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多金属氧簇/三联吡啶离子配合物共组装研究

多金属氧簇/三联吡啶离子配合物共组装研究

作者：王燕吉林大学

学位级别：硕士

非共价作用力的可逆性赋予了超分子组装体动态可调性和构筑灵活性,使得超分子组装体能够在不同条件下实现结构的动态调整,从而适应多种应用需求。其中超分子骨架具有适应性强、易于加工等优势,目前通过分子设计和p H调节等条件可以实现... 详细信息

非共价作用力的可逆性赋予了超分子组装体动态可调性和构筑灵活性,使得超分子组装体能够在不同条件下实现结构的动态调整,从而适应多种应用需求。其中超分子骨架具有适应性强、易于加工等优势,目前通过分子设计和p H调节等条件可以实现对其结构的调控,进一步研究溶剂对形貌的可调控性,可以提升超分子骨架在多种溶剂环境中的稳定性和适应性,有利于进一步拓展其应用。超分子螺旋具有显著的光学活性和响应性等特点是当前研究的热点,但是在非手性体系中通过调控组装的聚集行为构筑手性超分子螺旋仍然具有一定的挑战性。溶剂的性质会显著影响组装单元分子间的排列方式,从而极大地影响组装体的形貌、结构及性能。因此,溶剂调控方法能够利用相同的组装单元分子构建出结构和功能多样的超分子组装体,甚至通过不对称堆积引发超分子手性的生成。通过合理设计组装基元和选择适宜的溶剂,可以实现超分子组装体形貌、手性和结构的调控。在本论文中,我们选择了Anderson-POM和三联吡啶离子配合物作为基础结构单元,通过非共价作用进行超分子骨架和超分子螺旋的构筑,并研究了其在不同溶剂环境中的形貌和结构特征。第一,合成了两种金属(Fe2+,Ru2+)的三联吡啶离子配合物(CTPyM,M=Fe2+,Ru2+)。并探究了其与Na[NH2-Mn Mo6]（AMnMo）在水及水/有机溶剂体系中组装体形貌和结构的变化。在H2O/DMSO中成功获得了AMnMo与CTPyM的共晶结构,由于CTPyRu分子构象形变程度更大,导致在晶体中的π–π相互作用方式不同,因此形成的晶体结构不同。在H2O/DMSO中得没有得到预期的骨架结构,主要是因为第一DMSO是高极性的溶剂,但其氢键能力较弱,因此在DMSO中,配合物之间的π–π相互作用强。第二CTPyM和AMnMo的混合物在DMSO中溶解性好,CTPyM三联吡啶部分的2个Cl-抗衡离子也被AMnMo替换,破环了预期骨架结构的静电作用方式,因此得到的是AMnMo紧密嵌入的晶体结构。不同溶剂中得到的组装体的TGA、有机和无机元素分析证明组装体中两个组装单元的结合比符合理论值,FT-IR、XRD和SAED证明了组装体的二维六方结构,以上结果证明在水、水/有机溶剂中得到的组装体是二维六方超分子骨架,AMnMo与CTPyM的三甲胺头的静电作用是形成骨架结构的主要驱动力。加入与H2O化学环境相似的良溶剂Me OH,得到的都是二维片状结构。随着不良溶剂Me CN和THF体积的增加,组装体的形貌从二维片转变为纤维。这是由于在不良溶剂中,静电作用仍然是主要的驱动力,其强度和方向并未改变,组装体会通过最小化系统的自由能来调整其结构,以适应新的溶剂环境,从而导致形貌的变化。各种表征结果证明CTPyRu和AMnMo在水、水/有机溶剂的不同溶剂环境中的组装行为与CTPyFe和AMnMo类似,说明骨架结构不受配合物金属的影响。第二,研究了AMnMo与CTPyM在Me OH、Me OH/EG和H2O/Acetone中的螺旋组装行为。不同组装条件下的XRD数据相似,证明组装溶剂不改变螺旋的内部结构。TEM和CD结果显示,在Me OH和Me OH/EG混合溶剂中得到的螺旋均为外消旋体。根据统计数据,在H2O/Acetone体积比为1:2的混合溶剂中获得的螺旋尺寸最大,在Me OH中最小。与Me OH和Me OH/EG中不同,在H2O/Acetone中观察到由左手和右手螺旋数量不同引发的手性放大现象。这是因为,在疏水性相对较小的Me OH和Me OH/EG中,AMnMo在CTPyM周围的排列相对松散,CTPyM分子内部的构象可以相对自由地转变,堆积过程中堆积取向没有选择性,难以形成明显的手性偏差,因此得到了外消旋的螺旋组装体。相比之下,在疏水性较强的H2O/Acetone中,溶剂分子与组装分子之间的相互作用更为显著,AMnMo在CTPyM周围的排列相对紧密,CTPyM分子内部的构象具有一定取向,产生具有优势构型的分子,AMnMo的紧密嵌入引起的空间位阻使得在堆积过程中具有堆积取向,从而产生优势手性螺旋,并表现出手性信号。这种手性表现出一定的随机性,但更倾向于生成负的Cotton效应。由于CTPyRu配合物的弯曲程度大,产生优势构象时具有选择性,使得堆积过程的堆积取向具有选择性,最终导致具有一定选择性的手性信号的生成。UV-vis光谱在MLCT处发生了明显的红移现象,证明存在π共轭的J聚集。晶体结构中CTPyFe和CTPyRu配位后分子发生形变,末端吡啶环之间的夹角分别为11.62°和5.75°,端氧与中心金属之间的夹角分别为167.86°和177.83°,两个配体之间形成的夹角分别为88.69°和88.25°。以上结果证明这种对称性破缺是由构型扭曲的CTPyM分子,通过π–π作用引起的。综合TE

