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金属卟啉类化合物在电催化氧还原反应的应用

中国科学：化学 2022年第8期52卷 1306-1320页

作者：刘涛张清鑫郭鸿波梁作中曹睿陕西师范大学化学化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室西安710119

发展氢燃料电池是解决现今能源问题的一项重要策略.燃料电池阴极氧还原反应的效率是影响整体能量转换效率的关键.受自然界细胞色素c氧化酶的启发,金属大环卟啉化合物已经作为氧还原反应催化剂被广泛研究,并表现出良好的催化性能.本文综... 详细信息

发展氢燃料电池是解决现今能源问题的一项重要策略.燃料电池阴极氧还原反应的效率是影响整体能量转换效率的关键.受自然界细胞色素c氧化酶的启发,金属大环卟啉化合物已经作为氧还原反应催化剂被广泛研究,并表现出良好的催化性能.本文综述了金属卟啉类化合物在电催化氧还原反应的应用,主要包括金属卟啉的meso-位取代基、β-位取代基、轴向配体、第二配位层、双核金属、不同金属中心以及碳基材料等因素对电催化氧还原反应活性和选择性的影响.此外,本文还展望了金属卟啉类催化剂的后续研究方向.

关键词：氧还原金属卟啉能源转换电催化构效关系

胍基铁卟啉显著提高了水溶液中电催化二氧化碳还原的活性和选择性

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第12期43卷 3089-3094页

作者：郭鸿波梁作中郭凯雷海涛王亚博张伟曹睿陕西师范大学化学与化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室陕西西安710119

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)可以制造燃料和增值化学品,为使用化石燃料带来的相关问题提供了理想的解决策略,因此,开发具有高效率、高选择性的CO_(2)RR电催化剂引起了人们的广泛关注.最近的研究表明,第一过渡金属配合物包括Mn,Fe,Co... 详细信息

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)可以制造燃料和增值化学品,为使用化石燃料带来的相关问题提供了理想的解决策略,因此,开发具有高效率、高选择性的CO_(2)RR电催化剂引起了人们的广泛关注.最近的研究表明,第一过渡金属配合物包括Mn,Fe,Co,Ni和Cu,均可作为CO_(2)RR电催化剂.在众多配合物中,铁卟啉化合物是研究结构-功能关系的理想模型复合物之一,因为卟啉大环化合物可以为中心金属离子提供强大而稳定的配位环境,并且可以通过引入各种官能团进行系统修饰,同时也因其在非水溶液中可以高效地催化CO_(2)转化为CO的而备受关注.然而,与非水溶液体系不同,铁卟啉在水溶液中CO_(2)RR表现出较差或中等的选择性,其原因在于当使用水作为反应介质时,竞争性析氢反应会变得严重.众所周知,使用水作为电催化反应溶剂,不仅绿色环保,而且可以充分提供二氧化碳还原过程中所需的质子.因此,开发水溶剂中铁卟啉CO_(2)RR电催化剂,使其在水溶液中表现出高活性高选择性具有重要的现实意义.本文设计并合成了带有胍基的铁卟啉化合物1以及简单的A4型铁卟啉化合物2,利用核磁共振、质谱分析等手段对化合物进行了表征,研究了两种化合物在非水溶液(均相电催化)和水溶液(多相电催化)中对CO_(2)RR的电催化性质.在乙腈溶液中,铁卟啉1及铁卟啉2均能有效地将CO_(2)转化为CO,转化频率表现为1(3.9×10^(5)s^(-1))比2(1.7×10^(4)s^(-1))大一个数量级,表明了胍基在提高电催化CO_(2)RR活性方面的关键作用.更重要的是,胍基具有生物相容性,可以在pH≤7的水溶液中被质子化,因此将化合物负载在碳纳米管(CNTs)上,研究其在0.1 mol L^(-1)KHCO_(3)水溶液中催化CO_(2)RR活性,结果表明,1/CNT显示出非常高的电催化CO_(2)-CO转化选择性,法拉第效率为96%,而2/CNT仅为65%,同时1/CNT在水溶液中长时间电解的CO_(2)RR电催化效率仍然优于2/CNT.综上,本文研究结果表明胍基对提高铁卟啉CO_(2)RR电催化的活性和选择性具有重要意义.

