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碳四馏分选择加氢除丁二烯Ni基催化剂的基础研究

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碳四馏分选择加氢除丁二烯Ni基催化剂的基础研究

作者：张益豪北京化工大学

学位级别：硕士

随着石油化工行业的高速发展,乙烯产能快速扩张,乙烯裂解副产碳四（C4）馏分的产量日益增多。然而C4馏分中少量1,3-丁二烯的存在会直接影响下游产品的质量,通过1,3-丁二烯选择加氢反应可以实现对C4馏分的高效利用。如何筛选出高选择性... 详细信息

随着石油化工行业的高速发展,乙烯产能快速扩张,乙烯裂解副产碳四（C4）馏分的产量日益增多。然而C4馏分中少量1,3-丁二烯的存在会直接影响下游产品的质量,通过1,3-丁二烯选择加氢反应可以实现对C4馏分的高效利用。如何筛选出高选择性、高稳定性、高活性以及价格低廉的加氢催化剂是富丁烯C4馏分选择加氢去除1,3-丁二烯的关键所在。开发高性能Ni基催化剂,替代贵金属催化剂,是目前1,3-丁二烯选择加氢催化剂的研发趋势。Ni基催化剂由于其低成本和较好的加氢性能,广泛应用于不饱和烃选择加氢领域。然而,Ni基催化剂在丁二烯加氢反应中选择性较差,易于发生烯烃聚合或丁烯深度加氢生成丁烷等副反应,限制其工业应用。本文通过改变浸渍制备条件以及加入钨（W）助剂进行催化剂改性,探索了催化剂结构和性能之间存在的联系。在此基础上,研究了不同反应条件对催化剂性能的影响并筛选出最适宜的反应条件,随后对NiW/Al2O3催化剂用于丁二烯选择加氢反应的宏观动力学模型进行了考察。主要的研究内容如下:（1）采用等体积浸渍法制备了Ni/Al2O3催化剂,考察了不同温度焙烧载体对Ni/Al2O3催化性能产生的影响。当Al2O3载体的焙烧温度为1050℃时,其具有较低的弱酸和中强酸强度、较小的比表面积、较大的孔径,所制备出的Ni/Al2O3催化剂上Ni颗粒平均粒径最小（15.6 nm）,分散均匀且没有发生团聚,表现出更优异的催化性能。随后考察了Ni负载量对催化剂性能的影响。Ni负载量提高到9%时,虽然分散度有所降低,但其Ni颗粒较多,即使在装填和反应过程中有所损失,在一定时长内仍然能保持足够多的活性位点而不会出现活性骤降。最后,探究了用葡萄糖改性载体来实现Ni颗粒尺寸调节的可行性。随着葡萄糖添加量从20%增加到40%,Ni颗粒分散度呈现“火山型”变化趋势。当葡萄糖的添加量为30%时,Ni颗粒的分布主要集中在4-8 nm之间,平均直径为6.25 nm,此时Ni/Al2O3催化剂丁烯平均收率最高,为98.1%。（2）采用等体积浸渍法制备了不同NiW摩尔比的NiW/Al2O3催化剂,考察了W金属助剂及其含量对Ni/Al2O3催化剂选择加氢性能的影响。与Ni/Al2O3催化剂相比较,当NiW摩尔比为10:1时的NiW/Al2O3催化剂性能最优,在富丁烯C4馏分选择加氢去除1,3-丁二烯反应的条件下,NiW/Al2O3催化剂的丁烯收率从90%提升至96%以上。当原料中仅存在丁烯和丁烷的情况下,NiW/Al2O3催化剂的丁烯收率仍达到93.17%,丁烷增量为2.12%,选择性高于Ni/Al2O3催化剂。在160 h的长周期稳定性评价中,NiW/Al2O3催化剂的丁二烯转化率为100%,丁烯收率稳定在95%左右,丁烷平均增量为2.22%。通过研究发现,W金属助剂的加入,使得Ni和WO3之间产生了金属-载体强相互作用（Strong metal-support interaction,SMSI）,促进WO3包裹Ni颗粒覆盖了Ni易于发生副反应的活性位点,并在表面形成NiW合金相。W向Ni的电子转移使得Ni的电子密度升高,导致对丁烯的吸附能力减弱,降低丁烯的加氢损耗。然而过量W助剂的添加会导致WO3完全覆盖Ni颗粒活性位点使得丁烯收率降低。（3）考察了NiW/Al2O3催化剂用于丁二烯选择加氢反应中不同反应条件对催化剂性能的影响。实验发现,当反应压力为1.5 MPa、温度为30℃、液相空速为5 h-1、氢气丁二烯摩尔比为11时催化剂的性能最佳。采用更为贴合工业应用的幂函数型速率方程,建立1,3-丁二烯选择加氢宏观动力学模型。通过遗传算法寻找宏观动力学模型的最优参数,得到的实验值和动力学模型预测值的误差在合理区间范围内,为后续工业应用提供了一定参考依据。