关键词：多金属氧簇三联吡啶配合物超分子骨架螺旋溶剂

基于N-螺环季铵盐的聚芳基阴离子交换膜的结构设计与性能研究

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基于N-螺环季铵盐的聚芳基阴离子交换膜的结构设计与性能研究

作者：王燕长春工业大学

学位级别：硕士

阴离子交换膜燃料电池（AEMFC）具有高功率密度和可以使用非贵金属催化剂等优势,逐渐成为氢能源领域的研究热点。然而其核心材料阴离子交换膜（AEM）存在离子传导率低和耐碱稳定性差等挑战,成为制约其技术发展和商业化应用的瓶颈问题。... 详细信息

阴离子交换膜燃料电池（AEMFC）具有高功率密度和可以使用非贵金属催化剂等优势,逐渐成为氢能源领域的研究热点。然而其核心材料阴离子交换膜（AEM）存在离子传导率低和耐碱稳定性差等挑战,成为制约其技术发展和商业化应用的瓶颈问题。采用碱稳定性高的N-螺环阳离子和不含芳醚键的聚芳基聚合物骨架,可以提高AEM的耐碱稳定性。此外,阳离子基团与聚合物骨架之间的结构设计可以构建良好的亲/疏水微相分离结构,提高AEM的离子传导率。因此,本文提出基于N-螺环季铵盐的聚芳基阴离子交换膜的微相分离结构设计方法。设计具有间隔侧链的双阳离子和氨基的N-螺环侧链结构,通过侧链型和“鱼骨”型的结构构建亲/疏水微相分离结构,提高AEM的综合性能。主要的工作内容和研究成果如下:（1）N-螺环阳离子具有较高的耐碱稳定性,但其移动性较差阻碍了阳离子基团的聚集,从而难以形成良好的微相分离结构进行OH离子传输。本章设计并合成了两种含间隔侧链的双阳离子N-螺环阳离子（BM-DSU和BM-DSD）,并将不同比例的N-螺环阳离子接枝到聚芳基吲哚聚合物主链上,制备了一系列含双阳离子N-螺环侧链的聚芳基吲哚阴离子交换膜。含有间隔侧链的双阳离子N-螺环季铵盐增加了阳离子基团的迁移速率,构建了更加连续的离子传输通道。BM-DSD-PIB-40和BM-DSU-PIB-40在80℃下的OH离子传导率分别为67.8 m S cm和63.4 m S cm。在80℃,1 M Na OH中浸泡730 h后,BM-DSD-PIB-30和BM-DSU-PIB-30剩余电导率分别为73.19%和78.02%。（2）为了实现高耐碱稳定性的同时保持足够的离子传导率和力学性能,需要开发更多的结构设计来提高N-螺环型AEM的综合性能。在本章工作中,合成了具有供电子氨基的6元环N-螺环季铵阳离子和含有对称侧链的聚（三联苯哌啶）聚合物,并制备了一系列基于氨基/N-螺环阳离子的“鱼骨”型高性能聚（三联苯哌啶）AEM。“鱼骨”型结构设计发挥了N-螺环阳离子和哌啶阳离子的协同作用,而且螺环侧链的引用可以很好的促进微相分离结构的形成,显著地提高AEM的离子传导率,QPTPip-ASU-20离子传导率达到133.5 m S cm。此外,QPTPip-ASU-15在80℃的2M Na OH溶液中保持1200 h后,电导率保持在91.02%。在燃料电池测试中,QPTPip-ASU-5膜的峰值功率密度为255 m W cm。“鱼骨”型的结构设计很好的改善了N-螺环型AEM的综合性能,发挥N-螺环阳离子耐碱稳定性的优势,为N-螺环型AEM的结构设计提供更多参考。