关键词： CO_(2)还原分子电催化铁卟啉静电相互作用质子转移

具有峰值氧空位含量的过渡金属氧化物用于氧电催化

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Science China Materials 2023年第11期66卷 4357-4366页

作者：王媛韩玉索伟然张洁灵赖小勇李智敏梁作中曹国忠 School of Advanced Materials and Nanotechnology Xidian UniversityXi’an 710126China Key Laboratory of Applied Surface and Colloid Chemistry Ministry of EducationSchool of Chemistry and Chemical EngineeringShaanxi Normal UniversityXi’an 710119China State Key Laboratory of High-efficiency Utilization of Coal and Green Chemical Engineering College of Chemistry and Chemical EngineeringNingxia UniversityYinchuan 750021China Department of Materials Science and Engineering University of WashingtonSeattleWashington 98195-2120USA

在过渡金属氧化物中引入氧空位是提高电催化性能的有效途径.然而,控制金属氧化物的缺陷工程仍然面临挑战.在此,我们报道了一种通过调节热解温度制备相应的金属氧化物来反映氧空位含量峰值的方法.具体来说,Co(OH)_(2)在空气中400℃热解... 详细信息

在过渡金属氧化物中引入氧空位是提高电催化性能的有效途径.然而,控制金属氧化物的缺陷工程仍然面临挑战.在此,我们报道了一种通过调节热解温度制备相应的金属氧化物来反映氧空位含量峰值的方法.具体来说,Co(OH)_(2)在空气中400℃热解生成的Co_(3)O_(4)纳米花具有最多的氧空位.大量氧空位含量的产生可能是由于丰富的多孔结构和Co和O原子的重排过程导致的.电化学结果表明,在1.0molL^(-1)KOH条件下,当电流密度j=10mAcm^(-2)时,在400℃条件下制备的富氧空位缺陷的Co_(3)O_(4)(Co_(3)O_(4)-400)与Co_(3)O_(4)-300(348mV)和Co_(3)O_(4)-500(366mV)相比,析氧反应的过电位η最低,为321mV.理论计算和实验证实了Co_(3)O_(4)中氧空位的有利作用.本研究为开发具有优化氧空位的高活性过渡金属氧化物提供了新的见解.

关键词： oxygen vacancy transition-metal oxides oxygen evolution reaction(OER) oxygen reduction reaction(ORR) Zn-air battery

六元环状羟基氟化锰的可控合成及水氧化性能（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2019年第12期40卷 1860-1869页

作者：张艳陈迎冬梁作中齐静高学庆张伟曹睿陕西师范大学化学化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室中国人民大学化学系

含特殊结构的材料,尤其具有内腔的环状材料,因其独特的物理和化学性质而引起了人们的极大兴趣.目前已经合成了许多环状材料,广泛应用于催化,传感,生物医学,环境保护,储能等领域.然而,这些环状材料的合成方法大多比较复杂和困难.如早期... 详细信息

含特殊结构的材料,尤其具有内腔的环状材料,因其独特的物理和化学性质而引起了人们的极大兴趣.目前已经合成了许多环状材料,广泛应用于催化,传感,生物医学,环境保护,储能等领域.然而,这些环状材料的合成方法大多比较复杂和困难.如早期的模板技术,以及用微波辅助法和湿化学法合成α-FeO,SbTe纳米线,Zn O和Ni（OH）/Co（OH）空心纳米六元环等.因此,通过简单的方法来合成形貌均匀的环状结构材料仍然是一个巨大的挑战.近期的研究表明,金属氢氧化物,氟化物以及羟基氟化物被广泛应用于水氧化和储能等领域.本文通过简单的水热法合成了一种新型的六元环状的羟基氟化锰,它具有良好的水氧化催化性能.粉末X射线衍射结果显示,当水合肼用量为4 mmol时,在不添加氟化铵的条件下得到的样品是MnO;随着氟化铵用量增加到4 mmol时为羟基氟化锰,并得到红外、热重分析、能谱、X射线光电子能谱等表征的证实.为了探究六元环状的羟基氟化锰的生长过程,我们控制水热反应的温度和时间,通过扫描电子显微镜表征了样品在不同的温度和时间条件下的形貌.发现在较低的温度和较短的反应时间下得到的是表面粗糙的六角形的块状材料;随着温度和反应时间的增加,氟化铵和水合肼分解,氟离子在材料的表面不断刻蚀,形成了核壳结构的形貌;当于160C反应6 h时形成了环状的羟基氟化锰.随后通过理论模型解释了这种环状材料的生长机理.为了探究结构和性能之间的关系,在1 mol/L KOH溶液中对160C反应1 h得到的六元块状形貌的氟化羟基锰和反应6 h得到的六元环状氟化羟基锰的电催化水氧化性能进行了研究.结果表明,环状的氟化羟基锰的起峰电位是1.53 V,块状的为1.58 V,可见前者具有较低的起峰电位,更高的电流密度.塔菲尔测试结果显示了环状的塔菲尔斜率（184 m V/dec）比块状（293 m V/dec）的小,表明环状材料的质量扩散的效率相对较高.这可能由于环状结构的材料暴露了内腔,暴露出更多的水氧化活性位点.