关键词： 1,3-丁二烯选择加氢 Ni基催化剂 SMSI效应宏观动力学

增值税留抵退税与企业高质量发展——基于我国上市公司的经验证据

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税务研究 2024年第4期 108-116页

作者：张益豪宋恒黄雅茹中国财政科学研究院上海浦东发展银行乌鲁木齐分行

本文使用我国2013-2021年沪深两市A股上市公司数据,利用双重差分模型实证分析增值税留抵退税政策对企业高质量发展的影响。研究发现,增值税留抵退税可以显著促进企业高质量发展,这一结论在经过平行趋势检验、安慰剂检验以及一系列稳健... 详细信息

本文使用我国2013-2021年沪深两市A股上市公司数据,利用双重差分模型实证分析增值税留抵退税政策对企业高质量发展的影响。研究发现,增值税留抵退税可以显著促进企业高质量发展,这一结论在经过平行趋势检验、安慰剂检验以及一系列稳健性检验后依然成立。增值税留抵退税政策能够通过增加企业固定资产投资和企业研发投入水平以及缓解企业融资约束水平促进企业高质量发展,此外,增值税留抵退税政策对低现金流、低营运资金周转率和长营业周期的企业效用更高。根据这一结论,本文认为,有必要进一步深化增值税留抵退税改革、优化增值税留抵退税的机制设计以及建立保障增值税留抵退税政策实施的制度基础。

关键词：增值税留抵退税高质量发展全要素生产率

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横向生态补偿能缩小城乡收入差距吗?

经济与管理研究 2024年第6期45卷 3-18页

作者：张益豪郭晓辉中国财政科学研究院北京100142

中国横向生态补偿已经历了十多年的实践探索,试点范围逐年扩大,准确分析横向生态补偿对受偿地区城乡收入差距产生的影响具有重要的现实意义。本文使用2007—2019年县级面板数据,利用多期双重差分模型实证分析横向生态补偿对县级行政区... 详细信息

中国横向生态补偿已经历了十多年的实践探索,试点范围逐年扩大,准确分析横向生态补偿对受偿地区城乡收入差距产生的影响具有重要的现实意义。本文使用2007—2019年县级面板数据,利用多期双重差分模型实证分析横向生态补偿对县级行政区城乡收入差距的影响。研究结果表明,横向生态补偿能够缩小城乡收入差距。机制分析结果表明,横向生态补偿能通过优化就业结构降低城乡收入差距。异质性分析结果表明,横向生态补偿在农村居民可支配收入和工业化程度相对较低的地区能产生更明显的影响;在中央政府提供配套资金的情况下政策效果更好,且随着制度的持续实施,其发挥的作用也更强。基于研究结论,本文从进一步完善横向生态补偿制度、充分发挥财政资金在生态补偿中的作用以及重视横向生态补偿的异质性影响三个方面提出相关的政策建议。

关键词：横向生态补偿城乡收入差距就业结构农村居民可支配收入工业化

基于PD-FEM混合模型的材料热力耦合损伤分析

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应用数学和力学 2024年

作者：曾金宝姜翠香张益豪武汉科技大学理学院

提出了一种新的近场动力学-有限元方法(peridynamics-finite element method, PD-FEM)混合模型，该模型用于求解材料热力耦合损伤问题，将求解域划分为近场动力学区域和有限元区域，通过有限元节点与近场动力学物质点构成的混合键连接... 详细信息

