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含氟炔烃参与的药物分子骨架的设计、合成及其反应机理研究

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含氟炔烃参与的药物分子骨架的设计、合成及其反应机理研究

作者：林爽广州医科大学

学位级别：硕士

背景由于氟在医药和农业等行业中的重要作用,各领域对氟化分子的需求不断增加,促使了科学家们致力于开发高效的合成方法。使用氟化试剂和氟化砌块一直是生产各种有机氟化分子的两大支柱。近年来,科学家们探索了使用含氟砌块的新策略。... 详细信息

背景由于氟在医药和农业等行业中的重要作用,各领域对氟化分子的需求不断增加,促使了科学家们致力于开发高效的合成方法。使用氟化试剂和氟化砌块一直是生产各种有机氟化分子的两大支柱。近年来,科学家们探索了使用含氟砌块的新策略。过渡金属催化的碳氢功能化通过激活惰性碳-氢键来构建碳-碳键和碳-杂原子键,以最大限度提高原子经济性,成为当今流行的合成策略之一。科学家们应用过渡金属催化碳氢活化策略,在导向基团的辅助下和各种氟化底物发生偶联反应获得氟化分子,借助氟消除提供非氟化分子。这种组合策略有望克服直接氟化反应的不足和短板,实现碳氢官能化和氟的结合,同时为非氟化药物分子骨架的构建提供新的思路,有助于发展新型反应模式。目前,各种各样的氟化构建砌块的合成数量激增,含氟砌块参与的碳氢官能团化反应在合成多种药物分子骨架方面有很大的发展前景。目的基于过渡金属催化的碳氢活化策略,以含氟炔烃类化合物作为构建砌块,与简单易得的导向基团苯甲酸、菲尼酮等底物进行偶联反应,以位点/区域/化学选择调控性方式实现多种含氟分子骨架的高效合成,同时利用C-F键裂解等过程获得非氟化药物分子骨架,借助氟效应开发多种新型的反应模式。通过密度泛函理论(DFT)计算探究含氟炔烃类化合物参与的碳氢活化反应机理,为分子水平解析氟效应的独特性提供理论依据,指导药物分子骨架的精准合成,丰富有机氟化学的内涵。方法1.利用过渡金属催化的碳氢活化策略,使用简单易得的导向基团底物和含氟炔烃偶联试剂,设计开发新型的碳氢官能团化反应;2.初步考察反应并优化反应参数,提高反应多样性以及底物普适性,探究反应的应用潜力,为药物分子骨架构建提供合适且高效的合成手段;3.运用密度泛函理论,结合实验技术手段,探索调控化学/区域选择性的微观原因并阐明反应机理。结果第一部分:三价铑/铱催化偕二氟炔烃与苯甲酸多样性碳氢官能团化反应及其在on-DNA合成中的应用从简单易得的苯甲酸底物出发,使用偕二氟亚甲基炔烃作为偶联试剂,通过过渡金属Rh(III)和Ir(III)控制的位点/区域/化学三重选择性调控策略,实现了一步构建多种药物分子骨架化合物。在Rh(III)催化下,主要以溶剂依赖的方式获得具有不同排列形式的脱氟的双烯基化产物和开环产物;在Ir(III)催化下,获得具有高度区域选择性的二氟化异香豆素类化合物,并且首次实现了铱催化的含氟on-DNA碳氢官能团化反应,有助于推动在DNA编码化合物库技术中的应用。通过密度泛函理论计算揭示了金属铑/铱催化调控选择性的“氟消除”和“氟保留”反应机制,阐明了反应分别经历特别的双β-F消除和氟效应诱导的区域选择性还原消除的反应模式。第二部分:三价铑催化偕二氟炔烃与菲尼酮化学选择性合成二氟代吡唑烷酮和吲哚骨架从生物活性分子菲尼酮出发,以偕二氟亚甲基炔烃作为含氟偶联试剂,在三价铑催化作用下,通过溶剂调控化学选择性的方式合成了二氟代吡唑烷酮骨架和吲哚骨架衍生物,实现了二氟亚甲基基团与药物分子骨架的有机结合。通过密度泛函理论计算和实验相结合的研究方法,揭示了氟参与下的二氯乙烷和二氧六环溶剂调控选择性的“氟保留”反应机制,分别经历了质子解的C-Rh键淬灭和C-N键还原消除的不同反应模式。第三部分:三价铑催化单氟炔烃与N-苯氧乙酰胺[3+2]环化反应机理研究通过密度泛函理论对三价铑催化N-苯氧基乙酰胺与单氟炔烃的[3+2]环化反应机理进行研究,揭示了分子内[H···F]氢键辅助类似SN2’取代串联反应的Rh(III)-Rh(V)-Rh(III)催化机理,阐明了位点/区域选择性调控的原因以及3位环丁基完全保留的必要性。结论基于含氟炔烃参与的过渡金属催化的碳氢活化反应策略,从简单易得的苯甲酸和生物活性分子菲尼酮出发,利用Rh(III)/Ir(III)催化实现了一系列含氟或脱氟药物分子骨架的高效精准合成,包括了异香豆素、异色满酮、吡唑烷酮和吲哚骨架衍生物。首次实现了铱催化的含氟on-DNA碳氢官能团化反应,有助于推动DNA编码化合物库技术在含氟药物研发中的应用,加速以异香豆素骨架为基础的含氟药物的研发。运用密度泛函理论计算详尽分析了含氟炔烃类化合物精准构筑药物分子骨架的可能反应路径的势能面、过渡态与中间体,揭示了金属和溶剂等因素调控氟介导的反应模式及其选择性的内在原因,阐明了氟效应驱动的反应机理与反应活性的规律,为分子水平深度解析氟效应的独特性提供了系统的理论依据,有助于丰富有机氟化学的内涵。