关键词：燃料电池阴离子交换膜 N-螺环季铵盐耐碱稳定性离子传导率

基于单矢量水听器时频声强法的非合作水声跳频信号多维参数估计

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兵工学报 2024年第2期45卷 454-465页

作者：王哲睿王燕王逸林梁国龙哈尔滨工程大学水声技术重点实验室黑龙江哈尔滨150001 哈尔滨工程大学海洋信息获取与安全工信部重点实验室黑龙江哈尔滨150001 哈尔滨工程大学水声工程学院黑龙江哈尔滨150001

针对传统方法对水下非合作跳频信号的多维参数估计效果不佳的问题,提出一种基于单矢量水听器时频声强法的非合作水声跳频信号空时频参数估计方法。利用矢量水听器声压通道与振速通道的接收信号建立时频域的短时互谱分布,分析噪声与信号... 详细信息

针对传统方法对水下非合作跳频信号的多维参数估计效果不佳的问题,提出一种基于单矢量水听器时频声强法的非合作水声跳频信号空时频参数估计方法。利用矢量水听器声压通道与振速通道的接收信号建立时频域的短时互谱分布,分析噪声与信号在时频域分布的差异,通过迭代去噪法与连通域方法,对噪声进行抑制并平滑每跳的能量分布;采用复声强法对短时互谱矩阵进行处理,得到清晰稳定的跳频信号空时频分布;提取空时频分布的脊线并利用Haar小波变换对脊线进行奇异点检测,估计出信号的多维参数。仿真和水池试验结果表明,当信噪比大于-5 dB时,所提方法得到的参数估计归一化均方根误差小于0.05。

关键词：单矢量水听器时频声强法空时频分布多维参数估计跳频信号

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国家审计对新质生产力的影响:效应与机制

会计之友 2024年 11-19页

作者：王燕嘉杨丹内蒙古财经大学会计学院东北财经大学财政税务学院

文章从人才、科技、数字和绿色四个维度构建了省级层面新质生产力综合评价指标体系，并借助CRITIC-TOPSIS法与Kernel核密度估计法进行测度与分析，结果显示，2010—2021年我国新质生产力水平呈现逐年上升的趋势，但省份间分化态势明显... 详细信息

文章从人才、科技、数字和绿色四个维度构建了省级层面新质生产力综合评价指标体系，并借助CRITIC-TOPSIS法与Kernel核密度估计法进行测度与分析，结果显示，2010—2021年我国新质生产力水平呈现逐年上升的趋势，但省份间分化态势明显，同时也存在区域差异性。在此基础上，检验了国家审计对新质生产力的影响。研究发现，国家审计显著且稳健地促进了新质生产力发展。相较于中西部地区，国家审计对新质生产力发展的促进效应在东部地区更为明显。进一步的机制检验显示，国家审计能够通过提升政府治理能力、改善市场环境促进新质生产力发展。研究结论丰富了新质生产力的影响因素文献，也为促进新质生产力发展提供了国家审计的经验证据。

关键词：国家审计新质生产力影响效应传导机制

基于Resnet和FrFT的水下多目标定位

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华中科技大学学报（自然科学版） 2024年第3期52卷 127-134页

作者：刘树东马子枫王燕张艳天津城建大学计算机与信息工程学院天津300384

针对水下多目标定位精度依赖采样间隔的问题,提出了将深度残差网络(ResNet)和分数傅里叶变换(FrFT)相结合的多目标定位算法(MLRF).首先,建立水下多目标定位仿真模型;其次,使用ResNet训练了一种适合多目标定位的网络;然后,对回波进行FrF... 详细信息

针对水下多目标定位精度依赖采样间隔的问题,提出了将深度残差网络(ResNet)和分数傅里叶变换(FrFT)相结合的多目标定位算法(MLRF).首先,建立水下多目标定位仿真模型;其次,使用ResNet训练了一种适合多目标定位的网络;然后,对回波进行FrFT得到其频谱图,使用ResNet检测频谱峰值并计算目标个数;最后,设计了一个多目标定位算法来区分不同目标数据,并估计每个目标的位置和速度.通过仿真对比了信噪比(SNR)和锚节点数量对定位的影响.实验结果表明:MLRF算法的定位均方根误差随信噪比和锚节点数量的增加而减小,并在SNR为-5时均方误差在2 m以下.该方法受噪声影响较小,能够有效应对水下多目标定位问题,并有助于水下多目标跟踪的研究.