提出了一种新的近场动力学-有限元方法(peridynamics-finite element method, PD-FEM)混合模型，该模型用于求解材料热力耦合损伤问题，将求解域划分为近场动力学区域和有限元区域，通过有限元节点与近场动力学物质点构成的混合键连接各个子区域。采用该模型对氧化铝陶瓷板在热冲击载荷作用下的损伤行为进行了模拟分析，计算结果表明，采用该混合模型获得的裂纹萌生及扩展与实验研究结果吻合良好，验证了该模型的正确性。该PD-FEM混合模型继承了近场动力学处理不连续问题的优势，同时，由于有限元方法的引入，大大提高了近场动力学方法在研究材料热力耦合损伤问题时的求解效率。

关键词：热力耦合近场动力学 PD-FEM模型裂纹损伤

基于“正邪”理论探讨病毒性肺炎“免疫-炎症”机制及中医药治疗

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中国实验方剂学杂志 2024年

作者：栾哲宇王晗笑彭鑫张益豪李云辉封继宏天津中医药大学天津中医药大学第二附属医院

病毒性肺炎是病毒感染侵袭肺实质、间质而引起肺部炎症的感染性疾病，发病率逐年升高。中医药对于病毒性肺炎的治疗不囿于病原体类型，多成分、多靶点、整体性的对不同呼吸道病毒所致肺炎的核心病机进行治疗，副作用少，具有明显优势。... 详细信息

病毒性肺炎是病毒感染侵袭肺实质、间质而引起肺部炎症的感染性疾病，发病率逐年升高。中医药对于病毒性肺炎的治疗不囿于病原体类型，多成分、多靶点、整体性的对不同呼吸道病毒所致肺炎的核心病机进行治疗，副作用少，具有明显优势。基于中医正邪理论，正邪斗争与免疫-炎症失衡贯穿病毒性肺炎的整个疾病过程，不同疾病阶段的免疫-炎症状态反映出不同的正邪关系。免疫功能低下致正气亏虚造成病毒性肺炎感染，正邪交争致免疫-炎症紊乱造成病毒性肺炎发病，炎症损伤致痰瘀内毒续生造成病毒性肺炎进展，炎症风暴引发免疫耗竭致邪盛正衰造成病毒性肺炎恶化，此外病毒性肺炎愈后长期遗留免疫失衡及微炎症呈现正虚邪恋状态。正虚邪毒作为不同呼吸道病毒所致肺炎的共同核心病机，临床治疗当扶正与祛邪并重，帮助机体恢复正邪平衡与免疫-炎症稳态，促进病毒性肺炎患者康复。本文从中医正邪理论出发，总结病毒性肺炎不同阶段免疫-炎症机制，探讨扶正祛邪法在病毒性肺炎中的应用，旨在深入挖掘中医正邪理论在病毒性肺炎中的科学内涵，为临床使用扶正祛邪法辅助治疗病毒性肺炎提供思路与参考。

关键词：病毒性肺炎正邪免疫-炎症扶正祛邪中医药

宣肺败毒方治疗病毒性肺炎的中医理论及药理机制探讨

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中国实验方剂学杂志 2024年第19期30卷 214-224页

作者：张益豪彭鑫栾哲宇汪云帆尚佳琪封继宏天津中医药大学天津301617 天津中医药大学第二附属医院天津300250

病毒性肺炎(VP)是由一种或多种病毒经上呼吸道感染并向下蔓延造成不同程度肺实质损伤的炎性疾病,对社会经济和公共卫生构成严重威胁。目前西医多以对症支持治疗为主,缺少特异性治疗手段,临床仍处于药物缺乏的困境。从中医角度VP属“疫... 详细信息

病毒性肺炎(VP)是由一种或多种病毒经上呼吸道感染并向下蔓延造成不同程度肺实质损伤的炎性疾病,对社会经济和公共卫生构成严重威胁。目前西医多以对症支持治疗为主,缺少特异性治疗手段,临床仍处于药物缺乏的困境。从中医角度VP属“疫病”范畴,其病因责之于“疫毒、六淫”,“湿、热、毒、虚、瘀”是其病理因素,以“阴阳失衡、脏腑失调、正气亏虚”为基本病机,“扶正祛邪”为其治疗原则,以六经证治为基础立法,辅以卫气营血、三焦理论辨证施治。宣肺败毒方是张伯礼院士与刘清泉教授深入发掘经典文献研究和现代组分优化筛选总结的有效方剂,是“科技+中药”之产物,该方由麻杏石甘汤、麻杏薏甘汤、葶苈大枣泻肺汤、千金苇茎汤及不换金正气散化裁而成,具有宣肺化湿、清热透邪、泻肺解毒之效,治疗疫病之湿毒郁肺证,对防治VP具有一定临床价值。该文综述了宣肺败毒方治疗VP的一系列重要研究进展,探讨其组方结构、用药思路、证治范围及临床新用的中医相关理论,总结其抑制病毒作用、减轻炎症反应、调控免疫系统、改善肺纤维化、调节肠道菌群的药理作用机制,并就研究中存在的问题提出思考与建议,以期为防治VP包括新型冠状病毒肺炎(COVID-19)在内的临床用药及基础研究提供参考。

