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钯催化苄胺对位C-H键官能化反应研究

钯催化苄胺对位C-H键官能化反应研究

作者：唐菁鸿喀什大学

学位级别：硕士

相比于传统的过渡金属催化的交叉偶联反应,由于无需使用预先官能化的反应物,如芳基或烷基卤代烃,及有机金属偶联试剂等,过渡金属催化的惰性C–H键的直接官能化无疑具有更高的步骤和原子经济性,因此,近年来已经成为有机合成化学研究领域... 详细信息

相比于传统的过渡金属催化的交叉偶联反应,由于无需使用预先官能化的反应物,如芳基或烷基卤代烃,及有机金属偶联试剂等,过渡金属催化的惰性C–H键的直接官能化无疑具有更高的步骤和原子经济性,因此,近年来已经成为有机合成化学研究领域的焦点。在过去二十年中,过渡金属催化的C–H官能化反应已取得了很大进展,在天然产物、活性药物和功能材料合成等领域显示了广泛的应用。苄胺类结构广泛存在于具有不同生物活性的天然生物碱和药物分子骨架结构中,因此,从简单的苄胺出发,通过过渡金属催化的C–H官能化反应合成结构多样的苄胺类衍生物,无疑具有极高的应用价值。到目前为止,使用导向基团辅助策略,苄胺的苯环上邻位或间位选择性的C-H官能团化反应已被成功实现。然而,迄今为止,过渡金属催化苄胺苯环上对位选择性C-H键官能化反应仅有为数不多的两例报道,且均使用价格较为昂贵的金属铱为催化剂,而使用价格相对低廉的金属钯催化的苄胺对位选择性C-H键官能化反应尚未被实现。在本课题组及国内外同行前期工作基础上,本文设计合成了一类联芳烃苯甲酸类指向模板,使之与苄胺底物通过酰胺键连接,从而成功实现了过渡金属钯催化苄胺衍生物的对位选择性C-H键烯基化反应。利用该指向模板可以中等至良好的产率实现一系列具有不同取代的苄胺衍生物的对位选择性的C-H键烯基化反应,区域选择性最高可达para:others>20:1以上。同时,这一模板指向策略也兼容多种具有复杂结构的烯烃底物。此外,通过钯催化模板指向的分子内对位选择性C-H键烯基化反应,本文成功实现了取代香豆素衍生物的合成。本文所设计的指向模板制备合成简单,安装方便且容易通过水解反应被移除。通过克级规模的对位C-H键烯基化反应进一步证明了该策略的合成实用性。本文所发展的模板指向的苄胺对位选择性C-H键官能化反应策略为合成结构多样的苄胺类衍生物提供了一类实用的新方法。

关键词：钯催化苄胺 C-H键官能化对位选择性烯基化反应

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基于深度学习的车辆及行人检测算法研究

基于深度学习的车辆及行人检测算法研究

作者：蓝天鸿南昌大学

学位级别：硕士

车辆与行人的检测在自动驾驶技术中起到至关重要的作用。然而,当前智能交通系统运行在资源受限的设备上,仍然面临速度、准确性、模型大小以及小目标检测的问题。为此,本文基于YOLOv8模型深入探索并改进了针对车辆及行人检测算法。最终模... 详细信息

车辆与行人的检测在自动驾驶技术中起到至关重要的作用。然而,当前智能交通系统运行在资源受限的设备上,仍然面临速度、准确性、模型大小以及小目标检测的问题。为此,本文基于YOLOv8模型深入探索并改进了针对车辆及行人检测算法。最终模型YOLOv8n-DDL在显著减小参数量与浮点运算数的同时,实现了m AP(Mean Average Precision)值的提升。本文主要工作如下:(1)为了提高模型在车辆及行人检测中的准确性与精度,本文提出了基于动态卷积注意力的车辆及行人检测模型。首先对于CNN只关注局部而忽略全局信息的问题,本文引入可变形大核卷积注意力模块,并将模型中的可变形卷积改进至v3版本。其次,对于数据集中存在多尺度变化与远距离小目标问题,将YOLOv8中的检测头改进为动态检测头,并相应的将其中的可变形卷积v2版本改进至v3版本。同时本文注意到数据集BDD100K中分类不平衡的情况,并对YOLOv8中的分类损失函数进行了改进。最后对改进得到的模型YOLOv8nDD在BDD100K中进行消融实验,验证了各模块的有效性,结果显示该模型在m AP50精度和m AP50-95精度上分别提升了1.6%和1.4%。(2)为了更好地适应自动驾驶中边缘设备的应用需求,本文在YOLOv8nDD的基础上提出了基于CSPPC轻量化的车辆及行人检测模型。首先本文基于轻量化算子部分卷积设计了两个CSPPC模块。随后本文针对高度重叠与小目标问题,使用Inner-Io U对WIo U与CIo U损失函数进行改进。在模块对比实验中,将改进的C2f＿Faster Block与两个轻量化模块对比,通过替换YOLOv8所有C2f模块,CSPPC-A与CSPPC-B模块参数量相较于C2f＿Faster Block模块多降低了约18.2w(万)参数量。通过损失函数、模块与其替换位置的对比实验,最终使用较优的配合CSPPC-B与Inner-WIo U对模型轻量化得到YOLOv8n-DDL。实验结果表明,相较于YOLOv8n模型,所提模型在减小了40w参数量与6亿浮点运算数的同时,还实现了1.66%的m AP值提升;相较于YOLOv8n-DD模型,所提模型在保持精度略微提升的同时,参数量减少了42.3w(万),浮点运算数减少了7亿,从而验证了所提轻量化模块与损失函数的有效性。

