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MOF及其衍生硫、磷化物的制备及电催化性能研究

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MOF及其衍生硫、磷化物的制备及电催化性能研究

作者：苏哲电子科技大学

学位级别：硕士

电催化分解水是当前绿色氢能领域的国际前沿与热点。商业电催化分解水的析氢反应与析氧反应催化剂采用Pt,RuO和IrO等贵金属。催化剂的高成本、高过电位、低效率成为制约电催化制氢的技术瓶颈。开发高效、低成本的非贵金属基电催化剂具... 详细信息

电催化分解水是当前绿色氢能领域的国际前沿与热点。商业电催化分解水的析氢反应与析氧反应催化剂采用Pt,RuO和IrO等贵金属。催化剂的高成本、高过电位、低效率成为制约电催化制氢的技术瓶颈。开发高效、低成本的非贵金属基电催化剂具有非常重要科学意义和工程价值。针对这些问题,本论文以金属有机框架材料(MOFs)及其衍生硫化物,磷化物为研究对象,通过调控其微观结构和电子结构,获得了具有独特纳米结构和高效催化活性的过渡金属硫化物,磷化物催化剂,并研究其催化性能及反应机理,主要的研究内容和结论如下:1.通过简单的水热法合成了Cr掺杂的Ni基MOF(Cr-Ni/MOF),进一步制备了铬掺杂二硫化镍颗粒(Cr-NiS/C)及其与碳纳米管(CNT)的复合材料(Cr-NiS/C@CNT),还在泡沫镍上制备了铬掺杂二硫化镍纳米片阵列(Cr-NiS/C@NF)。研究表明:与Cr-NiS/C相比,Cr-NiS/C@CNT和Cr-NiS/C@NF的性能都得到了明显的提升,Cr-NiS/C@NF的性能最为优异,在10 mA/cm的电流密度下过电位为207 mV,Tafel斜率为43 mV/dec;进一步通过非原位拉曼光谱分析,揭示了不同反应阶段的表面演变,在循环伏安过程中观察到Cr掺杂的NiS到Cr,S共掺杂的Ni(OH)的不可逆自重构,然后可逆地转变为NiOOH。这表明NiS作为预催化剂发挥了重要作用,为电催化析氧反应提供了高活性的位点。2.使用MIL-88(FeNi)MOF和CNT为前驱体,通过水热反应、退火和磷化处理制备了碳纳米管互联的FeP/NiP异质结构的纳米棒(P-Ni Fe@CNT)。研究表明,P-Ni Fe@CNT在碱性电解液中表现出优异的的OER活性,在10 mA/cm的电流密度下过电位为240 mV,Tafel斜率为69.96 mV/dec,优于已经报道的大部分过渡金属磷化物催化剂;在40个小时的稳定性测试中也没有表现出明显的性能衰减。其优异的OER性能主要源于:FeP/NiP异质结构中通过电子结构调制实现了有效的电荷转移、碳纳米管网络优异的导电性、FeP/NiP异质结颗粒(～10 nm)所暴露的大量活性位点以及多孔的纳米结构促进了氧气的释放等。3.以MIL-88(FeNi)MOF和氧化石墨烯纳米片为前驱体,通过水热反应及磷化工艺合成了锚定在氮掺杂石墨烯纳米片上的双壳空心纳米球状磷化物复合结构(Ni Fe-P@GNS)并探究了其在1 MKOH溶液中的HER与OER活性。研究表明,Ni Fe-P@GNS在OER和HER中10 mA/cm的过电位分别为211 mV和175 mV,Tafel斜率分别为43 mV/dec和57 mV/dec。整体性能均优于单金属的样品,同时在OER中也优于商业催化剂RuO;在全水解方面,Ni Fe-P@GNS仅需要1.578 V的电势来驱动10 mA/cm的电流密度。NiFe-P@GNS具有优异电催化性能主要归功于稳定的双壳层空心结构、双金属磷化物的电子结构优势以及氮掺杂的石墨烯纳米片促进了电荷的转移。

关键词：析氢反应析氧反应金属有机框架材料过渡金属化合物

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高血压病与心室舒张功能不全

临床心血管病杂志 1991年第2期7卷 122-124页

作者：苏哲坦大连医学院附属一院心内科

晚近的研究表明,无并发症的临界性高血压患者,即可呈现心室舒张功能不全。随着室壁肥厚增加,舒张功能不全加重,甚至可呈现高血压肥厚型心肌病,但在治疗上与传统的收缩功能不全有很大的不同,故了解高血压病心功不全发生的原因和机理,进... 详细信息