关键词：含氟炔烃碳氢活化密度泛函理论药物分子骨架过渡金属

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农村留守儿童道德教育对策研究

农村留守儿童道德教育对策研究

作者：戴林爽东北农业大学

学位级别：硕士

农村留守儿童问题是我国社会转型和户籍制度束缚双重作用下的时代产物。随着人们日益增长的物质文化需要,越来越多的农村劳动力向城市转移,但是他们却无法获得市民身份,不能享受城市各项福利,不得不与子女分离,就这样,造成了子女的“留... 详细信息

农村留守儿童问题是我国社会转型和户籍制度束缚双重作用下的时代产物。随着人们日益增长的物质文化需要,越来越多的农村劳动力向城市转移,但是他们却无法获得市民身份,不能享受城市各项福利,不得不与子女分离,就这样,造成了子女的“留守”。近些年,有关农村留守儿童的各种报道见诸于大众及网络媒体,使人们更加了解他们真实的生活状态。党和政府、社会高度重视,并给予这一群体很多的帮助和关爱。农村留守儿童正处于人生成长的重要阶段,就目前来看,我们应该更加关注留守儿童的道德发展问题。因为它直接关系着整个社会的道德质量。现阶段农村留守儿童道德存在道德认知模糊、道德情感淡漠、道德意志薄弱、道德行为失范这四个方面问题,如果任由留守儿童的道德状况自由发展,将会造成不利的后果。不仅不利于留守儿童的自身成长,而且也不利于社会主义新农村建设。因此,对农村留守儿童进行道德教育显得尤为必要。本文对此展开了系统研究,采用问卷的方式进行调研,对调查数据汇总整理,并进行实证分析,在此基础上提出了改进农村留守儿童道德教育的具体建议。本文主要包括以下研究内容:第一部分,介绍了研究的目的与意义,并详细阐述了有关农村留守儿童问题的国内外研究现状。第二部分,界定了相关概念,阐释了本文所依托的基础理论,包括儿童心理学中的人格发展理论、皮亚杰的儿童道德发展阶段理论、马克思主义灌输理论,并分析了农村留守儿童产生的缘由以及农村留守儿童道德教育的必要性,为整个论文的研究奠定了坚实的基础。第三部分,对调查问卷获取的大量数据进行实证分析,了解了目前农村留守儿童道德和道德教育的现状。第四部分,深入分析了农村留守儿童道德教育存在的问题。第五部分,提出了改进农村留守儿童道德教育的具体可行性对策。包括健全相关制度、提升家庭道德教育的实效性、强化学校道德教育功效等。道德滑坡对于整个社会来说是一个巨大的隐患,为了解决农村留守儿童的现实问题,本文对农村留守儿童道德教育进行深入研究,以期改善这一群体道德教育存在的问题,增强道德教育的实效,为政府部门能够科学地制定各种政策提供一定的参考依据,从而有效地促进留守儿童的健康成长。

关键词：农村留守儿童道德教育代理监护制度障碍社会环境

对亚美尼亚汉语教材对比研究 ——以《快乐汉语》和《跟我学汉语》为例

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对亚美尼亚汉语教材对比研究 ——以《快乐汉语》和《跟我学汉语...