关键词：目标检测 YOLOv8 车辆检测行人检测注意力机制

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中国共产党关于调查研究重要论述研究

中国共产党关于调查研究重要论述研究

作者：徐奇鸿南昌大学

学位级别：硕士

调查研究是成事之基、谋事之道。中国共产党关于调查研究重要论述是中国共产党人在吸收马克思列宁主义和中华优秀传统文化两者之间有关调查研究内容,再结合中国具体国情,经历了各个历史时期而形成起来的。在中国共产党开展社会主义革命... 详细信息

调查研究是成事之基、谋事之道。中国共产党关于调查研究重要论述是中国共产党人在吸收马克思列宁主义和中华优秀传统文化两者之间有关调查研究内容,再结合中国具体国情,经历了各个历史时期而形成起来的。在中国共产党开展社会主义革命、建设和改革的实践过程中,中国共产党人始终坚持把调查研究作为解决问题的重要方法和手段,这样的做法保持了中国共产党的路线和政策的正确性,更是在不同历史时期都赢得人民群众的信任与支持,取得了一系列的胜利。调查研究不仅对全面从严治党具有重大意义,还对中国共产党在新时代引领中国式现代化的高质量发展,实现中华民族伟大复兴同样具有深远的意义。当前,我国正处于中华民族伟大复兴的关键期,不断加强党的调查研究、提升各方面的工作能力是伟大事业取得胜利的重要前提。因此,研究中国共产党关于调查研究重要论述,对新时代党的发展和进步,具有深刻的借鉴意义和参考价值。本文采用文献分析法、历史分析法以及理论联系实际分析法,对中国共产党关于调查研究重要论述进行了较为系统的研究,具有较强的创新性,本文除摘要与结语外,主要由如下五部分构成:第一部分是绪论。主要就本选题的研究背景与研究意义、国内外研究现状、研究方法和研究创新点和不足之处进行阐述,为后文的深入做好铺垫。第二部分论述中国共产党关于调查研究重要论述的理论渊源主要来自马克思列宁主义蕴含的调查研究思想和中华优秀传统文化蕴含的调查研究思想。第三部分论述中国共产党百年之中经历了四个历史时期,分别讲述每个时期调查研究重要论述的主要内容。首先,新民主主义革命时期党的调查研究重要论述包括了树立“没有调查,没有发言权”的观念、调查研究要掌握正确方法、调查研究需坚决贯彻群众路线这三个方面。其次,社会主义革命和建设时期党的调查研究重要论述包括调查研究需以社会调查为基础、倡导大兴调查研究之风、调查研究要破除官僚主义形式和主观主义藩篱这三个部分。再者,改革开放和社会主义现代化建设新时期党的调查研究重要论述主要涵盖坚持实事求是的指导思想、调查研究要培养主动意识、调查研究要利用好典型调查这三个方面。最后,中国特色社会主义新时代党的调查研究重要论述包括坚持人民至上的调查研究、坚持问题导向的调查研究、“五字方针”是调研工作的评判标准。第四部分主要是介绍中国共产党调查研究重要论述所具有特性和特点。最后一个部分从理论和实践两个方面出发系统阐述了中国共产党调查研究重要论述的理论价值和实践价值。当下我国正处于新时代发展的关键时期,我们党应当加强对调查研究的研究,从中获得更深刻的启示,持之以恒开展调查研究工作,推动中华民族在复兴之路走得越来越顺畅。

关键词：中国共产党调查研究当代价值

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异构车联网的可靠通信关键技术研究

异构车联网的可靠通信关键技术研究

作者：李姗鸿贵州大学

学位级别：硕士

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水性聚氨酯基多孔吸附材料的制备及应用

水性聚氨酯基多孔吸附材料的制备及应用

作者：马上鸿齐鲁工业大学

学位级别：硕士

纺织工业在我们的经济中发挥着至关重要的作用。亚甲基蓝（MB）是该行业广泛使用的染料之一,由于其生物降解性较低,对水生系统产生了严重负面影响。吸附是去除污染水中染料的有效方法。因此,寻找廉价和可持续的吸附材料对于保护人类健... 详细信息

