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由合成气制备低碳混合醇钼基催化剂的研究

煤化工 1991年第1期19卷 27-34页

作者：夏云菊刘金尧清华大学化学系

钼基催化剂是由合成气制备低碳混合醇的具有工业化价值的催化剂体系。本文根据文献归纳分析了国外对该类催化剂体系的特点、催化剂的性能、钴等其他金属的协同作用、载体和碱金属的助催化作用等方面研究的发展状况及观点。在钼催化剂中... 详细信息

钼基催化剂是由合成气制备低碳混合醇的具有工业化价值的催化剂体系。本文根据文献归纳分析了国外对该类催化剂体系的特点、催化剂的性能、钴等其他金属的协同作用、载体和碱金属的助催化作用等方面研究的发展状况及观点。在钼催化剂中加入钴可稳定催化剂的电导率而使其成醇活性和选择牲不易受反应温度及原料气中杂质 H_2S 的影响。用活性炭作载体时,催化剂的成醇活牲和选择性都要优于其它载体;碱金属是使钼基催化剂具有较高成醇选择性的关键。

关键词：钼基催化剂催化剂低碳混合醇

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“原位”红外光谱实验方法及其应用

实验技术与管理 1984年第1期 61-69页

作者：潘伟雄夏云菊高森泉朱起明清华大学

本文介绍了自行研制的可调式高温高压红外池的性能,四种“原位”红外光谱的实验方法,及其在化学反应过程追踪、均相催化剂活化过程研究、催化循环实验验证,催化剂失活原因和产物考察、高温高压溶解气体振荡监测、过渡应答实验在线分析... 详细信息

本文介绍了自行研制的可调式高温高压红外池的性能,四种“原位”红外光谱的实验方法,及其在化学反应过程追踪、均相催化剂活化过程研究、催化循环实验验证,催化剂失活原因和产物考察、高温高压溶解气体振荡监测、过渡应答实验在线分析以及多相催化剂吸附态研究等方面得到的成功应用。

关键词：红外池高温高压可调式红外光谱 IR 光谱催化剂实验方法在线分析

铑络合物Rh(CO)(ACAC)(PPh3)的性质及其稳定性研究

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天然气化工—C1化学与化工 1982年第3期 37-45页

作者：夏云菊刘崇微刘殿求清华大学化学化工系

一前言铑的有机金属络合物化学及其在催化领域中的应用研究,在近年来十分活跃而且很有希望。铑的有机金属络合物是烯烃加氢、烯烃氧化、烯烃氢甲酰化制备醛;甲醇羰基化合成醋酸的有效催化剂。其中、Rh(CO)(ACAC)(PPh)[乙酰基丙酮羰基三... 详细信息

一前言铑的有机金属络合物化学及其在催化领域中的应用研究,在近年来十分活跃而且很有希望。铑的有机金属络合物是烯烃加氢、烯烃氧化、烯烃氢甲酰化制备醛;甲醇羰基化合成醋酸的有效催化剂。其中、Rh(CO)(ACAC)(PPh)[乙酰基丙酮羰基三苯基膦铑(Ⅰ)]早巳作为丙烯氢甲酰化制丁醛的催化剂母体在工业上使用。由于铑络合物催化剂代替了钴催化剂,使该反应的温度和压力大幅度下降,产品正构醛的选择性也显著提高。但由于金属铑的稀缺、昂贵,必须进一步弄清催化剂失活的原因,从而延长其使用寿命并设法使失活催化剂再

关键词： ACAC 络合物配位化合物 PPh3 Rh CO

乙酰基丙酮二羰基铑(Ⅰ)的合成反应机理及化学反应式

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天然气化工(C1化学与化工) 1981年第3期 21-26页

作者：袁伟刘崇微夏云菊张树华清华大学化学化工系

乙酰丙酮二羰基铑（I）是合成丙烯氢甲酰化制丁醛的铑膦催化剂的重要中间体,但是对其制备过程的机理以及反应的化学方程式至今了解甚少。本文用定性检验和定量测定的方法确切地证明了在由三氯化铑、乙酰丙酮和二甲基甲酰胺制备乙酰丙酮... 详细信息