作者：林爽兰州大学

学位级别：硕士

近年来,随着对外汉语教学事业的蓬勃发展,海外汉语学习者数量急剧增多,亚美尼亚的汉语教学工作也在汉语学习浪潮中取得进一步发展。而与教学工作息息相关的汉语教材对比研究也受到学者们的高度重视。众所周知,教材在对外汉语教学过程中... 详细信息

近年来,随着对外汉语教学事业的蓬勃发展,海外汉语学习者数量急剧增多,亚美尼亚的汉语教学工作也在汉语学习浪潮中取得进一步发展。而与教学工作息息相关的汉语教材对比研究也受到学者们的高度重视。众所周知,教材在对外汉语教学过程中的具有举足轻重的作用,它是课堂教学活动的依据,也是汉语学习者获得知识和技能的来源。本文以亚美尼亚青少年广泛使用的对外汉语教材俄文版《快乐汉语》和俄文版《跟我学汉语》为研究对象,根据教材编写的相关理论,运用文献综述法、统计分析法及对比分析法,对两种教材在总体结构、选文、语言知识项、教材练习等方面进行比较研究。本文主要分为以下六大部分:第一章引言部分,简明扼要地介绍本篇论文写作的缘起、研究意义、研究对象、研究现状。第二章主要从教材编写原则及教材体例两个方面对教材的总体结构进行对比分析。第三章根据选文话题内容及长度对比两本教材选文的差异。第四章着重针对语音、词汇、语法、汉字等语言知识项对两本教材进行对比。第五章主要讨论了两本教材在练习方面的差异。第六章结语。

关键词：话题练习对比快乐汉语跟我学汉语

复杂初始和边界条件对一维非饱和土固结的影响

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岩土工程学报 2013年第S1期35卷 305-311页

作者：周万欢赵林爽澳门大学土木及环境工程系

基于Fredlund等提出的非饱和土一维固结理论,采用差分求积法分析了复杂的初始孔隙气压及水压分布,不同的边界条件对非饱和土固结的影响。通过一个简单初始和边界条件下的特殊算例与文献中已取得的结果进行比较,验证了该结果的正确性。... 详细信息

基于Fredlund等提出的非饱和土一维固结理论,采用差分求积法分析了复杂的初始孔隙气压及水压分布,不同的边界条件对非饱和土固结的影响。通过一个简单初始和边界条件下的特殊算例与文献中已取得的结果进行比较,验证了该结果的正确性。作者采用的计算方法可以有效避免解析解中复杂的数学推导,而且相对于解析解仅限于特殊的初始和边界条件,这种分析方法适用性更加广泛。通过在算例中考虑不同的边界和初始条件,发现不同的初始孔隙压力分布和不同的边界条件在非饱和土的固结过程中有很大的影响。

关键词：非饱和土差分积分法(DQM) 初始条件边界条件

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Z石化公司智能制造能力评价与提升对策研究

Z石化公司智能制造能力评价与提升对策研究

作者：姚林爽北京工业大学

学位级别：硕士

制造业是国民经济的支柱,炼油化工行业作为制造业的重要组成部分,是社会发展的支柱产业和实体经济的重要基石。随着物联网、大数据、人工智能等新技术与制造业的融合发展,智能制造成为潮流趋势。但是目前很多企业对自身智能制造能力水... 详细信息

制造业是国民经济的支柱,炼油化工行业作为制造业的重要组成部分,是社会发展的支柱产业和实体经济的重要基石。随着物联网、大数据、人工智能等新技术与制造业的融合发展,智能制造成为潮流趋势。但是目前很多企业对自身智能制造能力水平并不清楚,不能明确如何进行自我评估和诊断,如何针对性的实施智能制造,面临转型升级路径不清晰等挑战,这种情况极大地影响了智能制造的有效落地。因此,研究炼化工业智能制造能力水平评价问题,具有重要意义。智能制造能力评价为企业智能制造发展指明方向,使企业根据自身特点和需求,找到符合自己的发展路径和模式。本文从智能制造能力评价目标出发,以Z石化公司为研究对象,基于智能制造及能力成熟度模型等相关理论,提出针对Z石化公司的评价模型和方法,并为企业能力提升提供参考性建议。首先,根据前人的相关研究,厘清炼化企业智能制造能力的概念和内涵,奠定本文研究的理论基础;其次,介绍Z石化公司智能制造建设现状,从智能制造体系和人员、技术、资源、制造等能力方面存在的问题进行分析;然后基于成熟度模型,构建企业评价指标体系,结合层次分析法确定指标权重,之后运用模糊综合评价法对Z公司进行评分,并对结果进行分析;最后,根据评价结果和分析提出企业提升智能制造能力的对策和建议,对相关企业有一定的参考价值。