关键词：水下定位多目标定位分数傅里叶变换深度残差网络传感器

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钢结构课程“三维度衔接式”实践教学

中国冶金教育 2024年第1期 61-63,66页

作者：刘秀丽王燕李军杨怡亭青岛理工大学土木工程学院山东青岛266520

结合创新应用型钢结构工程人才培养需求,创建钢结构课程“三维度衔接式”实践教学模式,形成稳定知识体系,达成知识输出能力,“虚实结合,校企合作”多路径实现实践教学效果。

关键词：钢结构创新应用型钢结构工程人才实践教学三维度知识缝接

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中国煤炭企业尘肺病现状和防治对策

洁净煤技术 2024年第S2期 412-416页

作者：王燕兵冯乐珍国家能源集团神东煤炭集团经销中心鄂尔多斯市第三中学数学组

煤矿是粉尘危害的重灾区，全国80%的尘肺病人来自煤矿。在煤炭的开采过程中，在综合机械化采煤和掘进中，需要切割、钻眼、爆破、运输等工艺环节，这些工艺会带来大量的岩尘和煤尘。如果人体肺部长期吸入大量的粉尘，就可能患尘肺病。... 详细信息

煤矿是粉尘危害的重灾区，全国80%的尘肺病人来自煤矿。在煤炭的开采过程中，在综合机械化采煤和掘进中，需要切割、钻眼、爆破、运输等工艺环节，这些工艺会带来大量的岩尘和煤尘。如果人体肺部长期吸入大量的粉尘，就可能患尘肺病。预防尘肺病的关键就是降低工作场所的粉尘质量浓度，目前采取的综合防尘措施主要靠风和水作为介质进行除尘。从政府、企业管理者、员工、社会多个角度论述了目前尘肺病管理存在的问题，并提出解决方案。

关键词：煤炭企业尘肺病

2000—2020年中国城乡食物消费碳-水足迹及其驱动因素分析

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农业工程学报 2024年第5期40卷 287-296页

作者：陈萱李绍亭任彦军西北农林科技大学经济管理学院杨凌712100 中德农业与食物经济研究中心杨凌712100

随着经济发展与城镇化快速推进,中国居民膳食模式发生显著转变,并产生了严重的资源环境后果。为识别城乡居民食物消费碳-水足迹的关键驱动因素,缓解水资源消耗,助力双碳目标实现,该研究测算并对比分析了中国31(30)省市2000—2020年城乡... 详细信息

随着经济发展与城镇化快速推进,中国居民膳食模式发生显著转变,并产生了严重的资源环境后果。为识别城乡居民食物消费碳-水足迹的关键驱动因素,缓解水资源消耗,助力双碳目标实现,该研究测算并对比分析了中国31(30)省市2000—2020年城乡居民人均食物消费碳-水足迹,通过对数平均迪式指数算法(logarithmic mean index method,LMDI)对碳-水足迹进行了驱动因素分解。结果显示:2000—2020年中国城镇人均食物消费碳足迹(水足迹)增加了29.63%(32.94%),农村碳足迹(水足迹)增加了4.59%(7.91%)。从空间演变来看,城镇人均食物消费碳-水足迹较高的地区由沿海省份逐渐扩散至内陆,而农村呈南北高-中间低的分布格局。从驱动因素来看,经济水平是城乡居民食物消费碳-水足迹增加的主要动因,且消费水平表现为抑制作用;人口城镇化驱动城镇居民食物消费碳-水足迹增加,而在农村起到抑制作用。该研究从促进食物消费结构转型,多渠道拓宽食物来源等方面提出建议,旨在促进中国城乡居民食物可持续消费。

关键词：食物消费碳足迹水足迹 LMDI分解 2000—2020年中国

新媒体时代中国博物馆网站教育的改善性策略研究

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社会科学战线 2024年第5期 276-280页

作者：赖亭杉复旦大学文物与博物馆学系上海200433

新媒体时代,博物馆网站成为最适宜搭载博物馆教育内容的新媒体类型。博物馆网站不仅建设基础较好,而且适合开展网络教育。然而我国博物馆网站教育普遍存在介质特征不突出、分众标准单一、缺少相关性的问题。博物馆应发挥网站教育的优势... 详细信息

新媒体时代,博物馆网站成为最适宜搭载博物馆教育内容的新媒体类型。博物馆网站不仅建设基础较好,而且适合开展网络教育。然而我国博物馆网站教育普遍存在介质特征不突出、分众标准单一、缺少相关性的问题。博物馆应发挥网站教育的优势,打造凸显网站传播优势的教育内容,实施分众化教育,提高网站教育相关性,优化网站教育水平及效果,实现网站教育与馆内教育间的协作,为更广泛的民众提供公共教育,切实履行博物馆的教育职能。

关键词：新媒体博物馆网站教育改善性策略