关键词：水氧化电催化羟基氟化锰六元环状材料析氧反应

吸电子和亲水性Co-卟啉促进电催化氧还原反应的研究

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电化学 2022年第9期28卷 105-115页

作者：郭鸿波王亚妮郭凯雷海涛梁作中张学鹏曹睿陕西师范大学化学化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室陕西西安710119

研究影响电催化氧还原反应活性的因素对于合理设计高效的氧还原反应催化剂至关重要。调节催化剂电子结构通常被用于精确调控电催化氧还原反应活性。然而,该反应发生在液/气/固界面,很少有报道调控分子催化剂的亲疏水性来提高其催化活性... 详细信息

研究影响电催化氧还原反应活性的因素对于合理设计高效的氧还原反应催化剂至关重要。调节催化剂电子结构通常被用于精确调控电催化氧还原反应活性。然而,该反应发生在液/气/固界面,很少有报道调控分子催化剂的亲疏水性来提高其催化活性。在此,我们报道了两种钴卟啉NO_(2)-CoP(5,10,15,20-四(4-硝基苯基)钴卟啉)和5F-CoP(5,10,15,20-四(五氟苯基)钴卟啉)并研究了其电催化氧还原反应性能。通过同时调控meso-位取代基的电子结构和亲水性能,NO_(2)-CoP显示出比5F-CoP更高的电催化氧还原反应活性,其半波电位向阳极方向移动近60 mV。NO_(2)-CoP比5F-CoP具有更好的亲水性。理论计算表明,NO_(2)-CoP比5F-CoP更容易有效地与O_(2)分子结合形成Co^(Ⅲ)-O_(2)^(·-)。这项工作提供了一个简单而有效的策略,通过使用吸电子和亲水取代基来提高钴卟啉的氧还原反应活性。该策略对于设计和开发其他用于电催化的分子催化剂体系也具有重要的启发意义。

关键词：分子电催化氧还原反应钴卟啉亲水性电子结构

无机化学中氮族元素重构内容的教学设计与实践

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化学教育（中英文） 2023年第16期44卷 36-47页

作者：梁作中魏灵灵李淑妮蒋育澄胡满成高胜利陕西师范大学化学化工学院陕西西安710062

围绕“氮族元素”,探索以章节为单元的教学设计与实践案例:(1)重构教学内容,按照物质类别重组内容体系,重在分析同类物质中不同元素所呈现的递变性和规律性,同一元素不同物质之间的关联性,把最新研究成果和社会生产应用等引入教学,完善... 详细信息

围绕“氮族元素”,探索以章节为单元的教学设计与实践案例:(1)重构教学内容,按照物质类别重组内容体系,重在分析同类物质中不同元素所呈现的递变性和规律性,同一元素不同物质之间的关联性,把最新研究成果和社会生产应用等引入教学,完善知识体系,加强课程内容系统化、前沿化和应用化。(2)融合课程思政,提出了本章课程内容与思政同向同行的实施措施和建议,期望学生通过本章学习后,在获得基础知识的同时,能在科学精神、科学视野、科学思维、应用意识和创新发展等方面都有所收获。(3)开展线上线下混合教学模式,采用PBL问题导向探究式教学方法,以提高学生的积极主动性和提升课程教学效果,从而有效实践“知识-能力-素质融合”的课程目标。

关键词：氮族元素内容重构课程思政混合教学模式 PBL教学方法

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轻微犯罪无罪化处理问题探讨

法律适用 2024年第1期2024卷 53-64页

作者：陈光中李作中国政法大学中国政法大学刑事司法学院

在积极刑法观思潮的影响下,我国犯罪结构呈现出法定犯、轻罪化扩张现象,催生了以“犯罪总量不断增加、轻重罪比例逐渐分化”为特征的轻罪时代到来。与之相对,以惩罚矫治与强制规范为目的的传统刑事法律在应对轻微犯罪增多的挑战时,存在... 详细信息