关键词：炼化企业智能制造指标体系 AHP模糊综合评价法

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月如钩

月如钩

长岭凹陷北部葡萄花油层层序地层分析与沉积相研究

2019年

作者： (新西兰)林爽

来源：南通市图书馆图书评论

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长岭凹陷北部葡萄花油层层序地层分析与沉积相研究

作者：林爽新疆大学

学位级别：硕士

本文以高分辨率层序地层学、沉积学理论为指导,利用岩心、钻井、测井等资料,对长岭凹陷北部葡萄花油层进行层序地层分析和沉积相研究,长期的油气勘探一直认为其为松辽盆地的深湖发育区,砂体不发育。经研究发现,葡萄花油层的沉积主体以... 详细信息

本文以高分辨率层序地层学、沉积学理论为指导,利用岩心、钻井、测井等资料,对长岭凹陷北部葡萄花油层进行层序地层分析和沉积相研究,长期的油气勘探一直认为其为松辽盆地的深湖发育区,砂体不发育。经研究发现,葡萄花油层的沉积主体以三角洲前缘相带为主,分流河道末端和叠置席状砂体大量发育,为油气的聚集提供良好的保存场所。葡萄花油层形成于姚家组一段沉积时期,在此期间湖水大面积收缩,随后又缓慢扩张,基准面由下降到上升的转换,垂向上具有水退序列→水进序列的沉积演化特征。揭示了葡萄花油层中部基准面旋回为最大水退期,通过单井旋回分析基础上,实现区域旋回的统一划分,将长岭凹陷北部葡萄花油层划分为1个中期旋回和8个短期半旋回。层序地层学的分析解剖,将葡萄花油层划分为上、中、下三个砂组,其中期砂组处于基准面下降晚期至上升早期,水体较浅,A/S值较小,沉积物供给相对充足,砂体总体上最发育。上、下砂组砂体分布范围较小。从整体上看,北部砂体优于南部。根据砂岩厚度、沉积物粒度变化、重矿物含量以及岩性岩相的横向变化和纵向迭置关系等,判断物源方向,沉积主要受北部物源的控制,北部物源由三条古水流组成,工区南部新126区收南部物源影响。研究区古地形相对平坦,主要为浅水三角洲沉积。通过物源、单井相、剖面相、平面相,由点到面对全区葡萄花组沉积环境及沉积相展布进行细致分析,明确葡萄花油层沉积亚相及微相类型,主要发育三角洲前缘相带的水下分流河道、水下分流间湾、席状砂、席状砂间微相,从垂向上看:自葡萄花油层底部→中部→上部→姚二+三段,垂向相序由前三角洲亚相→三角洲前缘席状砂→三角洲前缘水下分流河道→三角洲前缘席状砂→前三角洲亚相。再依据油藏的聚集特征及其主控因素,划分油气聚集的有利区带,指导油田开发。

关键词：长岭凹陷北部葡萄花油层层序地层沉积体系

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电影欣赏与记叙文写作教学相结合的实践研究

电影欣赏与记叙文写作教学相结合的实践研究

作者：林爽延边大学

学位级别：硕士

《电影欣赏与初中生记叙文写作教学相结合的实践研究》分为四章。第一章,《绪论》。阐述了研究的目的与意义,接着阐明研究的现状,重点是两个概念的界定：“电影欣赏”,“电影欣赏与记叙文写作教学相结合”。“电影欣赏与记叙文写作教学... 详细信息