关键词：宣肺败毒方病毒性肺炎中医理论药理作用作用机制

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铜含量对316L激光熔覆钴基涂层组织与性能影响

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激光技术 2024年第4期48卷 527-533页

作者：何启浪张益豪师文庆王文华广东海洋大学电子与信息工程学院湛江524000 广东海洋大学材料科学与工程学院阳江529500

为了探究添加不同质量分数铜对铜钴合金复合涂层的影响,利用激光熔覆技术在316L不锈钢基体上制备铜钴合金复合涂层,对铜钴合金复合涂层进行了理论分析和实验验证。结果表明,铜钴合金复合涂层晶粒类型主要有树枝晶和柱状晶,添加质量分数... 详细信息

为了探究添加不同质量分数铜对铜钴合金复合涂层的影响,利用激光熔覆技术在316L不锈钢基体上制备铜钴合金复合涂层,对铜钴合金复合涂层进行了理论分析和实验验证。结果表明,铜钴合金复合涂层晶粒类型主要有树枝晶和柱状晶,添加质量分数为1%铜基合金时,熔覆层晶粒组织最为致密且晶粒尺寸最小,随着铜质量分数的提升,熔覆层晶粒尺寸逐渐增大,当添加铜质量分数为10%时出现明显气孔及富集颗粒;铜钴合金复合涂层的显微硬度较基体均得到明显提高,当添加质量分数1%的铜时,熔覆层维氏硬度达到最优,可达540.4 HV,较基体平均硬度提升了1.65倍;对铜钴合金复合涂层进行X射线衍射仪分析后发现,复合涂层中的物相主要有CoC_(x)、Co_(0.52)Cu_(0.48)、Cr_(2)Fe_(14)C等物相;对铜钴合金复合涂层进行能谱分析后发现,复合涂层中的Co、Cu、Fe与Cr等元素,在基材316L不锈钢与复合涂层之间,出现明显的扩散现象,添加铜基合金质量分数增大后,Fe、Ni元素的沉降现象愈发明显;随着铜的质量分数提升,合金涂层的耐腐蚀性呈现先增强后减弱的趋势,在质量分数为1%时获得最优耐腐蚀性。该研究对扩展铜钴合金复合涂层实际应用范围具有一定意义。

关键词：激光技术铜基合金钴基合金 316L 微观组织耐腐蚀性

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汽车气囊式行人保护装置设计

汽车实用技术 2024年第8期49卷 35-44页

作者：欧广琪范戈阳周灿张益豪闫凯波重庆交通大学机电与车辆工程学院重庆400074

交通事故特别是人车碰撞事故造成的人员伤亡巨大。为提高汽车被动安全性,设计了汽车气囊式行人保护装置,分别对行人头部与汽车前挡风玻璃、外置安全气囊进行碰撞仿真分析,结果表明,无气囊条件下头部头部损伤指标(HIC)为2 123,有气囊条件... 详细信息

交通事故特别是人车碰撞事故造成的人员伤亡巨大。为提高汽车被动安全性,设计了汽车气囊式行人保护装置,分别对行人头部与汽车前挡风玻璃、外置安全气囊进行碰撞仿真分析,结果表明,无气囊条件下头部头部损伤指标(HIC)为2 123,有气囊条件下HIC值为845,因此,汽车气囊式行人保护装置能够有效降低行人头部伤害。使用AD软件设计了汽车气囊式行人保护装置硬件电路,同时使用Proteus结合Keil进行电路仿真,通过仿真验证了安全气囊能够在特定条件下成功触发。

关键词：人车碰撞安全气囊行人保护装置吸能装置有限元分析