乙酰丙酮二羰基铑（I）是合成丙烯氢甲酰化制丁醛的铑膦催化剂的重要中间体,但是对其制备过程的机理以及反应的化学方程式至今了解甚少。本文用定性检验和定量测定的方法确切地证明了在由三氯化铑、乙酰丙酮和二甲基甲酰胺制备乙酰丙酮二羰基铑（1）的反应中有CO2产生,并且Rh/CO2克分子比为1。同时又用几种方法定性鉴定了二甲胺的存在。在此基础上提出了化学反应方程式,并初步探讨了反应机理。

关键词：二甲胺克分子比 CO 反应定量测定定性检验丙酮化学反应方程式脂肪族酮络离子锗化合物锗络合物二甲基甲酸胺反应机制反应机理

铑瞵络合物催化丙烯氢甲酰化反应的氯致失活及其机理研究

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天然气化工(C1化学与化工) 1984年第4期 10-20页

作者：夏云菊刘金尧刘殿求清华大学化学化工系

本文考察了不同氯化物对铑膦络合物催化丙烯氢甲酰化反应速度的影响及其作用规律,追踪了铑膦络合物结构变化的过程,检测出无催化活性的铑氯络合物的红外结构数据,提出铑膦络合催化剂的氯致失活机理并加以实验论证及理论分析。研究了HCl... 详细信息

本文考察了不同氯化物对铑膦络合物催化丙烯氢甲酰化反应速度的影响及其作用规律,追踪了铑膦络合物结构变化的过程,检测出无催化活性的铑氯络合物的红外结构数据,提出铑膦络合催化剂的氯致失活机理并加以实验论证及理论分析。研究了HCl、Cl2、CH2Cl2、CHCl3、CCl4及1,2—C2H4Cl2等小分子含氯化合物对反应速度的影响及其作用规律,并对氯仿的中毒作用进行了重点研究。实验证明,在100℃,16atmg总压下,各种氯化物的毒性强弱顺序为。 HCl>Cl2>CCl4>CHCl3>CH2Cl2>1,2—C2H4Cl2,导致催化剂完全失活所需的氯铑比分别为: HCl/Rh=2,Cl2/Rh=13;CHCl3/Rh=900失活的原因在于氯化物直接和铑络合物的催化活性组份发生氧化加成作用,并生成无催化活性的铑氯络合物,然后再进一步使之转化为多氯铑络合物或铑氯化合物。四氯化碳除了能直接和铑膦络合催化剂作用外,还不可逆地破坏三苯基膦配位体的结构。

关键词：络合物催化活性氧化加成配位化合物有机氯化物催化剂失活反应

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铑膦络合催化剂失活机理研究

分子催化 1987年第2期 101-107页

作者：刘金尧夏云菊袁伟刘殿求清华大学化学系清华大学化学系北京

利用动力学实验装置及加温加压“原位”红外光谱和紫外光谱等检测手段,研究了氧、氯、硫及其化合物对铑膦络合物催化丙烯氢甲酰化反应的影响及作用机理。实验表明,上述物质能与催化剂的配位体三苯基膦及铑中心金属发生反应,其结果破坏... 详细信息

利用动力学实验装置及加温加压“原位”红外光谱和紫外光谱等检测手段,研究了氧、氯、硫及其化合物对铑膦络合物催化丙烯氢甲酰化反应的影响及作用机理。实验表明,上述物质能与催化剂的配位体三苯基膦及铑中心金属发生反应,其结果破坏了催化剂的活性结构,导致催化剂失活。不同的氯化物和硫化物对催化性能影响程度有明显差别。实验并证明,氧中毒是暂时性的,而氯中毒是永久性的。