《电影欣赏与初中生记叙文写作教学相结合的实践研究》分为四章。第一章,《绪论》。阐述了研究的目的与意义,接着阐明研究的现状,重点是两个概念的界定：“电影欣赏”,“电影欣赏与记叙文写作教学相结合”。“电影欣赏与记叙文写作教学相结合”即把记叙文写作的四大版块：选材立意、叙事结构、人物塑造、语言表达与电影欣赏相结合,形成相关的精品课例并提炼电影欣赏与记叙文写作教学相结合的课堂教学内容与课堂教学方法,以优化课堂作文教学,提高作文教学质量。最后指明研究的方法与思路。第二章,电影欣赏与记叙文写作相结合的教学内容与教学方法。可以进行电影艺术欣赏与记叙文写作相结合的教学内容是：主题与选材,即亲情题材、怀旧题材、成长感悟题材、励志题材的写作指导。结构,主要阐述蒙太奇组合式以及插叙式两种结构方式。人物塑造,主要包括：围绕人物赏析的影评写作指导,细节描写写作指导、景物描写写作指导。语言表达,包括诗意语言风格、幽默语言风格以及哲思语言风格。王荣生博士在《语文课课程论基础》中将语文教材里的选文,大致分为四种类型,即“定篇”、“例文”“样本”和“用件”,电影资源犹如“定篇”、“例文”、“样本”和“用件”。“定篇”,即针对经典电影的运用方式,“例文”是指当做写作知识教材的电影,“样本”,即用来欣赏当作写作观后感的影片,“用件”则是用来欣赏提升文学文化素养的电影。电影欣赏与记叙文写作相结合的教学方法主要有三种方法,即“观——思——引——结——写——评”式,“观——论——写——评”式,““观——悟——谈”式。第三章,是本研究提升学生写作水平因素的分析,阐述了电影欣赏与记叙文写作教学相结合能够打开阅读的空间,同时也能给予有效的写作方法与技术指引,包括有效地观察,思维地开拓与深入,目标明确的写作任务。此外还能激发写作兴趣、创设写作的体验情境。第四章,《结论》。对全文进行总结,并对研究存在的问题进行反思。

关键词：电影欣赏记叙文写作教学教学内容教学方法因素

大陆新人教版与香港朗文版高中英语教材跨文化意识培养的对比研究

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大陆新人教版与香港朗文版高中英语教材跨文化意识培养的对比研究

作者：林爽爽广州大学

学位级别：硕士

语言与文化密不可分,语言教学和文化教学相结合已成为语言教学界的共识。《普通高中英语课程标准(2017年版)》规定文化意识为英语学科核心素养的培养目标。教材作为学生学习的主要依据,是学生获取文化信息的主要来源之一。教材中的文化... 详细信息

语言与文化密不可分,语言教学和文化教学相结合已成为语言教学界的共识。《普通高中英语课程标准(2017年版)》规定文化意识为英语学科核心素养的培养目标。教材作为学生学习的主要依据,是学生获取文化信息的主要来源之一。教材中的文化内容和编排会直接影响学生文化知识的学习,进而影响学生跨文化意识的培养。大陆新人教版与香港朗文版高中英语教材在跨文化意识的培养上存在差异。因此,本研究对比分析大陆新人教版和香港朗文版高中英语教材在培养学生跨文化意识上的异同,旨在为两地教材的编写和教师教学提供参考。本文分别选取新人教版高中英语必修教材(必修一至必修三)与香港朗文版高中英语教材Theme Book为研究对象,以跨文化意识理论框架为依据,运用文本分析法、对比分析法,借助Excel和语料库软件对两套教材的跨文化意识内容及活动进行对比研究,旨在解决以下两个研究问题:(1)两版教材包含了哪些跨文化意识内容,在类型和占比上两者有何异同?(2)两套教材包含了哪些活动,在培养学生跨文化意识上所起的作用有何异同?研究结果归纳如下:根据跨文化意识内容的统计结果,(1)在表层基本信息中,NSEFC各部分内容所占比例由高到低依次为国家、生活、人民、习俗和习惯。(2)LANSS各部分内容所占比例由高到低依次为生活、国家、人民、习俗和习惯。(3)在深层文化价值观上,NSEFC体现的是人性本善、人与自然和谐相处、重视过去、强调行动、集体本位。(4)LANSS体现的文化价值观为人性本善、人与自然和谐相处、重视当下、强调行动、个人本位。根据活动的统计结果,(1)NSEFC主要利用图片或视频、围绕阅读语篇理解设置相应的任务、讨论回答开放性问题三种活动培养学生的跨文化意识。(2)LANSS则在Pre-reading和Comprehension两部分通过设置多种真实的情景,帮助学生构建跨文化意识。(3)两版教材缺少文化对比类的活动。最后,针对本研究的结论,对教材的编写和教师提出相关建议,希望能为高中英语教材跨文化意识培养内容的选择和活动的编排带来启示。

关键词：跨文化意识高中英语教材中国大陆与香港对比研究