不断扩大,生产能力和需求量也在迅速增长。甲醇可直接作为燃料用于锅炉、燃气轮机和汽车拖拉机的发动机,使它已经成为最有发展前途的合成燃料。从发展趋势看,今后若干年,直接生产燃料甲醇可能比生产原料甲醇要发展得

关键词：铜催化剂 CO 吸附量脱附 TPD 燃料甲醇原位红外光谱共吸附活性中心合成氨生产合成气

铑络合物Rh(CO)(ACAC)(PPh3)的性质及其稳定性研究

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天然气化工—C1化学与化工 1982年第3期 37-45页

作者：夏云菊刘崇微刘殿求清华大学化学化工系

一前言铑的有机金属络合物化学及其在催化领域中的应用研究,在近年来十分活跃而且很有希望。铑的有机金属络合物是烯烃加氢、烯烃氧化、烯烃氢甲酰化制备醛;甲醇羰基化合成醋酸的有效催化剂。其中、Rh(CO)(ACAC)(PPh)[乙酰基丙酮羰基三... 详细信息

一前言铑的有机金属络合物化学及其在催化领域中的应用研究,在近年来十分活跃而且很有希望。铑的有机金属络合物是烯烃加氢、烯烃氧化、烯烃氢甲酰化制备醛;甲醇羰基化合成醋酸的有效催化剂。其中、Rh(CO)(ACAC)(PPh)[乙酰基丙酮羰基三苯基膦铑(Ⅰ)]早巳作为丙烯氢甲酰化制丁醛的催化剂母体在工业上使用。由于铑络合物催化剂代替了钴催化剂,使该反应的温度和压力大幅度下降,产品正构醛的选择性也显著提高。但由于金属铑的稀缺、昂贵,必须进一步弄清催化剂失活的原因,从而延长其使用寿命并设法使失活催化剂再

关键词： ACAC 络合物配位化合物 PPh3 Rh CO

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铜系催化剂低压合成甲醇的原位红外光谱研究

物理化学学报 1985年第5期1卷 431-441页

作者：佟友东朱起明潘伟雄刘殿求杨光华清华大学化学与化工系清华大学兼职教授

本文运用本组设计和制作的高压原位红外池,在反应条件下对铜催化剂的表面吸附态进行了原位检测。测到了表面吸附态和等的特征吸收峰。证实了CO和H2在同一类活性中心上的竞争吸附,并对其竞争吸附的能力作了考察。据此提出了该体系的吸附... 详细信息

本文运用本组设计和制作的高压原位红外池,在反应条件下对铜催化剂的表面吸附态进行了原位检测。测到了表面吸附态和等的特征吸收峰。证实了CO和H2在同一类活性中心上的竞争吸附,并对其竞争吸附的能力作了考察。据此提出了该体系的吸附机理。在反应条件下,检测到可判断为和M—O—CH2OH等表面反应中间物的红外吸收峰。根据在不同温度和原料气组成下表面态的变化规律,提出了合成反应是通过多途径进行以及CO2对实现多途径起了重要作用的机理假设。

关键词：原位红外光谱铜系催化剂吸附态竞争吸附铜催化剂中间物预吸附解离吸附活性中心红外谱图 CO 低压合成

铑瞵络合物催化丙烯氢甲酰化反应的氯致失活及其机理研究

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天然气化工(C1化学与化工) 1984年第4期 10-20页

作者：夏云菊刘金尧刘殿求清华大学化学化工系

本文考察了不同氯化物对铑膦络合物催化丙烯氢甲酰化反应速度的影响及其作用规律,追踪了铑膦络合物结构变化的过程,检测出无催化活性的铑氯络合物的红外结构数据,提出铑膦络合催化剂的氯致失活机理并加以实验论证及理论分析。研究了HCl... 详细信息

本文考察了不同氯化物对铑膦络合物催化丙烯氢甲酰化反应速度的影响及其作用规律,追踪了铑膦络合物结构变化的过程,检测出无催化活性的铑氯络合物的红外结构数据,提出铑膦络合催化剂的氯致失活机理并加以实验论证及理论分析。研究了HCl、Cl2、CH2Cl2、CHCl3、CCl4及1,2—C2H4Cl2等小分子含氯化合物对反应速度的影响及其作用规律,并对氯仿的中毒作用进行了重点研究。实验证明,在100℃,16atmg总压下,各种氯化物的毒性强弱顺序为。 HCl>Cl2>CCl4>CHCl3>CH2Cl2>1,2—C2H4Cl2,导致催化剂完全失活所需的氯铑比分别为: HCl/Rh=2,Cl2/Rh=13;CHCl3/Rh=900失活的原因在于氯化物直接和铑络合物的催化活性组份发生氧化加成作用,并生成无催化活性的铑氯络合物,然后再进一步使之转化为多氯铑络合物或铑氯化合物。四氯化碳除了能直接和铑膦络合催化剂作用外,还不可逆地破坏三苯基膦配位体的结构。

关键词：络合物催化活性氧化加成配位化合物有机氯化物催化剂失活反应

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合成气合成燃料甲醇的基础研究

清华大学学报(自然科学版) 1987年第3期 23-30页

作者：陈实李晋鲁朱起明刘殿求化学系

本文运用ＸＰＳ、过渡应答、原位红外等多种物化测试手段在不同反应条件及原料配比下，对Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３催化剂进行了表面表征和活性测试。结果断定：Ｃｕ０是吸附与活化Ｈ２、ＣＯ和ＣＯ２的共同中心；ＣＯ２对反应的加... 详细信息

本文运用ＸＰＳ、过渡应答、原位红外等多种物化测试手段在不同反应条件及原料配比下，对Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３催化剂进行了表面表征和活性测试。结果断定：Ｃｕ０是吸附与活化Ｈ２、ＣＯ和ＣＯ２的共同中心；ＣＯ２对反应的加速作用主要是由于开辟了新的反应途径。本文提出的ＣＯ２存在下ＣＯ加氢合成甲醇反应的多途径机理解释了实验结果，为直接合成燃料甲醇提供了依据。

关键词：甲醇合成合成燃料 CO加氢铜基催化剂机理