晚近的研究表明,无并发症的临界性高血压患者,即可呈现心室舒张功能不全。随着室壁肥厚增加,舒张功能不全加重,甚至可呈现高血压肥厚型心肌病,但在治疗上与传统的收缩功能不全有很大的不同,故了解高血压病心功不全发生的原因和机理,进而施以合理的治疗是很重要的。高血压病心室舒张功能不全的特点Phillips等的研究表明,20％临界性高血压患者左室峰充盈速度及其A/E比率异常(>1).若以安静30分钟仰卧血压>17.3/11.3kPa为界限,

关键词：高血压心室舒张功能不全

植根丝路土壤澎湃中国之音——观一带一路《图兰朵》有感

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人民音乐 2019年第1期 18-20页

作者：苏哲中央音乐学院

2018年10月10日、11日,实景歌剧“一带一路”《图兰朵》在曾是清醇亲王府的中央音乐学院盛大呈现。这部由国家艺术基金支持、中央音乐学院出品的《图兰朵》是该院践行习近平总书记在“一带一路”高峰论坛上讲话精神的落地成果。歌剧由... 详细信息

2018年10月10日、11日,实景歌剧“一带一路”《图兰朵》在曾是清醇亲王府的中央音乐学院盛大呈现。这部由国家艺术基金支持、中央音乐学院出品的《图兰朵》是该院践行习近平总书记在“一带一路”高峰论坛上讲话精神的落地成果。歌剧由俞峰院长亲自领衔与朱曼、陈冰共同指挥,导演易立明及其团队与中央音乐学院交响乐团、中央音乐学院合唱团、福建省歌舞剧院,歌唱家王威、周晓林,王传越、许昌、田浩江等联袂奉献。

关键词：《图兰朵》一带一路中央音乐学院中国土壤基金支持高峰论坛交响乐团

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洋地黄临床研究和应用的进展

临床心血管病杂志 1994年第3期10卷 183-184页

作者：苏哲坦海南省人民医院心内科 570011

洋地黄用于治疗充血性心力衰竭(CHF)已200多年.目前仍是治疗CHF的最常用药物.据1990年美国统计,地高辛最常用,有2100万个处方.近20年来进行了静脉用地高辛后几个小时的中心血流动力学和神经体液作用的研究,证明地高辛不但有中等强度的... 详细信息

洋地黄用于治疗充血性心力衰竭(CHF)已200多年.目前仍是治疗CHF的最常用药物.据1990年美国统计,地高辛最常用,有2100万个处方.近20年来进行了静脉用地高辛后几个小时的中心血流动力学和神经体液作用的研究,证明地高辛不但有中等强度的正性肌力作用,而且能调节CHF时的神经内分泌异常.这些发现进一步加深了对洋地黄在CHF作用机理的认识,使临床应用更为合理.

关键词：洋地黄治疗应用临床分析

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梯形截面简支空间桁架的整体稳定研究

梯形截面简支空间桁架的整体稳定研究

作者：苏哲山东建筑大学

学位级别：硕士

随着钢结构不断发展,工程中钢结构的结构形式也多种多样,与建筑工程传统的门式刚架、网架、管桁架等结构形式相比,本文研究的梯形截面简支空间桁架在工程使用中,单个桁架间不需要加装侧向支撑,可以在两个桁架之间直接铺设屋面板,是一种... 详细信息

随着钢结构不断发展,工程中钢结构的结构形式也多种多样,与建筑工程传统的门式刚架、网架、管桁架等结构形式相比,本文研究的梯形截面简支空间桁架在工程使用中,单个桁架间不需要加装侧向支撑,可以在两个桁架之间直接铺设屋面板,是一种免支撑空间桁架结构,其节点形式既可以铰接也可以刚接,两种节点形式下的整体稳定性需要研究分析。为了研究长细比λ对梯形截面简支空间桁架整体稳定性影响,找到强度破坏和整体失稳的界限,并最终给出桁架稳定承载力计算公式,本文采用有限元方法对不同跨度下的桁架进行了参数分析和研究。首先,对L=18m、30m、48m、60m四种跨度的铰接桁架进行屈曲分析,确定了桁架整体失稳与强度破坏的界限范围,即当长细比λ≤5.41时,桁架破坏模式为强度破坏,当λ≥9.01时,桁架破坏模式为整体失稳,而对于5.41<λ<9.01范围,结构破坏模式既有可能发生强度破坏也可能发生整体失稳,其失效模式具有不确定性。然后研究分析了“X型”与“V型”斜杆支撑对铰接桁架整体稳定性的影响,发现两种形式的斜杆支撑对铰接桁架侧向抗扭刚度和稳定承载力均有较大提高。与未加斜杆情况相比,加设斜杆支撑后铰接桁架失效模式全部由整体失稳变为强度破坏,同时桁架稳定承载力也总体提高约25%～70%,提升明显。再将两种形式斜杆支撑进行对比,发现两种情况下桁架的侧向抗扭刚度和承载力并没有明显区别,但“X型”斜杆支撑的斜杆数量却是“V型”的两倍,故可知“V型”斜杆支撑更经济,效果更好。接着研究了长细比λ对刚接桁架稳定性影响,得到两种失效模式的取值范围,即当长细比λ≥13.53时,桁架的破坏模式为整体失稳,此时稳定起控制作用,而当长细比λ≤10.94时,结构特征值屈曲无整体失稳模态,其模态形式均为局部杆件屈曲,故此时结构不再发生整体失稳。最后对桁架稳定系数φ进行定义和计算分析,给出梯形截面简支空间桁架稳定承载力计算公式,并对公式适用性进行了验证。此外,将桁架简化为简支梁,对其强度进行了校核,公式计算值均小于有限元模拟值,且偏差都在10%以内。