纺织工业在我们的经济中发挥着至关重要的作用。亚甲基蓝（MB）是该行业广泛使用的染料之一,由于其生物降解性较低,对水生系统产生了严重负面影响。吸附是去除污染水中染料的有效方法。因此,寻找廉价和可持续的吸附材料对于保护人类健康和生态环境至关重要。本研究选择三种绿色环保的生物质材料,制备了一系列生物质改性的水性聚氨酯基多孔吸附材料,并探讨了其对水溶液中MB的吸附行为。主要研究内容如下:（1）水性聚氨酯/β-环糊精复合多孔材料的制备及其吸附性能研究。利用离子凝聚法,将水性聚氨酯乳液在盐酸和无水乙醇的混合溶液中凝固,制备了一系列吸附材料（WPU-x,y）。采用DLS对WPU-x,y乳液稳定性进行了研究;利用ATR-FTIR、TGA、SEM和压汞仪对WPU-x,y多孔材料进行了表征。以MB作为目标污染物,研究了MB在WPU-x,y材料表面的吸附行为。考察了交联度、β-环糊精（β-CD）用量、接触时间、初始染料浓度和溶液p H值等影响因素对WPU-x,y吸附能力的影响;建立动力学和等温线模型,研究了接触时间（0-390 min）、MB的初始浓度(20-300 mg·L)、溶液p H值（3、5、7、9、11）与吸附容量的关系,推测吸附机理;采用凝固液作为洗脱剂,研究了WPU-x,y的重复使用性,实现吸附剂的再生。实验发现,β-CD和后扩链剂的引入赋予了WPU-x,y丰富的活性吸附位点、优异的三维多孔结构和高吸附容量。WPU-x,y的吸附过程以化学吸附为主,还存在静电相互作用和β-环糊精空腔的包合作用。离子凝聚法的开发拓宽了水性聚氨酯多孔材料的制备途径,对多孔材料的绿色合成具有一定的参考价值。（2）水性聚氨酯-腐植酸生物质多孔材料的制备及其吸附性能研究。利用乙二胺将水性聚氨酯与从风化煤中提取的腐殖酸交联得到多孔吸附材料WPU-HA-y。采用DLS对乳液稳定性进行了研究;利用ATR-FTIR和XPS验证了样品的合成;采用SEM、BET和TGA分别表征了WPU-HA-y的多孔结构和热稳定性;通过批量吸附实验,深入研究了WPU-HA-y的吸附性能,考察了接触时间（0-8 h）、起始浓度(10-100 mg·L)、p H值（3-11）、溶液温度（30-60℃）和共存离子(Ca、Na、K、Mg)等各种参数对吸附过程的影响;利用吸附等温线和动力学模型拟合实验数据,分析了WPU-HA-y对MB的吸附行为,讨论了吸附机理;探究了不同洗脱剂下WPU-HA-y的可重复使用性。结果表明,水性聚氨酯基材赋予了WPU-HA-y稳定的多孔结构,而腐殖酸的引入则为与MB的结合提供了更多的活性位点。当MB溶液的p H为7,温度为50℃时,WPU-HA-y具有最高稳定性和吸附容量。结果表明,WPU-HA-y多孔材料因其高比表面积、三维多孔结构和优异的吸附性能而在废水处理行业中具有很高的应用价值。（3）水性聚氨酯-海藻酸钠复合多孔材料的制备及其吸附性能研究。通过调节海藻酸钠（SA）与WPU质量比、凝固液类型等参数,制备并筛选出了具有优异吸附性能的水性聚氨酯-海藻酸钠复合多孔材料（WPU-SA-z）。探究了SA与WPU不同配比、不同凝固液类型对WPU-SA-z凝胶状态的影响;采用ATR-FTIR、SEM和TGA分别对其化学结构、外观形态和热稳定性进行了描述;通过一系列吸附实验,探讨了接触时间（0-6 h）、MB的初始浓度(10-80 mg·L)、溶液p H值（3-11）等条件对WPU-SA-z吸附性能的影响;建立了MB在WPU-SA-z上的动力学和等温线模型,研究了WPU-SA-z对MB的吸附行为;对WPU-SA-z的吸附机理和可回收性进行了探索。实验发现,WPU-SA-z的凝胶形态与混合配比和交联液类型均相关,SA在Mg中无法凝胶化,共混液仅能在Ca、Zn、Cu三种二价离子溶液中凝胶成球型。分批吸附研究证明,WPU-SA-z在碱性条件下更易吸附,其对MB的主要主要机制是化学键结合和静电作用。WPU-SA-Ca对MB具有最佳的吸附效果,其在中性条件下的最大染料吸附容量就可达234.0541 mg·g。