在积极刑法观思潮的影响下,我国犯罪结构呈现出法定犯、轻罪化扩张现象,催生了以“犯罪总量不断增加、轻重罪比例逐渐分化”为特征的轻罪时代到来。与之相对,以惩罚矫治与强制规范为目的的传统刑事法律在应对轻微犯罪增多的挑战时,存在犯罪治理方式固化、出罪路径局限及犯罪附随后果溢出效应严重等问题,探讨轻微犯罪案件适度无罪化处理具有相当的必要性。轻微犯罪案件适度无罪化处理可以从实体法和程序法两方面展开,具体包括:实体法上,应当秉持“原则上不再继续增设轻罪罪名,例外情形谨慎增设轻罪罪名”,同时激活“但书”条款的出罪功能。程序法上,则应当逐步扩大酌定不起诉和附条件不起诉制度的适用范围,从而在出罪端完善轻微犯罪治理体系和提升治理效能。

关键词：轻罪时代轻罪犯罪案件无罪化不起诉 “但书”

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高低温试验箱数字孪生系统构建方法

系统仿真学报 2024年

作者：陈清华梁作友关维娟季家东刘萍安徽理工大学机电工程学院安徽理工大学环境友好材料与职业健康研究院(芜湖) 安徽理工大学深部煤矿采动响应与灾害防控国家重点实验室安徽理工大学数学与大数据学院

高低温试验箱主要用于航空航天器、新能源汽车动力电池等设备的极端环境适应性检测，对保证其安全运行至关重要，其极端环境模拟能力则决定了检测结果的可靠性。高低温试验箱长时宽温域运行时，其工作性能随时间动态演变，实现全气候、... 详细信息

高低温试验箱主要用于航空航天器、新能源汽车动力电池等设备的极端环境适应性检测，对保证其安全运行至关重要，其极端环境模拟能力则决定了检测结果的可靠性。高低温试验箱长时宽温域运行时，其工作性能随时间动态演变，实现全气候、全生命周期设备管理，对于保障其安全可靠运行至关重要。因此，针对高低温试验箱数字孪生系统构建需求，采用以MQTT为通信协议的EMQX服务器进行数据传输，在实时数据驱动下，实现物理实体和虚拟模型实时动态交互映射，并利用神经网络模型和遗传算法对设备运行状态进行评估、预测及提供系统调整策略，实现工作人员全气候、全寿命、全工况了解设备运行状态，有效保障高低温试验箱的安全可靠运行。

关键词：数字孪生高低温试验箱动态映射虚实交互综合监测

采用X射线三维重构技术检测厚皮柑橘的体积可食率

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农业工程学报 2024年第1期40卷 293-300页

作者：蔡健荣梁小祥许骞夏中岩孙力马立鑫江苏大学食品与生物工程学院镇江212013

针对传统无损检测技术无法定量分析厚皮柑橘体积可食率的问题,该研究开发了一套线阵X射线图像采集和三维重构装置,包括果实旋转升降、数据采集、辐射防护及运动控制,实现厚皮柑橘果实的体积可食率检测。以“不知火”柑橘为检测对象,利用... 详细信息

针对传统无损检测技术无法定量分析厚皮柑橘体积可食率的问题,该研究开发了一套线阵X射线图像采集和三维重构装置,包括果实旋转升降、数据采集、辐射防护及运动控制,实现厚皮柑橘果实的体积可食率检测。以“不知火”柑橘为检测对象,利用X射线投影图的信息熵为评价依据,根据果实大小对检测参数进行优化,得到X射线源的管电压为67 kV,管电流为0.92 mA,线阵探测器的积分时间为1 ms。以旋转角度2.0°为间隔,在圆周方向采集180幅X射线投影图并生成正弦图,通过滤波反向投影算法将正弦图重构为切面图,再利用图像滤波、图像增强、阈值分割对切面图进行图像分割处理,分割出背景区域、果皮区域、果肉区域和空腔区域,然后基于区域面积比定义切面图像可食率。同时,测量了柑橘基本物理参数,计算了切面图像可食率,并建立了与柑橘体积可食率之间的相关关系。结果表明,切面图像可食率与体积可食率相关性最高,相关系数为0.93。最后,选择切面图像可食率作为数学模型的输入特征,利用线性回归模型对厚皮柑橘体积可食率进行定量分析,其预测集决定系数、预测集均方根误差、相对分析误差分别为0.86、4.81%和2.71。综上,利用X射线三维重构技术对厚皮柑橘体积可食率进行无损检测可行,可为其他农产品内部品质无损检测提供参考。

关键词：无损检测 X射线成像三维重构切面图像柑橘体积可食率

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