关键词：梯形截面长细比斜杆支撑稳定系数强度破坏整体失稳

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地面对斜面的静摩擦力方向的分析

物理教学 2010年第5期32卷 63-63,53页

作者：苏哲丹阳市第六中学

在历年的高考和模拟考试中，连接体问题都是考试的一个热点，尤其以静止的斜面上放一个静止或运动的物体的模型居多，而涉及到这个模型的问题中有一类问题是判断地面对斜面体的摩擦力方向，解决这个问题往往需要用到整体法和隔离法，但... 详细信息

在历年的高考和模拟考试中，连接体问题都是考试的一个热点，尤其以静止的斜面上放一个静止或运动的物体的模型居多，而涉及到这个模型的问题中有一类问题是判断地面对斜面体的摩擦力方向，解决这个问题往往需要用到整体法和隔离法，但是由于题目的变化点很多，例如：斜面上的物体可以静止、匀速或加速，运动方向可以向上或向下，可以不受推力或受到推力，在受到推力时推力的方向可以是任意的……所以学生处理起来一头雾水，感觉似曾相识，但无从下手。

关键词：静摩擦力斜面地面模拟考试运动方向连接体问题推力静止

注册会计师审计失败探究 ——基于中国证监会处罚公告的思考

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注册会计师审计失败探究 ——基于中国证监会处罚公告的思考

作者：苏哲河北大学

学位级别：硕士

近年来,随着我国审计市场上部分审计失败案件的不断曝光,从“老三案”到“新三案”,独立审计所存在的问题不断显现出来。与此同时,国际审计市场上也不太平。随着一系列国际国内财务丑闻的爆发,“四大”深陷其中。在这种情况下,如何避免... 详细信息

近年来,随着我国审计市场上部分审计失败案件的不断曝光,从“老三案”到“新三案”,独立审计所存在的问题不断显现出来。与此同时,国际审计市场上也不太平。随着一系列国际国内财务丑闻的爆发,“四大”深陷其中。在这种情况下,如何避免审计失败案件的发生,重拾社会公众的信任,已经成为目前注册会计师审计所面临的重大问题。审计失败会导致注册会计师在公众中的信赖度急剧下降,会影响信息使用者的决策行为,甚至可能由于社会信任度过低殃及会计行业的生存和健康发展。因此,注册会计师审计失败探究对于引导我国独立审计市场健康发展是有重要意义的。本文以审计失败相关理论、研究现状框架的构建为基础,从理论出发,考察了我国事务所以及注册会计师遭到中国证监会处罚的审计失败案件,对这些案件发生的直接原因、根本原因以及对相关责任人的处罚进行了分析,了解中国证监会的监管思想和执法力度等。同时,结合国外审计失败的典型案例,分析了引起注册会计师审计失败的原因,给出了相关的对策建议。目前,大量出现的审计失败案,反应了监管部门及社会公众对注册会计师的关注以及期望。因此,执业机构应当从这些案例中吸取经验教训,提升自身的职业素质、道德水平并恪守审计独立性,保证审计质量,避免审计失败。

关键词：审计失败职业谨慎审计独立性财务舞弊

顾及成矿空间复原的隐伏矿体三维预测——以金川铜镍硫化物矿床为例

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顾及成矿空间复原的隐伏矿体三维预测——以金川铜镍硫化物矿床为...