关键词：水性聚氨酯多孔材料生物质吸附染料废水处理

单细胞数据生信分析解析APA参与肺纤维化发生发展的机制研究

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单细胞数据生信分析解析APA参与肺纤维化发生发展的机制研究

作者：谭志鸿南方医科大学

学位级别：硕士

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面向全域全要素全过程的规划条件制度探索

城市规划 2024年

作者：阙权鸿文超祥朱查松厦门大学建筑与土木工程学院中国城市规划学会中国城市规划学会城乡治理与政策研究专业委员会

作为空间管控重要依据的规划条件制度尚未发挥应有作用，顺应国土空间规划体系改革的制度建设具有必要性和紧迫性。文章回顾了1984年以来规划条件制度经历的初设、博弈、整合、改革等4个发展阶段，深入分析了规划条件制度优化的现实需... 详细信息

作为空间管控重要依据的规划条件制度尚未发挥应有作用，顺应国土空间规划体系改革的制度建设具有必要性和紧迫性。文章回顾了1984年以来规划条件制度经历的初设、博弈、整合、改革等4个发展阶段，深入分析了规划条件制度优化的现实需要。在此基础上，提出了“规划条件是对国土空间的开发利用、保护修复进行规划引导与管控的重要手段，是使用国土空间的权利义务、规划许可，以及自然资源和不动产确权登记的重要依据”的论断。适应“全域全要素”的空间特征，以规划分区为基础将规划条件划分为开发利用、保护修复两大类型进行制度构建。面向“全过程”的管控要求，从出具的科学性、变更的严肃性以及监督的有效性3个主要方面，提出了完善规划条件政策工具的具体举措。

关键词：规划条件规划实施国土空间规划制度设计空间管控

数字化全球创新网络嵌入对制造业出口国内增加值率的影响研究

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数字化全球创新网络嵌入对制造业出口国内增加值率的影响研究

作者：林美鸿山东师范大学

学位级别：硕士

由于我国制造业企业长期陷入全球价值链分工低端锁定的困境,制造业出口贸易的总值优势不意味着获得很高的贸易利益,我国制造业仍处于出口国内增加值率较低的发展阶段。数字化全球创新网络引发区域和组织间的知识互动和流动,创新主体嵌... 详细信息

由于我国制造业企业长期陷入全球价值链分工低端锁定的困境,制造业出口贸易的总值优势不意味着获得很高的贸易利益,我国制造业仍处于出口国内增加值率较低的发展阶段。数字化全球创新网络引发区域和组织间的知识互动和流动,创新主体嵌入数字化全球创新网络获取和整合外部有价值的、前沿的创新知识,有助于技术积累,为技术创新提供了重要基础。在此背景下,本文深入考察数字化全球创新网络嵌入与制造业出口国内增加值率之间的联系,具有重要的理论意义和现实意义。本文基于社会网络分析法,将2006-2021年划分为四个时期,分别构建全球创新网络,揭示数字化背景下全球创新网络整体演变以及各经济体网络嵌入格局的演变过程。进一步,本文通过构建数字化全球创新网络嵌入水平测度指标体系,测度了2007-2020年全球48个国家的数字化全球创新网络嵌入水平,并基于UIBE＿GVC数据库中的ADB2022数据库数据测算了2007-2020年48个国家制造业总体以及低、中、高技术制造业的出口国内增加值率。在此基础上,本文实证检验了提高数字化全球创新网络嵌入水平对制造业出口国内增加值率的影响。研究发现,经济体数字化全球创新网络嵌入水平提升对本国制造业出口国内增加值率具有促进效应。该结论在经过替换被解释变量、构建滞后期模型进行回归、利用工具变量回归等稳健性检验之后依然成立。机制检验表明,提高数字化全球创新网络嵌入水平主要通过技术进步渠道增加制造业出口国内增加值率,产业关联和金融效率正向调节数字化全球创新网络嵌入对制造业出口国内增加值率的促进作用。这意味着积极推动参与数字化全球创新网络有利于提高制造业的国际贸易利得,推动制造业贸易高质量发展。异质性分析结果显示,对比高收入国家,中等收入水平国家数字化全球创新网络嵌入水平提升更有助于提高制造业出口国内增加值率,数字化全球创新网络参与水平提升对中间品、中技术与高技术制造业的出口国内增加值率的积极作用更为明显。

关键词：数字化全球创新网络出口国内增加值率技术进步产业关联金融效率

基于城市交通数据的区域异常事件检测方法研究

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基于城市交通数据的区域异常事件检测方法研究

作者：江兴鸿江西师范大学

学位级别：硕士