关键词：铑膦络合物催化活性催化剂化合物金属金属材料配位体 IR 光谱红外光谱反应设备反应釜失活机理

CO+H_2合成低碳混合醇 Cu/ZnO/MgO(K)催化剂的研制及其催化性能考察

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煤化工 1992年第3期20卷 11-16页

作者：刘金尧夏云菊孙乃健朱起明清华大学北京100084

研制了以 Mg 为第三调变组分的 Cu/ZnO/MgO(K)合成低碳混合醇催化剂。实验表明,该催化剂的催化性能优于 Cu/ZnO/Al_2O_3(K)催化剂,经200h 稳定性考察证明,其催化性能稳定、可靠。考察了反应条件(温度、压力、空速)对反应的影响及其规律... 详细信息

研制了以 Mg 为第三调变组分的 Cu/ZnO/MgO(K)合成低碳混合醇催化剂。实验表明,该催化剂的催化性能优于 Cu/ZnO/Al_2O_3(K)催化剂,经200h 稳定性考察证明,其催化性能稳定、可靠。考察了反应条件(温度、压力、空速)对反应的影响及其规律,实验结果表明,反应条件对催化剂的催化性能影响显著。本文对实验结果进行了讨论。

关键词：低碳混合醇催化剂

“原位”红外光谱追踪反应条件下催化体系的变化

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高等学校化学学报 1982年第S01期3卷 107-113页

作者：潘伟雄刘金尧李升平夏云菊刘殿求清华大学化学化工系

为了观察和监测反应条件下中间产物和催化剂的变化,自行设计并安装了高温高压红外流动池。池体用不锈钢制成,窗口材料为NaCl或CaF_(2)。它可承受100atm和200℃。整个测量系统包括高压釜、循环泵、红外池等。用Microlab-600型红外分光光... 详细信息

为了观察和监测反应条件下中间产物和催化剂的变化,自行设计并安装了高温高压红外流动池。池体用不锈钢制成,窗口材料为NaCl或CaF_(2)。它可承受100atm和200℃。整个测量系统包括高压釜、循环泵、红外池等。用Microlab-600型红外分光光度计记录图谱。池内温度和压力与反应釜桐同,可对反应液体、气体或气液混合物进行“原位”追踪。当用铑膦络合物催化剂进行丙烯氢甲酰化反应时,在近于工业反应条件下(t=10O℃,P=17atm,正丁醛溶剂),检测到催化剂母体Rh(acac)(CO)(PPh_(3))转化为活性物种RhH(CO)_(2)(PPh_(3))_(2);在合成气压力较低时,只转化为RhH(CO)(PPh_(3))_(3);此活性物种随催化剂失活而消失。催化剂加氧失活后,检测到配位体三苯基膦氧化为氧化三苯基膦,催化剂生成二聚物,丙烯氧化成丙酮,追踪到原料气CO氧化为CO_(3)的动态过程。本文对“原位”红外光谱实验方法、高温高压红外池作了介绍,并给出有关实验数据和结果。

关键词：三苯基膦气液混合物丙烯氧化正丁醛红外分光光度计反应釜催化剂失活窗口材料

基于研究型审计视角的城镇保障性安居工程政策跟踪审计模式研究

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财会通讯 2025年第3期 115-123,135页

作者：郑茜茜宋夏云温州医科大学附属眼视光医院浙江温州325027 浙江财经大学会计学院浙江杭州310018

城镇保障性安居工程政策是保障群众居住权,促进“共同富裕”目标下高质量公平实现的重要举措。审计作为国家监督体系的重要组成部分,理应在提高各类住房保障政策落实的及时性、合规性、效率性上发挥重要作用。基于研究型审计视角,本文... 详细信息

城镇保障性安居工程政策是保障群众居住权,促进“共同富裕”目标下高质量公平实现的重要举措。审计作为国家监督体系的重要组成部分,理应在提高各类住房保障政策落实的及时性、合规性、效率性上发挥重要作用。基于研究型审计视角,本文以“政治-政策-项目-资金”为主线,以新时代社会保障审计的工作特征为基础,从审计目标、审计内容与审计运行机制等方面,构建城镇保障性安居工程政策跟踪审计模式框架。

关键词：城镇保障性安居工程研究型审计政策跟踪审计