作者：苏哲中南大学

学位级别：硕士

三维成矿预测建模是定量分析控矿规律,定位矿床深边部隐伏矿体的有效技术。现有的三维成矿预测建模方法较少关注到矿床中普遍存在的构造改造现象,忽略了构造改造对矿化富集规律的影响。这限制了三维成矿预测的准确性和可靠性。针对这一... 详细信息

三维成矿预测建模是定量分析控矿规律,定位矿床深边部隐伏矿体的有效技术。现有的三维成矿预测建模方法较少关注到矿床中普遍存在的构造改造现象,忽略了构造改造对矿化富集规律的影响。这限制了三维成矿预测的准确性和可靠性。针对这一问题,本文提出了顾及成矿空间复原的隐伏矿体三维预测方法。通过关注改矿构造的性质、被改造地质体的运动方向和变形程度,我们研究一种可以恢复地质体原始几何形态和矿化结构的复原算法,实现现存成矿空间到原始成矿空间的映射。进而,定量分析原始空间下的控矿规律,构建三维成矿预测模型。为检验该方法的可行性和有效性,本文以金川铜镍硫化物矿床为例,构建矿床在顾及复原前后的三维成矿预测模型,并对比复原前后三维成矿预测结果的差异。取得主要成果和认识如下:(1)复原后三维成矿预测的AUC、F1值、Kappa系数等评价指标均大于未顾及复原的三维成矿预测,ROC曲线、PR曲线、预测度曲线等评估曲线也同样高于复原前的对应曲线。这表明顾及复原的三维成矿预测的准确性、可靠性优于未顾及复原的三维成矿预测,可以有效降低找矿预测的风险。(2)本文对比、分析了复原前后岩体形态、矿化分布、控矿规律等方面的差异。结果显示:复原后东、西岩体的走向基本趋于一致;复原后的样品点的空间自相关性更强,矿化分布更自然;控矿指标与矿化的相关性更强。进而,分析得出顾及复原的三维成矿预测优于未顾及复原三维成矿预测的原因主要为:成矿空间复原恢复了矿床初始的空间矿化结构,使得与空间矿化模式有关的控矿指标更加准确;复原消除了后期断层错断等改造现象的干扰,揭示了更加真实的断层控矿规律;复原恢复了岩体的初始几何形态,突显了与岩体形态相关的控矿规律,矿化富集接近更加真实的成矿有利部位。(3)运用空间距离场分析、地质体形态分析等方法提取了矿化空间分布模式、岩浆通道、断层、岩体形态中蕴含的控矿信息。获得的控矿规律显示:F16-1可能为早期的控矿断层,该断层以及其次级断裂可能起到岩浆运移的作用;东岩体倾向于在岩浆通道附近富集成矿,而西岩体硫化物随着岩浆发生了一定的横向迁移;西岩体的硫化物倾向于靠近底板富集成矿,并且底板内凹处的富集程度略大于凸起处,而在东岩体该特征不明显。所以,西岩体的原始产状可能较平缓,而东岩体相对陡峭。图62幅,表18个,参考文献151篇

关键词：三维成矿预测建模地质复原金川矿床控矿规律定量分析

托珠单抗治疗30例中重度类风湿关节炎的临床研究

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托珠单抗治疗30例中重度类风湿关节炎的临床研究

作者：苏哲中国医科大学

学位级别：硕士

目的:探究托珠单抗治疗中重度类风湿关节炎的疗效,为临床合理用药治疗提供参考。研究方法:回顾性分析我院风湿免疫科2016年1月1日至2018年8月1日收治的应用托珠单抗治疗的30例中重度类风湿关节炎患者与继续传统DMARDs药物治疗的20例中... 详细信息

目的:探究托珠单抗治疗中重度类风湿关节炎的疗效,为临床合理用药治疗提供参考。研究方法:回顾性分析我院风湿免疫科2016年1月1日至2018年8月1日收治的应用托珠单抗治疗的30例中重度类风湿关节炎患者与继续传统DMARDs药物治疗的20例中重度类风湿关节炎患者的情况,观察、比较、分析患者治疗前后临床症状、体征和实验室检查(血常规、25-OH ViTD、D-二聚体、关节肿胀数、关节压痛数)等情况,以研究托珠单抗的疗效及药物的安全性。结果:与对照组相比,托珠单抗组患者的DAS28改善明显(p<0.0001),患者的Hb指标升高明显(p=0.049),患者WBC下降明显(p=0.006),患者DD下降明显(p=0.01)。托珠单抗组中,在应用托珠单抗治疗后,患者的血红蛋白较治疗前升高,血小板较治疗前降低,白细胞计数较治疗前降低,25-OH ViTD较治疗前升高,D-二聚体较治疗前降低,病情活动性较治疗前改善。不良反应方面,与对照组相比,30例托珠单抗治疗组患者中,出现局部注射反应的患者共有1例,2d内可自动消失。发生肝酶异常(未超过正常值上限2倍)2例,停药后复查正常。未出现严重的感染、肿瘤、胃肠道症状及脑缺血发作或中风等不良反应。结论:托珠单抗一定程度上能改善中重度类风湿患者的炎症反应,改善贫血,降低血小板和白细胞,改善维生素D缺乏,改善凝血,改善患者临床症状和预后。

关键词：托珠单抗类风湿关节炎治疗效果不良事件